学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

甲烷液相氧化反应产物处理工艺的研究

作　者: 虎锐
导　师: 张秀成
学　校: 西北大学
专　业: 化学工程
关键词: 甲烷 发烟硫酸 二甲醚 硫酸氢甲酯 硫酸二甲酯 氯甲烷
分类号: TQ223
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 52次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


本文重点探索和解决甲烷液相氧化过程中液相反应产物的处理问题。甲烷的液相部分氧化工艺是将甲烷在发烟硫酸中先部分氧化为硫酸氢甲酯,再经水解生成甲醇或二甲醚。这种工艺会生成大量的稀硫酸,不仅难以利用而且严重腐蚀反应设备。为此,根据碘催化发烟硫酸体系中甲烷液相氧化反应产物的特点,对硫酸体系中液相反应产物的处理工艺进行了研究。本文首先探索了将甲烷液相氧化反应产物经蒸馏转化为硫酸二甲酯（DMS）后,再将其热分解生成二甲醚和SO3的反应条件。实验结果表明:DMS直接热分解的最优温度为210℃;为了防止生成的二甲醚和SO3重新生成DMS,通入N2有助于DMS的分解;在催化剂的作用下,利用甲烷代替N2,甲烷可直接与SO3反应,甲烷的转化率随温度升高而增加,生成硫酸氢甲酯的选择性随温度升高而降低。在210℃,甲烷压力2MPa,催化剂用量0.099mol/L条件下,DMS转化率可达89%。并且搅拌速度的提高有助于转化率的提高。为了减少甲烷液相反应产物蒸馏过程中DMS的碳化现象和毒性危害,本文还研究了甲烷液相氧化反应产物与HCl或KCl等氯化物反应将其转化为氯甲烷的工艺条件,实验结果表明:甲烷液相氧化产物与氯化物具有较高的反应活性,在ZnCl2催化下与HCl反应,其最高转化率可达40%,选择性85%;与KCl反应,最高转化率40%,选择性近90%。最后,本文介绍了CODcr法测定甲烷液相氧化反应产物DMS含量的原理和方法。并对测定中出现的干扰因素采取了有效的措施,试验结果表明:所测结果准确可靠、重现性好。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-7
第一章 前言  7-11
  1.1 甲烷转化和液相反应产物处理的意义  7-10
    1.1.1 甲烷转化的意义  7-8
    1.1.2 甲烷液相氧化反应产物处理的意义  8-10
  1.2 主要研究工作  10
  1.3 本研究的创新之处  10-11
第二章 文献综述  11-15
  2.1 甲烷的液相氧化的研究进展  11-12
  2.2 甲烷液相氧化产物分离和处理研究进展  12-15
第三章 甲烷液相氧化产物热裂解制二甲醚工艺的研究  15-30
  3.1.实验部分  15-20
    3.1.1 实验原理  15-17
    3.1.2 实验方法  17-18
    3.1.3 实验药品与装置  18-19
    3.1.4 产物分析及计算  19-20
  3.2.实验结果与讨论  20-28
    3.2.1.DMS直接热裂解工艺的实验  20-21
    3.2.2.间歇通入N_2条件下的DMS热分解工艺研究  21-23
    3.2.3 连续通入N_2条件下的DMS热分解工艺研究  23-24
    3.2.4 CH_4参与反应条件下DMS热裂解的工艺研究  24-28
  3.3 小结  28-30
第四章 甲烷液相氧化反应产物制氯甲烷工艺的研究  30-51
  4.1.实验部分  31-37
    4.1.1 实验原理  31
    4.1.2 实验方法  31-32
    4.1.3 实验药品  32
    4.1.4 反应物的制备和预处理  32-34
    4.1.5 实验装置  34-36
    4.1.6 产物分析及计算  36-37
  4.2.实验结果与讨论  37-50
    4.2.1.工艺路线的验证  37-40
    4.2.2.以HCl为反应物制备氯甲烷的工艺研究  40-44
    4.2.3 以ZnCl_2为催化剂HCl为反应物的工艺研究  44-47
    4.2.4 以KCl为原料的工艺条件研究  47-50
  4.3 小结  50-51
第五章 CODc_r法测定硫酸中硫酸氢甲酯含量  51-59
  5.1.实验部分  51-53
    5.1.1 测定原理  51
    5.1.2 实验药品与装置  51-52
    5.1.3 实验方法  52-53
  5.2.实验结果与讨论  53-58
    5.2.1 碱对COD测定的影响  53
    5.2.2 标准水解液测定的有效性和准确性  53-54
    5.2.3 杂质对COD测定的影响及消除  54-56
    5.2.4 测定结果的重现性  56-57
    5.2.5 甲烷氧化反应液中产物含量的测定  57-58
  5.3 小结  58-59
第六章 结论  59-61
  6.1 本文的主要结论  59-60
  6.2 今后工作的展望与建议  60-61
参考文献  61-64
附录1  64-66
致谢  66

相似论文

  1. 二甲醚在Pt低指数晶面吸附的密度泛函研究,O485
  2. 城市湖泊的甲烷排放时空变化及其与水文水质关系,X524
  3. 基于红外吸收原理的甲烷浓度检测仪,TP216
  4. 二甲醚羰基化制醋酸乙烯中间体二醋酸亚乙酯研究,TQ225.12
  5. 闽江口互花米草湿地甲烷与二氧化碳通量研究,X502
  6. 闽江河口芦苇湿地植物传输甲烷研究,X502
  7. 香菇漆酶基因在毕赤酵母中的表达及对三苯甲烷类染料脱色的研究,TQ925
  8. 中亚热带典型植物甲烷排放影响因素及来源探究,S718.4
  9. 猪后肠产甲烷菌群多样性及其与乙酸生成关系的研究,S828
  10. β-环糊精及化学修饰β-环糊精的分子识别作用研究,O636.12
  11. 甲烷氧化菌甲烷氧化活性的影响因素和甲醇含量测定方法的研究,Q93
  12. 化学链燃烧系统设计与计算流体力学模拟,O35
  13. 光纤甲烷传感系统及光源驱动设计,TP212.14
  14. 光纤甲烷气体浓度检测系统的设计与实现,TP212
  15. 低沸点燃油润滑性评估方法研究,TH117.22
  16. 改性LaMnO3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧,O643.36
  17. 吸收—光助氧化法处理二氯甲烷废气研究,X701.7
  18. 冷季母牛舍空气中CH4、CO2和NH3等气体浓度的变化及影响因素的研究,S823
  19. 长期不同施肥对中国东北黑土甲烷氧化菌群落特征与功能的影响,S154.3
  20. 等离子体制备Ni/MCM-41催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响,O643.36
  21. 中亚热带土地利用变化对山地土壤甲烷氧化的影响研究,S153

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族醇（醇、羟基化合物）及其衍生物
© 2012 www.xueweilunwen.com