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似芬顿试剂处理TCE污染源区的方法研究
作 者: 赵立谦
导 师: 刘菲
学 校: 中国地质大学(北京)
专 业: 环境科学
关键词: 三氯乙烯(TCE) 似芬顿氧化法 含铁矿物 H2O2
分类号: X502
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
下 载: 175次
引 用: 3次
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内容摘要
三氯乙烯(trichloroethylene,TCE),作为氯代溶剂,由于其普遍应用而污染了土壤和地下水环境,使其成为最为广泛的污染物之一。TCE形成的污染源区成为重要的环境问题而引起广泛关注。针对这一问题,本论文综合比较了几种TCE污染源区的处理方法,选择化学原位处理的似芬顿氧化法进行研究。本论文借助于批实验和柱实验这两种研究手段,深入讨论了含铁矿物的形态与TCE去除率之间的关系,似芬顿反应中投加氧化剂的浓度与用量的问题,研究似芬顿反应中天然含铁矿物对该反应的催化机理。在批实验中,设计了以赤铁矿、磁铁矿、菱铁矿、河沙、石英砂、硫酸亚铁和玻璃珠等七种矿物为催化剂的似芬顿氧化实验。实验结果表明无论何种价态的铁对似芬顿反应都有催化效果,但含有Fe(Ⅱ)的矿物比含有Fe(Ⅲ)的催化效果好,而且河沙由于其含有含铁矿物,也具有催化能力。在含铁矿物中,对似芬顿反应的催化作用大小起着决定性作用的是含铁矿物中Fe(Ⅱ)的含量。以通州河沙、沈阳河沙和玻璃珠为填充介质进行柱实验研究,模拟地下水中的污染源区,并注入氧化剂H2O2溶液进行似芬顿反应。通过分析不同浓度的H2O2溶液与TCE去除率之间的关系,发现在似芬顿氧化反应中,氧化剂的最佳质量百分含量是1%,TCE去除率可以达到90%以上。并且H2O2溶液与TCE去除量之间的关系为:在通州河沙的柱实验中,平均反应速率为0.27gTCE/(gH2O2*h);而沈阳河沙中,其反应速率达到0.21gTCE/(gH2O2*h)。通过计算Cl-质量平衡和样品测试的色谱图,可以得出在催化剂和氧化剂充足的天然条件下,似芬顿反应中TCE降解的最终产物是CO2和H2O。综上所述,在似芬顿氧化反应中,含铁矿物不仅仅是催化剂,也是反应物。在天然条件和氧化剂充足的前提下,1g的Fe(Ⅲ)作为催化剂,可用1104h,即约46天,可催化似芬顿反应去除TCE 2.60g;1g的Fe(Ⅱ)作为催化剂可用2720h,即约113天,可催化似芬顿反应去除TCE 12.34g。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-11 1 绪论 11-23 1.1 TCE的污染在地下水中存在的普遍性及其危害 11-13 1.2 国内外研究现状 13-19 1.2.1 原位化学修复 13-17 1.2.2 原位热修复 17-18 1.2.3 原位生物修复 18-19 1.3 研究方法的选择与研究目标 19-20 1.3.1 研究方法的选择 19-20 1.3.2 研究目标 20 1.4 研究的目的意义及技术路线 20-23 1.4.1 研究的目的意义 20-21 1.4.2 研究的技术路线 21-23 2 各种实验参数的测试方法 23-30 2.1 TCE的测试方法 23-29 2.1.1 振荡萃取TCE的测试方法 23-26 2.1.2 顶空法测试水样中TCE的方法 26-28 2.1.3 TCE测试方法的选择 28-29 2.2 实验中H_2O_2 与Cl-浓度的测试方法 29 2.2.1 实验中H_2O_2浓度的测试方法 29 2.2.2 实验中的测试方法 29 2.3 含铁矿物的总铁含量及其矿相的测定方法 29-30 3 似芬顿氧化法的批实验研究 30-46 3.1 批实验的材料与仪器 30 3.1.1 所需的试剂与材料 30 3.1.2 所用的仪器 30 3.1.3 需测试的实验参数 30 3.2 批实验的实验内容 30-32 3.2.1 实验过程 30-31 3.2.2 样品采集 31-32 3.3 各种含铁矿物催化的似芬顿氧化实验 32-38 3.3.1 挥发TCE的确定 32 3.3.2 实验用含铁矿物的筛选 32-33 3.3.3 结果与讨论 33-38 3.4 不同河沙催化的似芬顿氧化实验 38-44 3.4.1 实验设计 38-40 3.4.2 实验材料与试剂 40 3.4.3 实验步骤与需检测的参数 40 3.4.4 结果与讨论 40-44 3.5 本章小结 44-46 4 似芬顿氧化法的柱实验研究 46-54 4.1 柱实验所用的材料、试剂与仪器 46 4.1.1 所需的试剂与材料 46 4.1.2 所用的仪器 46 4.1.3 需测试的实验参数 46 4.2 柱实验的内容 46-49 4.2.1 柱实验设计 46-47 4.2.2 各实验柱填充参数及孔隙度的测量 47-48 4.2.3 柱实验过程 48-49 4.3 柱实验结果与讨论 49-53 4.3.1 同种河沙中不同浓度的H_2O_2 溶液对TCE去除率的比较 49-51 4.3.2 不同河沙中加入同种浓度的H_2O_2 溶液时H_2O_2 消耗质量与TCE去除率的比较 51-52 4.3.3 似芬顿反应中Cl~-摩尔平衡的计算 52-53 4.4 本章小结 53-54 5 似芬顿反应中含铁矿物的催化机理探讨 54-59 5.1 判断含铁矿物对似芬顿反应的催化作用 54-55 5.2 不同含铁矿物对似芬顿反应的催化作用分析 55-59 6 结论与建议 59-61 6.1 结论 59-60 6.2 建议 60-61 致谢 61-62 参考文献 62-66 个人简介 66
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 一般性问题 > 污染分析与测定
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