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低温湿化学法制备Bi_2Te_3基热电材料

作 者: 王婵
导 师: 朱冬生
学 校: 华南理工大学
专 业: 化学工程
关键词: 热电材料 Bi2Te3 低温湿化学法
分类号: TB34
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要


热电材料是一种能实现热能和电能直接转化的新型能源材料,在热电制冷和温差发电领域有广泛的应用前景。目前室温下性能最好的热电材料是Bi2Te3基热电材料。如何提高材料的热电性能是当前的研究热点,纳米化能显著降低材料的热导率,从而提高材料的热电性能。湿化学法作为一种有效的合成纳米热电材料方法而得到广泛应用,具有工艺设备简单、反应温度低、能耗低、产率高等优点。本文采用了低温湿化学法,结合真空热压烧结技术,合成了Bi2Te3基热电材料。利用XRD、SEM、EDS等测试手段对合成产物进行了物相分析和微观形貌分析,探索了Bi2Te3合成过程中相关的化学反应机理。本文主要做了以下研究工作:(1)采用低温湿化学法制备了Bi2Te3基热电材料,研究了不同的反应条件如溶液的PH值、反应温度、反应时间对产物相组成和形貌的影响,确定了最佳工艺参数为PH=12.6、反应温度为70℃、反应时间为48 h。(2)初步探索了Bi2Te3合成的相关反应机理,认为既有Bi3+离子和Te2-离子之间的结合,也有Bi原子和活性Te原子之间的反应。(3)为得到纳米级尺寸Bi2Te3,添加了十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、聚乙烯基吡啶烷酮(PVP)等添加剂,研究了添加剂对产物相组成和形貌的影响,研究结果表明:添加剂的加入不影响Bi2Te3的合成,但对产物的形貌和尺寸有影响。未加添加剂时,产物存在严重的团聚现象,以500 nm的团聚颗粒为主;添加CTAB、SDBS后,颗粒粒径减小到400 nm,分散效果有所改良;添加PVP后,颗粒粒径减小到200 nm,分散效果有所改良。(4)研究了络合剂乙二胺四乙酸(EDTA)对产物相组成和形貌的影响,结果表明:加入EDTA时合成产物的杂相更少。未加EDTA时,产物存在严重的团聚现象,以500 nm的团聚颗粒为主;添加EDTA后,颗粒粒径减小到200 nm,分散效果有所改良。(5)采用低温湿化学法,以BiCl3和Te粉为原料,分别以二甲基甲酰胺(DMF)、去离子水、无水乙醇为反应介质合成Bi2Te3,研究了反应介质对产物形貌和相组成的影响。研究结果表明:水溶剂中合成产物的粒径大于无水乙醇和DMF溶剂中合成产物的粒径,去离子水为溶剂时产物的纯度最高。

全文目录


摘要  5-6
ABSTRACT  6-8
物理量及符号说明  8-12
第一章 绪论  12-30
  1.1 引言  12-13
  1.2 热电效应  13-17
    1.2.1 塞贝克效应  13-14
    1.2.2 珀尔帖效应  14
    1.2.3 汤姆逊效应  14-15
    1.2.4 热电效应的应用  15-17
  1.3 热电材料的研究现状  17-23
    1.3.1 Bi_2Te_3 及其固溶体类材料  19-21
    1.3.2 PbTe 热电材料  21-22
    1.3.3 氧化物热电材料  22-23
  1.4 Bi_2Te_3 基热电材料的研究现状  23-28
    1.4.1 Bi_2Te_3 基热电材料的研究历史  23-24
    1.4.2 Bi_2Te_3 基热电材料的低维化  24-25
    1.4.3 纳米化Bi_2Te_3 基热电材料的制备  25-28
  1.5 课题来源  28
  1.6 课题研究意义  28-29
  1.7 课题研究内容  29-30
第二章 实验原料、设备以及测试表征  30-36
  2.1 实验原料  30
  2.2 实验仪器  30-31
  2.3 材料的制备过程  31
    2.3.1 低温湿化学法  31
    2.3.2 真空热压烧结  31
  2.4 材料的表征方法  31-36
    2.4.1 物相分析  31-32
    2.4.2 扫描电子显微镜(SEM)  32-33
    2.4.3 能谱分析  33
    2.4.4 热导率的测试原理及设备  33-36
第三章 低温湿化学法制备Bi_2Te_3基热电材料  36-56
  3.1 引言  36
  3.2 低温湿化学法的基本原理  36-39
  3.3 制备过程  39-41
  3.4 结果与讨论  41-55
    3.4.1 溶液的PH 值对产物的影响  41-43
    3.4.2 反应温度对产物的影响  43-46
    3.4.3 反应时间对产物的影响  46-47
    3.4.4 最佳反应条件下反应过程中溶液的变化  47-50
    3.4.5 块体Bi_2Te_3 的相组成、微结构和热电性能  50-52
    3.4.6 Bi_2Te_3 合成的相关机理  52-55
  3.5 本章小结  55-56
第四章 Bi_2Te_3微观形貌的影响因素分析  56-70
  4.1 引言  56-57
  4.2 试样的制备  57-58
  4.3 结果与讨论  58-69
    4.3.1 CTAB 对产物的影响  58-61
    4.3.2 SDBS 对产物的影响  61-62
    4.3.3 PVP 对产物的影响  62-63
    4.3.4 EDTA 的影响  63-65
    4.3.5 溶剂对产物的影响  65-69
  4.4 本章小结  69-70
结论  70-72
参考文献  72-81
攻读硕士学位期间取得的研究成果  81-82
致谢  82-83
答辩委员会对论文的评定意见  83

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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