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YbZn_2Sb_2型Zintl相热电材料的掺杂和热电性能
作 者: 梁烛
导 师: 赵文俞
学 校: 武汉理工大学
专 业: 材料学
关键词: Zintl相热电材料 非平衡快速制备 纳米孔结构 热电性能
分类号: TB34
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
三方晶系Zintl相YbZn2Sb2化合物是一种很有潜力的热电材料,目前这类热电材料的研究工作大都集中在Yb位和Zn位元素取代对热电性能的影响。本文发展了一种快速制备YbZn2Sb2基多孔热电材料的熔体急冷结合放电等离子烧结非平衡新方法,使YbZn2Sb2基热电材料的制备周期由传统工艺的22天降至17小时以内,并采用该方法成功制备出名义组成为YbInxZn2-xSb2(0<≤x≤0.8)、YbZn2Sb2-xGex(0≤x≤0.15)和YbIn0.1Zn1.9Sb2-xGex(0≤x≤0.25)的Zn位In掺杂、Sb位Ge掺杂以及In和Ge双掺杂YbZn2Sb2基多孔热电材料。所有YbZn2Sb2基热电材料均由主相YbZn2Sb2和少量Yb9Zn4.5Sb9组成,均具有层状显微结构,其内部均存在大量孔径为20~100 nm的纳米孔。Zn位In掺杂YbInxZn2-xSb2(x=0,0.02 0.04,0.05,0.06,0.08,0.1,0.12,0.16,0.2,0.4,0.6,0.8)p型YbZn2Sb2基化合物的晶胞参数a和c均随x增大而增大,In杂质在Zn位的固溶极限约为0.1。300~875 K内电热输运性能表明:YbInxZn2-xSb2多孔材料的电导率和热导率在x≤0.08内均随x增大而降低,Seebeck系数升高;x≥0.1后随x增大,电导率和热导率均上升,Seebeck系数下降。YbInxZn2-xSb2多孔材料的电热传输性能均优于传统方法制备的同成分密致块体材料,YbZn2Sb2多孔材料500 K和875 K时的ZT值分别达到0.27和0.58,比同成分块体材料分别提高69%和12%。YbIn0.1Zn1.9Sb2多孔材料875 K时ZT值最大,达到0.65,与同成分的块体材料此温度下的ZT值(0.53)相比,提高了23%。Sb位Ge掺杂YbZn2Sb2-xGex(x=0,0.05,0.08,0.1,0.15)和(In,Ge)双掺杂YbIn0.1Zn1.9Sb2-xGex(x=0,0.005,0.01,0.03,0.10,0.15,0.20,0.25)p型YbZn2Sb2基多孔材料在300~875 K内电热输运性能表明,随Ge掺杂量x增大,YbZn2Sb2-xGex(除x=0.05外)和YbIn0.1Zn1.9Sb2-xGex的电导率和热导率均升高,但Seebeck系数显著降低,材料ZT值呈下降趋势。与YbZn2Sb2多孔材料相比,YbZn2Sb1.9sGe0.05的电导率在300~875 K内几乎相等,但Seebeck系数显著增大,875 K时ZT值达到0.68,提高了26%,这表明微量Ge对YbZn2Sb2化合物中Sb位掺杂有助于提高其电热输运性能。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-10 第1章 前言 10-28 1.1 研究背景和意义 10 1.2 热电效应及其原理 10-14 1.2.1 Seebeck效应 10-12 1.2.2 Peltier效应 12 1.2.3 Thomson效应 12-13 1.2.4 热电效应之间的关系 13 1.2.5 热电效应的基本原理 13-14 1.3 优化热电性能的方法 14-17 1.3.1 降低材料热导率 15-16 1.3.2 提高材料的功率因子 16-17 1.4 热电材料的类型及其研究现状 17-21 1.4.1 Skutterudite结构化合物 18-19 1.4.2 Half-Heusler合金 19-20 1.4.3 笼合物 20 1.4.4 复杂的硫族热电化合物 20 1.4.5 β-Zn_4Sb_3型热电材料 20-21 1.4.6 Zintl相热电化合物 21 1.5 Zintl相热电材料的研究现状 21-27 1.5.1 几种高性能Zintl相热电化合物 22-25 1.5.2 AT_2M_2型Zintl相热电化合物的晶体结构 25-26 1.5.3 YbZn_2Sb_2基热电材料的研究现状和存在的问题 26-27 1.6 本论文选题的目的和研究内容 27-28 第2章 研究方法和实验设备 28-32 2.1 YbZn_2Sb_2热电材料的制备方法 28 2.2 YbZn_2Sb_2热电材料的结构表征 28-29 2.2.1 物相组成分析 28-29 2.2.2 显微结构分析 29 2.3 YbZn_2Sb_2热电材料的性能测试 29-32 2.3.1 Seebeck系数测试 29-30 2.3.2 电导率测试 30-31 2.3.3 热导率测量 31-32 第3章 Zn位In掺杂YbZn_2Sb_2基热电材料制备和热电性能 32-54 3.1 YbIn_xZn_(2-x)Sb_2热电材料的制备与表征 32-38 3.1.1 制备工艺 32-33 3.1.2 物相组成分析 33-34 3.1.3 In掺杂对晶体结构的影响 34-35 3.1.4 多孔显微结构分析 35-37 3.1.5 YbZn_2Sb_2多孔材料的热稳定性分析 37-38 3.2 In掺杂YbZn_2Sb_2基多孔热电材料的热电性能 38-44 3.2.1 Hall效应 38-39 3.2.2 电导率 39-40 3.2.3 Seebeck系数 40-41 3.2.4 热导率 41-43 3.2.5 ZT值 43-44 3.3 孔结构对In掺杂YbZn_2Sb_2基化合物热电性能的影响 44-52 3.3.1 Hall系数 44-45 3.3.2 电导率的影响 45-46 3.3.3 Seebeck系数的影响 46-49 3.3.4 热导率的影响 49-51 3.3.5 ZT值的影响 51-52 3.4 本章小结 52-54 第4章 Sb位Ge掺杂YbZn_2Sb_2基热电材料的制备和热电性能 54-64 4.1 YbZn_2Sb_(2-x)Ge_x热电材料的制备与表征 54-56 4.1.1 制备工艺 54 4.1.2 物相组成分析 54-55 4.1.3 多孔显微结构分析 55-56 4.2 YbZn_2Sb_(2-x)Ge_x多孔材料的热电性能 56-62 4.2.1 Hall效应 56-57 4.2.2 电导率 57 4.2.3 Seebeck系数 57-59 4.2.4 热导率 59-61 4.2.5 ZT值 61-62 4.3 本章小结 62-64 第5章 Zn位和Sb位双掺杂YbZn_2Sb_2基热电材料的制备和热电性能 64-75 5.1 YbIn_(0.1)Zn_(1.9)Sb_(2-x)Ge_x热电材料的制备与表征 64-66 5.1.1 制备工艺 64 5.1.2 物相组成分析 64-65 5.1.3 多孔显微结构分析 65-66 5.2 YbIn_(0.1)Zn_(1.9)Sb_(2-x)Ge_x多孔材料的热电性能 66-73 5.2.1 Hall效应 66-67 5.2.2 电导率 67-68 5.2.3 Seebeck系数 68-69 5.2.4 热导率 69-72 5.2.5 ZT值 72-73 5.3 本章小结 73-75 第6章 结论 75-77 致谢 77-78 参考文献 78-83 硕士期间发表论文 83
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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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