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基于石墨烯和碳纳米管的氧还原催化剂的研究
作 者: 朱磊
导 师: 胡征;马延文
学 校: 南京大学
专 业: 物理化学
关键词: 碳纳米管 硼掺杂量 纳米粒子 氧化石墨 燃料电池 特异性能 碳载体 CNTs 阴极催化剂 氧还原反应 纳米管阵列 过渡金属硫化物 前驱物 电催化剂 催化性能 新型碳材料 石墨层 电催化氧还原 贵金属 粉体
分类号: O643.36
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
燃料电池具有污染少,能量利用率高等优点,是一种高效、环境友好的能源技术。由于商品化的铂碳催化剂面临着高成本和低稳定性等问题,因此研制具有优良性能的催化剂成为燃料电池发展的关键。本论文通过使用新型碳载体和开发无金属催化剂两种途径,尝试提高燃料电池阴极催化剂的性能并降低成本,主要进展如下:1.以粉体石墨为原料,采用Hummers法制备得到氧化石墨。采用先微波辅助乙二醇还原后H2气氛下300℃退火的方法,构建得到]Pt-Co/graphene电催化剂。催化剂中Pt基纳米粒子分布均匀,尺度均一;通过调变金属前驱物的浓度,实现了双金属组分的调控。与商业催化剂Pt/C相比较,Pt/graphene展示出更为优越的氧还原电催化活性,可归因于载体graphene的特异性能。复合催化剂中的graphene低廉价格、性能优异;Pt基纳米粒子的均匀分布、金属成分的有效调变以及方便的构建方法为其作为燃料电池阴极催化剂提供机会。2.采用注射CVD方法,合成了硼掺杂量为0.96-1.70 at%的硼掺杂多壁碳纳米管(BCNTs)。在碱性条件下,与纯碳纳米管相比较,BCNTs表现出更好的氧还原催化性能,且随着硼掺杂量的增加而提高。在掺杂量相近的情况下,硼掺杂碳纳米管与氮掺杂碳纳米管相比,在氧还原催化反应中表现出稍逊的催化电位,但拥有更大的催化电流。二者在电催化氧还原反应中的电子转移数相近,且大于纯碳纳米管。因此,无论是氮掺杂还是硼掺杂,均能提高碳纳米管对氧还原反应的催化性能。
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全文目录
中文摘要 6-7 ABSTRACT 7-9 第一章 绪论 9-36 1.1 燃料电池概述 9-17 1.1.1 DMFC的基本结构和工作原 10-12 1.1.2 阳极氧化电催化反应 12-14 1.1.3 阴极还原电催化反应 14-16 1.1.4 DMFC的研究现状及存在问题 16-17 1.2 DMFC中阴极氧还原催化剂的研究 17-22 1.2.1 阴极氧还原催化剂的主要研究方向 17-18 1.2.2 阴极氧还原催化剂现状 18-21 1.2.3 阴极氧还原催化剂载体研究 21-22 1.3 碳基纳米管的性质和制备 22-25 1.3.1 碳基纳米管的性质 22-24 1.3.2 碳基纳米管的制备 24-25 1.4 石墨烯的性质和制备 25-27 1.4.1 石墨烯的性质 25-26 1.4.2 石墨烯的制备 26-27 1.5 本论文研究思路和研究内容 27-28 参考文献 28-36 第二章 Pt-Co/graphene催化剂构建及其氧还原性能 36-50 2.1 前言 36-37 2.2 实验部分 37-39 2.2.1 氧化石墨(graphite oxide)的制备 37-38 2.2.2 Pt-Co/rG纳米复合催化剂的构建及金属组分调变 38 2.2.3 电催化氧还原性能测试 38-39 2.2.4 样品表征 39 2.3 结果与讨论 39-46 2.3.1 样品组分、形貌及Pt-Co合金化表征 39-43 2.3.2 Pt-Co/rG催化剂氧还原电催化性能 43-46 2.4 本章小结 46 参考文献 46-50 第三章 硼或氮掺杂碳纳米管的制备及其氧还原催化性能 50-61 3.1 前言 50-51 3.2 实验部分 51-53 3.2.1 硼、氮掺杂碳纳米管制备及纯化 51-52 3.2.2 电化学性能测试 52 3.2.3 样品表征 52-53 3.3 结果与讨论 53-58 3.3.1 硼掺杂碳纳米管的形貌及其元素分析 53-54 3.3.2 氮掺杂碳纳米管的形貌及其元素分析 54-56 3.3.3 硼掺杂碳纳米管电催化氧还原性能 56-58 3.4 本章小结 58 参考文献 58-61 展望 61-62 附录 62-63 致谢 63-64
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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