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长余辉与二氧化钛协同作用光催化材料的研究

作　者: 姜琳
导　师: 季惠明
学　校: 天津大学
专　业: 材料学
关键词: TiO2光催化 Sr2MgSi2O7:Eu2+，Dy3+发光粉体协同作用溶胶复合
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

TiO₂光催化材料以其化学稳定性高、无毒、降解效率高、无二次污染等优点,近年来成为研究与应用的热点。为进一步提高TiO₂的光催化活性,本实验采用溶胶复合方法将TiO₂与Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺长余辉发光材料复合,制备出Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺/TiO₂新型光催化剂,通过降解甲基橙研究了复合光催化剂的光催化活性以及TiO₂与Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺之间的协同作用。本文以TiOSO4·nH2O为原料制备了过氧钛酸（PTA）溶胶,干燥研磨过筛煅烧后即得到TiO₂光催化剂,XRD、SEM测试结果表明:TiO₂为锐钛矿相,颗粒均匀呈球形,粒径约为20⁵0nm。采用溶胶-凝胶法制备了Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺,通过改变煅烧温度以及Eu²⁺、Dy³⁺掺杂比例优化了Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺的发光性能。采用溶胶复合方式制备了Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺/TiO₂新型光催化剂,研究了不同Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺与TiO₂质量比以及不同复合方式对催化剂活性的影响,并TiO₂进行了对比,实验结果表明:复合光催化剂仅由Sr₂MgSi₂O₇相和锐钛矿相组成,且表面TiO₂粒径减小,比表面积增大,与物理混合的复合光催化剂和TiO₂相比,溶胶复合制备的Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺/TiO₂光催化剂的活性较高,在可见光下和紫外光激发后暗环境下对甲基橙的降解率分别为34.3%和65.4%。研究了过渡金属离子Fe³⁺和半导体WO3掺杂的复合光催化剂的光催化性能。Fe³⁺和WO3的掺杂能够降低TiO₂的有效禁带宽度,将其光响应区域拓宽至可见光。0.5wt%Fe³⁺-TiO₂的有效禁带宽度为2.93eV,Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺/Fe³⁺-TiO₂在可见光和紫外光激发后暗环境下对甲基橙的降解率分别为61.6%和77.3%;而1.0wt%WO3-TiO₂的有效禁带宽度为2.84eV,Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺/WO3-TiO₂在可见光和紫外光激发后暗环境下对甲基橙的降解率分别为57.2%和76.9%。对复合光催化剂协同作用机理进行了分析探讨,本文认为:复合光催化剂中,光催化活性的提高与以下四个作用相关:（a）Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺发光粉体的存在抑制了TiO₂颗粒的长大;（b）Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺与TiO₂之间可能存在表面载流子的转移过程,两者发挥协同作用;（c）Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺与TiO₂之间对光能的吸收相互制约;（d）Sr₂MgSi₂O₇:Eu²⁺,Dy³⁺发出的光能够被TiO₂吸收。本文提出的长余辉复合光催化材料两者之间存在着载流子转移机制与光相互吸收机制,协同提高光催化活性,具有重要理论意义与应用价值。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章文献综述  8-25
  1.1 引言  8-9
  1.2 纳米Ti0_2 光催化材料简介  9-15
    1.2.1 Ti0_2 光催化剂的光催化原理  9-10
    1.2.2 Ti0_2 光催化性的影响因素  10-12
    1.2.3 提高Ti0_2 光催化活性的方法  12-15
  1.3 长余辉发光材料的研究现状  15-18
    1.3.1 长余辉发光材料的种类  16-17
    1.3.2 长余辉发光材料的制备方法  17-18
  1.4 长余辉发光材料改性Ti0_2 光催化材料的研究进展  18-24
    1.4.1 长余辉发光材料改性Ti0_2 光催化剂的提出  19-20
    1.4.2 长余辉发光材料改性Ti0_2 光催化剂的制备方法  20-21
    1.4.3 长余辉发光材料改性Ti0_2 光催化剂的机理  21-24
  1.5 课题的提出  24-25
第二章实验部分  25-31
  2.1 实验原料及设备  25-26
    2.1.1 实验原料  25-26
    2.1.2 实验设备  26
  2.2 实验过程  26-28
    2.2.1 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光粉体的制备  26-27
    2.2.2 Ti0_2 光催化剂的制备  27-28
    2.2.3 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的制备  28
  2.3 分析方法与测试  28-29
    2.3.1 分析方法  28-29
    2.3.2 发光性能测试  29
    2.3.3 光催化性能测试  29
  2.4 光催化实验  29-31
    2.4.1 可见光下的光催化实验  29-30
    2.4.2 暗环境下的光催化实验  30-31
第三章 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2复合光催化剂的性能研究  31-49
  3.1 纳米Ti0_2 光催化剂的表征  31-33
    3.1.1 纳米Ti0_2 的晶相结构  31-32
    3.1.2 纳米Ti0_2 的表面形貌  32-33
  3.2 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的表征  33-39
    3.2.1 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的晶相结构  33-34
    3.2.2 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的表面形貌  34-35
    3.2.3 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的发光性能  35-36
    3.2.4 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的荧光光谱  36-38
    3.2.5 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)长余辉发光材料的发光机理  38-39
  3.3 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的表征及其光催化性能  39-47
    3.3.1 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的晶相结构  39-40
    3.3.2 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的表面形貌  40-41
    3.3.3 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的发光性能  41-42
    3.3.4 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的光催化性能  42-45
    3.3.5 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 复合光催化剂的光催化机理探讨  45-47
  3.4 本章小结  47-49
第四章掺杂对复合光催化剂光催化活性的影响  49-61
  4.1 过渡金属Fe~(3+)掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化性能研究  49-54
    4.1.1 Fe~(3+)掺杂Ti0_2 的紫外-可见吸收光谱  49-51
    4.1.2 Fe~(3+)掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化活性  51-53
    4.1.3 Fe~(3+)掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化机理探讨  53-54
  4.2 半导体W0_3 掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化性能研究  54-58
    4.2.1 W0_3 掺杂Ti0_2 的紫外-可见吸收光谱  54-56
    4.2.2 W0_3 掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化活性  56-57
    4.2.3 W0_3 掺杂Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 的光催化机理探讨  57-58
  4.3 Sr_2MgSi_20_7:Eu~(2+),Dy~(3+)/Ti0_2 与Ti0_2 光催化活性的比较  58-59
  4.4 本章小结  59-61
第五章全文结论  61-63
参考文献  63-69
发表论文和参加科研情况说明  69-70
致谢  70

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