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腐殖质类物质对Se/Te及偶氮染料的介导还原研究

作　者: 王秀娟
导　师: 周集体；柳广飞
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 醌腐殖质 Se(Ⅳ) Te(Ⅳ) 偶氮染料
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

作为腐殖质的模拟物,醌类物质对生物还原偶氮染料、硝基化合物以及重金属离子的促进作用已有广泛的研究,但其对毒性氧化态非金属元素如Se(Ⅳ)/Te(3)的生物还原的影响报道较少。此外,醌类物质本身对环境具有一定毒害作用,低浓度(小于100μmol/L)醌类物质以及腐殖质的直接应用看起来是一种环境更加友好的方案。针对上述问题,本论文对醌类物质介导生物还原Se(Ⅳ)/Te(Ⅳ)以及低浓度醌类物质、腐殖质介导生物还原偶氮染料进行研究。醌类介体可显著增强Escherichia coli K12对Se(Ⅳ)、Te(Ⅳ)的还原效果。在无外加介体的情况下,E. coli K12在8h内仅能还原6.1%的Se(Ⅳ)和9.0%的Te(Ⅳ);在0.2mmol/L的2-羟基-1,4-萘醌(LQ)、2-甲基-1,4-萘醌(MQ)、蒽醌-2-磺酸钠(AQS)和蒽醌-2,6-二磺酸钠(AQDS)存在下,8h内Se(Ⅳ)的还原率分别提高了93.0%、2.1%、6.5%和1.4%, Te(Ⅳ)的还原率分别提高了87.4%、5.1%、10.7%和5.4%。还原速率随着LQ浓度的增大而提高,但当其浓度超过0.2 mmol/L后,还原速率趋于稳定。选取6种醌类物质(AQDS、AQS、蒽醌-2-羧酸(AQC、LQ、5-羟基-1,4-萘醌(JQ)和5,8-二羟基-1,4-萘醌(DHNQ)),研究其对Shewanella oneidensis MR-1脱色酸性红27(AR27)的介导作用。实验结果表明,低浓度的醌类物质对AR27脱色都具有促进作用,而在高浓度时,LQ、JQ、DHNQ的投加会抑制脱色反应的进行。选取13种腐殖质研究其对MR-1脱色AR27的介导作用。实验结果表明,腐殖质都能不同程度地提高MR-1脱色AR27的反应速率。其中,Elliott Soil腐植酸(ES-HA)的效果最好。相同来源的腐植酸和富里酸相比,腐植酸具有更好的促进效果。而对于不同来源的腐植酸来说,陆相来源的加速作用最强。选取ES-HA为实验对象,对其介导AR27生物脱色过程中,多种影响因素的作用进行了研究。实验结果表明,随着HA浓度的增大,染料的脱色速率增加；乳酸钠和甲酸钠比较适合作为HA介导的MR-1还原AR27的电子供体；溶解氧、NO3-和NO2-的存在对AR27的脱色造成竞争性抑制；溶解态Fe(Ⅲ)的存在可促进HA介导MR-1对AR27的脱色反应；不溶态Fe(Ⅲ)存在下,HA的促进脱色效果消失。以ES-HA、Aldrich腐植酸(A-HA).AQDS、LQ为代表,对腐殖质类物质介导MR-1脱色AR27的分步动力学进行了研究。实验结果表明,电子经MR-1转移给腐殖质类物质的过程是限速步骤。通过对MR-1细胞膜蛋白、细胞质蛋白以及细胞周质蛋白酶活性的考察,发现只有细胞膜蛋白具有偶氮还原活性,且加入腐殖质类物质可以促进酶反应。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
1 绪论  10-25
  1.1 硒和碲  10-17
    1.1.1 硒和碲概述  10
    1.1.2 硒和碲的生物学作用  10-13
    1.1.3 硒和碲的应用  13-15
    1.1.4 含硒(Ⅳ)、碲(Ⅳ)水处理方法  15-17
  1.2 染料  17-20
    1.2.1 染料分类  17
    1.2.2 偶氮染料的应用及其危害  17
    1.2.3 偶氮染料废水处理方法  17-19
    1.2.4 细菌对偶氮染料脱色研究进展  19-20
  1.3 腐殖质类物质  20-24
    1.3.1 腐殖质的来源及性质  20-22
    1.3.2 腐殖质的分类  22
    1.3.3 微生物与腐殖质的作用  22-24
  1.4 本论文的研究内容及意义  24-25
2 醌介导Escherichia coli K12还原Se(Ⅳ)/Te(Ⅳ)  25-39
  2.1 实验材料与仪器  25-26
    2.1.1 菌种来源  25
    2.1.2 实验药品  25
    2.1.3 溶液的配制  25-26
    2.1.4 实验仪器  26
  2.2 实验方法  26-28
  2.3 分析及计算方法  28-30
    2.3.1 Se(Ⅳ)浓度的测定方法  28
    2.3.2 Te(Ⅳ)浓度的测定方法  28-29
    2.3.3 还原产物产生的位置及定性分析  29
    2.3.4 计算方法  29-30
  2.4 结果与讨论  30-37
    2.4.1 醌种类对E.coli K12还原Se(Ⅳ)/Te(Ⅳ)的影响  30-32
    2.4.2 LQ浓度对E.coli K12还原Se(Ⅳ)/Te(Ⅳ)的影响  32-33
    2.4.3 生物量对E.coli K12还原Se(Ⅳ)/Te(Ⅳ)的影响  33-34
    2.4.4 TEM分析  34-37
  2.5 本章小结  37-39
3 低浓度醌类物质介导Shewanella oneidensis MR-1还原偶氮染料  39-53
  3.1 实验材料与仪器  39-41
    3.1.1 菌种来源  39
    3.1.2 实验药品  39-40
    3.1.3 溶液配制  40
    3.1.4 实验仪器  40-41
  3.2 实验方法  41-43
    3.2.1 醌类物质介导S.oneidensis MR-1对AR27的脱色  41
    3.2.2 醌类物质介导S.oneidensis MR-1脱色AR27限速步骤的确定  41-42
    3.2.3 S.oneidensis MR-1偶氮还原酶位置的确定  42-43
  3.3 分析及计算方法  43-45
    3.3.1 分析方法  43-45
    3.3.2 计算方法  45
  3.4 结果与讨论  45-52
    3.4.1 低浓度醌类物质介导S.oneidensis MR-1脱色AR27  45-48
    3.4.2 醌类物质介导S.oneidensis MR-1脱色AR27限速步骤的确定  48-51
    3.4.3 S.oneidensis MR-1偶氮还原酶位置的确定  51-52
  3.5 本章小结  52-53
4 腐殖质介导Shewanella oneidensis MR-1还原偶氮染料  53-72
  4.1 实验材料与仪器  53-54
    4.1.1 实验药品  53
    4.1.2 实验仪器  53-54
    4.1.3 溶液配制  54
  4.2 实验方法  54-56
    4.2.1 腐殖质介导S.oneidensis MR-1脱色AR27  54-56
    4.2.2 腐殖质介导S.oneidensis MR-1脱色AR27限速步骤的确定  56
    4.2.3 S. oneidensis MR-1偶氮还原酶位置的确定  56
  4.3 分析及计算方法  56-57
    4.3.1 分析方法  56-57
    4.3.2 计算方法  57
  4.4 结果与讨论  57-70
    4.4.1 腐殖质介导S. oneidensis MR-1脱色AR27  57-61
    4.4.2 ES-HA浓度对S. oneidensis MR-1脱色AR27的影响  61-63
    4.4.3 溶解氧对ES-HA介导S. oneidensis MR-1脱色AR27的影响  63
    4.4.4 电子供体对ES-HA介导S. oneidensis MR-1脱色AR27的影响  63-64
    4.4.5 NO_3~-和NO_2~-对ES-HA介导S. oneidensis MR-1脱色AR27的影响  64-66
    4.4.6 Fe(Ⅲ)对ES-HA介导S. oneidensis MR-1脱色AR27的影响  66-68
    4.4.7 腐殖质介导S. oneidensis MR-1脱色AR27限速步骤的确定  68-69
    4.4.8 S. oneidensis MR-1偶氮还原酶位置的确定  69-70
  4.5 本章小结  70-72
结论  72-74
参考文献  74-83
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  83-84
致谢  84-85

腐殖质类物质对Se/Te及偶氮染料的介导还原研究

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