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大孔拟薄水铝石制备及加氢脱氧的研究
作 者: 徐登清
导 师: 孙海涛;王玉军
学 校: 曲阜师范大学
专 业: 物理化学
关键词: 活性氧化铝 拟薄水铝石 比表面积 孔容 孔径 生物柴油 小桐籽油
分类号: TE621
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
随着我国经济的快速发展,石油资源相对缺乏与急剧增涨的石油需求量之间的矛盾日渐突出,将制约我国经济持续发展和严重威胁国家能源安全。生物能源由于储量丰富,环境友好和可再生的特点,在满足未来社会能源需求的同时,也符合可持续科学发展观和循环经济的理念,因此开发和使用生物能源已成为当今世界能源战略的重要组成部分。其中,由动植物油脂制备的生物柴油,其物化性能与石化柴油相近,具有燃烧性能好、无腐蚀性、清洁无污染等特点,可与石化柴油混合使用,是当今石化柴油最具潜力的替代燃料。国内加氢法制备生物柴油处与实验室研究阶段,国外加氢法制备生物柴油发展较快。生物油的主要成分是甘油三酯,此种分子量大,对催化剂载体的要求高。传统的小孔径催化剂载体内扩散阻力大,这种大分子的甘油三酯进入不了大分子内部,不利于催化反应的进行。而制备高比表面积大孔容的活性氧化铝载体对国内重油的快速发展有重要的作用。本论文在现今国内碳化法生产拟薄水铝石和活性氧化铝的基础上,通过分析影响活性氧化铝和拟薄水铝石的比表面积和孔的因素出发,提出了影响铝孔性能的溶剂化环境控制理论,并在此基础上设计采用了一种新的反应装置来控制过饱和度和加强气液传质效率。实验结果显示,当溶液终点pH在10.5和9.4之间的时候,得到了纯净的拟薄水铝石,而且拟薄水铝石的晶粒大小约为2.3纳米,比表面积,平均孔容和孔径均达到548.5 m2/g,2.22ml/g和16.2 nm,这些实验结果比在反应釜中得到的高出很多。而且,拟薄水铝石焙烧后获得的γ-Al2O3同样具有比较大的比表面积孔容和孔径。实验采用几种方法对拟薄水铝石孔径分布进行了调节,得到了孔径分布相对均一的产品。加氢法制备生物柴油以小桐籽油为例针对生物柴油制备过程中影响催化剂的稳定性和催化活性的主要因素出发,对催化剂及其载体的抗水合性能进行了深入的考察,并在此基础上,优化出水热稳定性好的一批催化剂。通过对小桐籽油加氢脱氧活性检测实验发现,该催化剂具有良好的催化活性和稳定性,实验得到的C15到C18正烷烃收率到达了80%左右,实现了预期的目标。
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全文目录
摘要 3-4 ABSTRACT 4-6 主要符号对照表 6-9 第一章 文献综述 9-26 1.1 引言 9 1.2 氢氧化铝和氧化铝 9-18 1.2.1 氢氧化铝 10-11 1.2.2 氧化铝 11-12 1.2.3 拟薄水铝石和活性氧化铝的制备方法用途研究现状 12-18 1.2.3.1 拟薄水铝石和活性氧化铝的制备方法 12-13 1.2.3.2 高比表面积大孔容拟薄水铝石的合成方法 13-18 1.3 生物柴油 18-24 1.3.1 生物柴油的主要特性 18-19 1.3.2 第一代生物柴油 19 1.3.3 第二代生物柴油 19-22 1.3.4 加氢脱氧反应研究 22-24 1.3.4.1 油脂直接加氢脱氧工艺 22-23 1.3.4.2 油脂加氢脱氧再临氢异构工艺 23 1.3.4.3 油脂加氢脱羧工艺 23-24 1.3.4.4 植物油与石油柴油掺炼工艺 24 1.4 课题的选题背景与意义 24-25 1.5 课题的研究内容 25 1.6 课题来源 25-26 第二章 大孔径拟薄水铝石和活性氧化铝的制备和表征 26-43 2.1 实验的原理和思路 26-29 2.2 问题的提出与解决办法 29-30 2.3 实验药品,实验装置和实验流程 30-31 2.3.1 实验装置 30 2.3.2 实验药品 30 2.3.3 实验流程 30-31 2.4 表征方法 31-32 2.5 结果和讨论 32-42 2.5.1 pH值的影响 32-40 2.5.1.1 pH影响的理论分析 32 2.5.1.2 pH影响的实验及结果表征 32-40 2.5.2 气相流速对产物性能的影响 40-41 2.5.3 二氧化碳浓度对结果的影响 41 2.5.4 偏铝酸钠溶液的浓度对孔性能的影响 41-42 2.6 结论 42-43 第三章 拟薄水铝石孔径分布的初步调节 43-55 3.1 拟薄水铝石孔径分布调节的原因和意义 43-44 3.2 拟薄水铝石孔的组成和调控的办法 44 3.3 反应温度,老化对产物孔径的影响 44-48 3.4 表面活性剂对孔径的调节作用 48-54 3.4.1 表面活性剂对孔径的调节实验 50-52 3.4.2 反应过程的优化实验 52-54 3.5 结论 54-55 第四章 小桐籽油加氢脱氧初步研究 55-74 4.1 现今加氢法制备生物柴油面临的问题 55-56 4.2 催化剂载体抗水和性能的考察 56-59 4.3 浸渍法催化剂的制备及其抗水和性能的考察 59-67 4.3.1 浸渍法催化剂的制备及表征 60-64 4.3.2 负载助剂和活性组分后水热稳定性考察 64-67 4.4 催化剂催化活性的评价 67-73 4.4.1 原料的选择与意义 67-69 4.4.2 实验流程和表征结果 69-73 4.5 结论 73-74 参考文献 74-78 在校期间参加的项目和发表的文章 78-79 (一).在校期间参加的项目 78 (二).在校期间发表的文章 78-79 致谢 79
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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 基础理论
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