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n型Sb位掺杂CoSb_3基材料的制备和热电性能

作　者: 段波
导　师: 张清杰；翟鹏程
学　校: 武汉理工大学
专　业: 材料学
关键词: CoSb3 双掺杂 三掺杂 热电性能
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


CoSb3基热电块体材料是一种极具应用前景的中温热电材料,其热电性能的优化与提高是目前国际热电材料科学的前沿课题。在CoSb3化合物中固溶Fe、Ni、Ru、Pd、Te、Sn等元素形成三元及三元以上合金固溶体,是提高热电性能的一种有效方法。目前,Sb位CoSb3固溶体的研究主要集中在单元素固溶形成的三元合金固溶体,固溶元素包括Te、Se、Ge、Sn等,但固溶量较低,对热电性能的改善有限。本文采用固相反应和放电等离子烧结技术制备出Sb位多元素固溶CoSb3化合物,系统研究了Sb位多元素掺杂对材料微观结构和热电输运性能的影响,获得了性能较优的Te单掺杂,Ge、Te双掺杂和Ge、Te、Se三掺杂的CoSb3基热电块体材料。Sb位Te单掺杂Co4Sb12-xTex (x=0.4,0.5,0.6,0.7)化合物的微观结构和热电性能的研究结果表明：相同工艺条件下,随着Te掺杂量增加,试样平均晶粒尺寸增加。载流子浓度,电导率均随Te掺杂量增加而增加,300K时,试样Co4Sb11.3Te0.7获得最大电导率16.29×104Sm-1。在650K到800K范围内,x=0.4～0.6三个试样的功率因子均超过4.0×10-3Wm-1K-2,相对文献报道有较大提高。Te掺杂CoSb3基块体材料的热导率较纯CoSb3有大幅度地降低,热电性能优值ZT随温度升高而增加,试样Co4Sb11.4Te0.6在800K时ZT达到0.95。Sb位Ge、Te双掺杂Co4SbxGe5.9-0.5xTe6.1-0.5x (x=11,10,9,8,7,6)化合物的微观结构和热电性能的研究结果表明：Ge、Te双掺杂大大提高了第四、六副族单元素在方钴矿中的固溶度。晶胞参数随掺杂量增加由9.0252A(x=11)几乎线性地降至8.8995A(x=6)。随掺杂量增加,试样的导电特性由金属导电特性向半导体导电特性转变。所有试样的热导率随温度上升先减小后增大,其中Co4Sb8Ge1.9Te2.1在673K取得最小晶格热导率(1.56Wm-1K-1)。试样Co4Sb11Ge0.4Te0.6取得最大ZT值,在773K时达到0.89。Sb位Ge、Te、Se三掺杂Co4Sb11Ge1-x-yTexSey(x=0.70,0.75,0.80,0.85,y=0;x=0.60,0.65,0.70,0.75,y=0.1)化合物的微观结构和热电性能的研究结果表明：y=0组试样的平均晶粒尺寸随Te掺杂量x增加而增加；y=0.1组试样的晶粒尺寸相对均匀,随Te掺杂量增加,平均晶粒尺寸变化不明显。两组试样的电导率均随着Te掺杂量增加而增加,且增加幅度随Te掺杂量增加而减小。两组试样的热导率均随Te掺杂量的增加而增加,随温度的升高先下降后增加。Se掺杂大大降低了材料总的热导率。相同Ge掺杂量时,y=0.1组试样的热导率较y=0组试样的热导率下降24%-28%(300K)和17%-20%(800K)。试样Co4Sb11Ge0.2Te0.7Se0.1在775K时ZT达到0.99,比试样Co4Sb11Ge0.2Te0.8相同温度时的ZT值提高了16%。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
第1章 前言  10-19
  1.1 研究背景和意义  10
  1.2 热电基础理论  10-13
    1.2.1 Seebeck效应  10-11
    1.2.2 Peltier效应  11-12
    1.2.3 Thomson效应  12
    1.2.4 热电效应之间的关系  12-13
  1.3 热电性能参数  13-15
    1.3.1 Seebeck系数  13-14
    1.3.2 电导率  14
    1.3.3 热导率  14-15
  1.4 热电材料的类型及其研究现状  15
  1.5 Skutterudite热电材料  15-18
    1.5.1 Skutterudite热电材料的晶体结构  15-16
    1.5.2 Skutterudite热电材料的电热输运特性  16-17
    1.5.3 提高Skutterudite热电材料性能的途径  17-18
  1.6 本论文的研究目的和内容  18-19
第2章 Sb位Te掺杂Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的制备和热电性能  19-27
  2.1 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的制备  19
  2.2 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的物相组成和显微结构  19-21
  2.3 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的热电性能  21-26
    2.3.1 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的电性能  21-22
    2.3.2 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的Seebeck系数  22-23
    2.3.3 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的热性能  23-25
    2.3.4 Co_4Sb_(12-x)Te_x热电材料的ZT值  25-26
  2.4 本章小结  26-27
第3章 Sb位Ge、Te掺杂Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的制备和热电性能  27-35
  3.1 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的制备  27
  3.2 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的结构表征  27-29
    3.2.1 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的物相组成  27-28
    3.2.2 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的晶胞参数  28-29
  3.3 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的热电性能  29-34
    3.3.1 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的电性能  29-30
    3.3.2 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的Seebeck系数  30-31
    3.3.3 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的热性能  31-33
    3.3.4 Co_4Sb_xGe_(5.9-0.5x)Te_(6.1-0.5x)热电材料的ZT值  33-34
  3.5 本章小结  34-35
第4章 Sb位Ge、Te、Se掺杂Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的制备和热电性能  35-44
  4.1 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的制备  35
  4.2 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的物相组成和显微结构  35-38
  4.3 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的热电性能  38-42
    4.3.1 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的电导率  38-39
    4.3.2 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的Seebeck系数  39
    4.3.3 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的热性能  39-41
    4.3.4 Co_4Sb_(11)Ge_(1-x-y)Te_xSe_y热电材料的ZT值  41-42
  4.4 本章小结  42-44
第5章 结论  44-46
参考文献  46-51
作者在攻读硕士期间发表的论文  51
作者在攻读硕士期间参加的科研项目  51-52
致谢  52

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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