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阳极析氧催化剂的原位生成及其性能研究
作 者: 王维
导 师: 李晋平
学 校: 太原理工大学
专 业: 应用化学
关键词: 电解水 析氧催化剂 原位电沉积 电催化 近中性 自修复
分类号: O643.32
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
通过电解水制取氢气是一种储存太阳能、风能、潮汐能等非并网绿色能源的有效手段,传统电解槽的强碱性和高温操作条件会增加电解槽的腐蚀速度和运行成本。使用近中性体系的电解槽可以有效降低电解槽的腐蚀,使电解过程更加安全。能够在近中性电解液环境中原位生成并催化水分解,同时具有自修复功能的阳极析氧催化剂是非常有前景的电解水阳极材料。本文采用原位电沉积方法,分别合成了Co-P、Ni-B和Ag-B阳极析氧催化剂,采用SEM、EDS、XRD和XPS等表征手段分析了样品的组成,并使用多种电化学分析手段对样品的催化析氧性能和稳定性进行了分析。主要研究内容和结论有以下几方面:第一,常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L Co(NO3)2的0.1 mol/L KH2PO4+K2HPO4 (KPi) pH=7.0的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Co-P析氧催化剂。该催化剂是一层沉积在ITO基体表面的瘤状无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1 mA/cm2电流密度下的析氧过电位为385 mV。第二,在常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L Ni(NO3)2的0.1 mol/L K2B4O7 pH=9.2的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Ni-B析氧催化剂。该催化剂是一层沉积在ITO基体表面的无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1mA/cm2电流密度下的析氧过电位为310 mV。第三,常温常压下,以ITO玻璃为基体,在包含了1 mmol/L AgNO3的0.1 mol/L K2B4O7 pH=9.2的电解液中,通过原位电解沉积方法制备了Ag-B析氧催化剂。该析氧催化剂是一层沉积在ITO基体表面的椭圆片状无定形物质,能够在温和条件下电解催化水分解产生氧气,并具有较高活性和稳定性,1 mA/cm2电流密度下的析氧过电位为318 mV。
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全文目录
摘要 3-5 ABSTRACT 5-11 第一章 文献综述 11-21 1.1 研究背景 11-12 1.1.1 世界能源现状 11 1.1.2 发展氢能的必要性 11-12 1.2 制氢技术 12-14 1.2.1 化石燃料制氢 12-13 1.2.2 生物制氢 13 1.2.3 高温热裂解制氢 13 1.2.4 太阳能光催化制氢 13-14 1.2.5 电解水制氢 14 1.3 电解水制氢研究进展 14-17 1.3.1 电解水制氢的意义 14-15 1.3.2 电解水制氢的发展历史 15-16 1.3.3 电解水制氢的影响因素 16-17 1.3.4 阴极析氢催化剂的研究 17 1.4 阳极析氧催化剂的研究 17-20 1.4.1 金属单质 17 1.4.2 具有尖晶矿或者钙钛矿结构的金属氧化物 17-19 1.4.3 贵金属或者贵金属氧化物 19 1.4.4 近中性温和体系下的析氧催化剂 19-20 1.5 选题依据及研究内容 20-21 第二章 实验总述 21-27 2.1 实验设备 21-22 2.1.1 实验试剂 21 2.1.2 实验主要设备及型号 21-22 2.2 ITO电极的制备 22 2.3 析氧催化剂的原位生成 22-24 2.4 析氧催化剂的物理表征 24 2.4.1 SEM及EDS表征 24 2.4.2 XRD表征 24 2.4.3 XPS表征 24 2.5 析氧催化剂的电化学性能测试 24-27 2.5.1 循环伏安曲线测试 24-25 2.5.2 Tafel曲线测试 25 2.5.3 pH与电流密度的关系测试 25 2.5.4 Faradaic效率测试 25-27 第三章 Co-P催化剂的原位生成及其性能研究 27-39 3.1 Co-P析氧催化剂的原位生成 27-29 3.1.1 循环伏安曲线测试 27-28 3.1.2 催化剂的原位生长 28-29 3.2 Co-P析氧催化剂的物理表征 29-32 3.2.1 SEM和EDS表征 29-30 3.2.2 XRD表征 30-31 3.2.3 XPS测试 31-32 3.3 Co-P析氧催化剂的电化学性能研究 32-33 3.3.1 Tafel曲线测试 32 3.3.2 Faradaic效率测试 32-33 3.4 实验条件改变对Co-P析氧催化剂性能的影响 33-37 3.4.1 pH对Co-P析氧催化剂性能的影响 33-34 3.4.2 电解液浓度对Co-P析氧催化剂的影响 34-35 3.4.3 电解电压对Co-P析氧催化剂的影响 35-36 3.4.4 电解液温度对Co-P析氧催化剂的影响 36-37 3.5 本章小结 37-39 第四章 Ni-B析氧催化剂的原位生成及其性能研究 39-49 4.1 Ni-B析氧催化剂的原位生成 39-41 4.1.1 循环伏安曲线测试 39-40 4.1.2 催化剂的原位生长 40-41 4.2 Ni-B析氧催化剂的物理表征 41-43 4.2.1 SEM和EDS表征 41-42 4.2.2 XRD表征 42 4.2.3 XPS测试 42-43 4.3 Ni-B析氧催化剂的电化学性能研究 43-45 4.3.1 Tafel曲线测试 43-44 4.3.2 Faradaic效率测试 44-45 4.4 实验条件改变对Ni-B析氧催化剂性能的影响 45-47 4.4.1 pH对Ni-B析氧催化剂性能的影响 45 4.4.2 电解液浓度对Ni-B析氧催化剂的影响 45-46 4.4.3 电解电压对Ni-B析氧催化剂的影响 46-47 4.4.4 电解液温度对Ni-B析氧催化剂的影响 47 4.5 本章小结 47-49 第五章 Ag-B析氧催化剂的原位生成及其性能研究 49-61 5.1 Ag-B析氧催化剂的原位生成 49-51 5.1.1 循环伏安测试 49-50 5.1.2 催化剂的原位生成 50-51 5.2 Ag-B析氧催化剂的物理表征 51-54 5.2.1 SEM和EDS表征 51-53 5.2.2 XRD表征 53 5.2.3 XPS测试 53-54 5.3 Ag-B析氧催化剂的电化学性能 54-56 5.3.1 Tafel曲线测试 54-55 5.3.2 Faradaic效率测试 55-56 5.4 实验条件改变对Ag-B析氧催化剂性能的影响 56-59 5.4.1 pH对Ag-B析氧催化剂性能的影响 56-57 5.4.2 电解液浓度对Ag-B析氧催化剂的影响 57 5.4.3 电解电压对Ag-B析氧催化剂的影响 57-58 5.4.4 电解液温度对Ag-B析氧催化剂的影响 58-59 5.5 本章小结 59-61 第六章 结论 61-63 参考文献 63-67 致谢 67-69 硕士期间发表论文 69
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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学(理论化学)、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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