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Ba改性铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

作　者: 彭桂芳
导　师: 郭锡坤
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 三效催化剂复合氧化物铈锆固溶体铜钡
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

随着汽车保有量的迅速增长,汽车排放的废弃物对环境影响日益严重,不能忽视。2005年,我国汽车销量超过日本成为世界第二大的汽车消费国家,2009年的第一季度汽车销售量超过美国成为全球最大的汽车消费国家。但是我国汽车尾气排放标准制定起步晚,汽车尾气催化净化技术发展很慢,落后于欧洲、美国等。因此,我国汽车尾气污染形势更为严峻,迫切需要研发高效、实用的尾气净化催化剂。欧美国家汽车尾气净化催化剂大多采用Pt、Rh、Pd等贵金属作为活性组分,技术比较成熟,而我国的Pt、Rh、Pd等贵金属资源缺乏,相反稀土资源丰富,因此,根据我国的国情,发展稀土、过渡金属基三效催化剂具有重要意义。本文选用容易获取且价格相对便宜的Cu作为催化剂活性组分,并在铈锆固溶体的基础上以共沉淀方法添加BaO,形成铈锆钡固溶体作为载体,研制Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂,并考察其催化活性。实验过程中,分别通过沉淀剂的选择、制备方法的对比从而确定以NH4HCO3为沉淀剂,浸渍法负载铜所制备的催化剂活性更好。并通过调节Ce/Zr比例,改变Ba的含量,改变Cu的含量,得出当Ce/Zr为0.2：0.8,Ba含量为4%,Cu含量为5%时,所制备的Cu/Ce0.2Zr0.8Ba0.04O2-λ催化剂样品具有最佳的催化活性。空燃比为1.40(富氧)时,C3H6、CO和NO的起燃温度分别为250℃,153℃和312℃。经过900℃老化后依然保持着良好的活性,说明该样品热稳性好。通过XRD、DTA和SEM表征,证明Ba的加入会形成Ce-Zr-Ba固溶体,有助于提高催化剂的活性,而且Ba的加入也有助于提高了催化剂的热稳定性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-6
目录  6-9
第一章绪论  9-27
  1.1 引言  9
  1.2 汽车尾气对环境和人体的危害  9-10
  1.3 国内外汽车排放标准与法规  10-12
  1.4 汽车尾气净化技术  12-13
  1.5 三效催化剂  13-15
    1.5.1 贵金属三效催化剂  13-15
  1.6 贫燃条件下汽车尾气中NO的净化催化剂  15-20
    1.6.1 NO分解法  15-16
    1.6.2 NO选择/非选择性催化还原法  16-19
    1.6.3 NO储存还原法  19-20
  1.7 三效催化剂的催化机理  20-21
  1.8 国内外汽车尾气净化转化器生产厂家现状  21-22
  1.9 本文研究内容、拟解决问题、选题思路  22-23
  参考文献  23-27
第二章实验部分  27-33
  2.1 化学试剂  27
  2.2 实验仪器  27-28
  2.3 催化剂的活性评价  28-29
    2.3.1 催化剂的活性测定方法  28
    2.3.2 实验装置  28-29
  2.4 催化剂的制备  29-30
    2.4.1 共沉淀法制备Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物  29-30
    2.4.2 等体积浸渍法制备Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物  30
  2.5 数据处理方法  30
  2.6 催化剂的表征  30-32
    2.6.1 X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)  31
    2.6.2 差示扫描量热法(Differential Thermal Analysis,DTA)  31
    2.6.3 扫描电子显微镜(Scanning Electronic Microscope,SEM)  31-32
  参考文献  32-33
第三章 Cu-Ce-Zr-O复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论  33-39
  3.1 铈锆比对三效催化性能的影响  33-35
  3.2 不同沉淀剂对三效催化性能的影响  35-37
  3.3 小结  37-38
  参考文献  38-39
第四章 Cu-Ce-Zr-Ba-O复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论  39-67
  4.1 共沉淀法制备Cu-Ce-Zr-Ba-O催化剂的三效催化活性  39-47
    4.1.1 Ce/Zr为0.2:0.8系列  39-41
    4.1.2 Ce/Zr为0.4:0.6系列  41-43
    4.1.3 不同Ce/Zr对Cu-Ce-Zr-Ba-O催化剂的三效催化活性影响  43-45
    4.1.4 不同Ba含量对Cu-Ce-Zr-Ba-O催化剂的三效催化活性影响  45-47
  4.2 等体积浸渍法制备Cu-Ce-Zr-Ba-O催化剂的三效催化活性  47-52
    4.2.1 Ce/Zr为0.4:0.6系列  47-49
    4.2.2 Ce/Zr为0.2:0.8系列  49-50
    4.2.3 不同Ce/Zr对Cu-Ce-Zr-Ba-O催化剂的三效催化活性影响  50-52
  4.3 制备方法对Cu-Ce-Zr-Ba-O的三效催化活性影响  52-54
  4.4 Cu含量对催化剂三效催化活性的影响  54-55
  4.5 空燃比对催化剂三效催化活性的影响  55-57
  4.6 高温老化对催化剂三效催化活性的影响  57-58
  4.7 催化剂的XRD表征  58-61
    4.7.1 不同制备方法对CuCe_xZr(1-x)Ba_λ结构的影响  59
    4.7.2 不同组分对CuCe_xZr_(1-x)Ba_λ结构的影响  59-60
    4.7.3 高温老化对CuCe_xZr_(1-x)Ba_λ结构的影响  60-61
  4.8 催化剂的DTA表征  61-62
  4.9 催化剂的SEM表征  62-63
  4.10 小结  63-65
  参考文献  65-67
结论  67-69
附录  69-71
致谢  71

Ba改性铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

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