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微生物燃料电池阴极性能强化及传输特性研究

作　者: 付乾
导　师: 廖强；李俊
学　校: 重庆大学
专　业: 动力工程及工程热物理
关键词: 微生物燃料电池 阴极电子受体 过硫酸钾 多碘离子 传质限制
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


微生物燃料电池（Microbial Fuel Cell,简称MFC）是一种可以将废水中有机物所蕴含的能量进行回收利用的新型可再生能源装置。它利用阳极室内的产电微生物将废水中的有机物分解并用于产电,实现了污水处理与产电的相结合,在处理废水的同时回收了能源,可大大降低污水处理的运行成本,改善传统的污水处理方式能耗大,成本高,只有投入没有产出的缺点。然而目前MFC产电性能不高,比化学燃料电池低1-2个数量级,其中很重要的一个原因就是阴极侧的电子受体的活化损失。目前MFC阴极电子受体采用的主要是氧气,氧气虽然具有氧化还原电位高,来源广泛等优点,但其活化能壁垒高,在碳电极上不容易发生反应,活化损失现象严重,使得MFC性能无法得到进一步提高。为此,很多研究者提出了应用可溶性的电子受体（如铁氰酸钾等）以提高MFC的性能,但目前绝大部分可溶性电子受体都不能解决再生或再生效率低下及能耗高的问题,从而大大制约了MFC的实际应用。针对上述问题,本文提出两种新型的可溶性电子受体:过硫酸钾（K2S2O8）及多碘离子（I3-）,并将其应用于MFC,在一定程度上提高了MFC性能。其中,以过硫酸钾为阴极电子受体的MFC实现了阴阳极同时处理不同类型废水的功能;以I3-为电子受体的MFC阴极体系可以在太阳光下循环再生。主要研究成果如下:①首次构建并启动了以过硫酸钾为阴极电子受体的“H”型MFC。研究表明,MFC的产电主要是依靠附着在阳极表面的生物膜,而非阳极电解质中的悬浮微生物细胞。②过硫酸钾为电子受体的MFC初始性能为83.9 mW m-2,远低于铁氰酸钾为电子受体的166.7 mW m-2。恒电阻放电两天的过程中,随着反应物浓度降低,铁氰酸钾为阴极电子受体的MFC性能不断下降,但过硫酸钾为阴极电子受体的MFC性能却不断提高,并且最终的最高功率密度远远高于铁氰酸钾为阴极电子受体时的最高功率密度。通过对比恒电阻放电前后的阴阳极极化曲线,发现MFC性能的提升主要是由于阴极侧性能的提升;同时,研究发现过硫酸根在水溶液中会发生水解反应,产生了自由基（OH·;SO4-·）及大量H+。因为自由基具有比过硫酸根更强的氧化能力和更好的活性,从而使得MFC性能大大提高。③MFC性能随着过硫酸钾浓度的提高而提高,随着阴极电解质pH值的降低而提高;但是阴极侧K+和H+浓度过高时,K+及H+可以透过质子交换膜到达MFC阳极侧,产生对微生物不利的生长环境,最终影响MFC性能。④首次将I3-/I-氧化还原电对应用于MFC阴极,提出并构建了利用太阳能进行循环再生的MFC阴极体系。研究表明,在太阳光照条件下,阴极侧KI在光照条件下可以被氧气氧化生成I3-,从而实现阴极电子受体I3-的再生;300 h的氙灯光照实验证明,所构建的MFC阴极体系具有很好的稳定性;⑤通过线性扫描实验发现,I3-在碳纸表面的极限电流密度高达4.2 mA cm-2,几乎是铁氰酸钾的两倍,且与阴极电解质pH值无关;并且发现在高电流密度下,I3-的传质受限是影响MFC性能的主要因素。同时实验研究了操作参数如KI溶液pH值、KI溶液浓度、氧气流量及光照强度等对I3-再生特性及MFC性能的影响。研究发现,当阴极侧KI溶液在浓度高于0.2 M,pH值2.0左右,直接暴露在空气中且光照强度为300 mW cm-2时,生成的I3-的量足以维持MFC的稳定运行。⑥通过研究启动方式对MFC性能的影响,发现采用连续流方式启动时MFC的启动时间要比序批式启动时更短,启动后的MFC稳定性更佳,并且输出功率提高一倍多。无论以何种方式启动,MFC在高电流密度下都会出现严重的传质恶化现象:即随着外接电阻的降低,电流在短暂上升之后会急剧下降,同时伴随着负载电压及电池功率的急剧下降。研究表明,阴极侧电子受体的传质受限是出现的这种现象的主要因素。通过在MFC阴极室进行搅拌或采用高浓度的电子受体,可以在一定程度上消除这种严重的传质恶化现象。⑦通过改变电池结构型式及采用合适的电子受体对MFC性能进行了强化。研究发现采用蛇形流场的平板式MFC性能是采用交指流场的平板式MFC性能的两倍;矩形式MFC性能更好相对于“H”型MFC、平板式MFC;采用I3-为电子受体时,MFC性能要明显高于铁氰酸钾及氧气时的性能。实验并采用20 mM I3-为电子受体对矩形式MFC功率进行了强化,可使其最高功率密度高达2000 mW m-2。

全文目录


中文摘要  3-5
英文摘要  5-11
1 绪论  11-29
  1.1 前言  11-12
  1.2 微生物燃料电池（MFC）简介  12-16
    1.2.1 MFC 发展进程  12-13
    1.2.2 MFC 产电原理  13
    1.2.3 MFC 分类  13-16
    1.2.4 MFC 特点及其应用前景  16
  1.3 影响MFC 性能的主要因素  16-19
    1.3.1 活化损失  17
    1.3.2 欧姆损失  17-18
    1.3.3 质量传递损失  18-19
  1.4 MFC 国内外研究现状  19-27
    1.4.1 MFC 阳极侧研究现状  19-20
    1.4.2 MFC 阴极侧国内外研究现状  20-27
  1.5 本课题的主要工作  27-29
    1.5.1 已有研究工作的不足  27
    1.5.2 研究的主要内容  27-28
    1.5.3 本文主要创新点  28-29
2 微生物燃料电池实验装置及方法  29-41
  2.1 引言  29
  2.2 MFC 的结构设计  29-32
    2.2.1 “H”型MFC 结构设计  29-30
    2.2.2 矩形式MFC 结构设计  30-31
    2.2.3 平板式MFC 结构设计  31-32
  2.3 MFC 各部件材料的选择及制备  32-34
    2.3.1 质子交换膜的选择及预处理  32-33
    2.3.2 电极材料的选择和电极的制备  33-34
    2.3.3 MFC 启动时电子受体的选择  34
  2.4 MFC 的组装及实验系统的搭建  34-37
    2.4.1 MFC 的组装及密封  34-35
    2.4.2 实验系统的搭建  35-37
  2.5 评价参数及测试方法  37-40
    2.5.1 电池电压与电极电势  37
    2.5.2 电流及电流密度  37
    2.5.3 输出功率及功率密度  37-38
    2.5.4 电池内阻  38
    2.5.5 极化曲线测试方法  38-39
    2.5.6 多碘离子浓度测试方法  39-40
    2.5.7 过硫酸钾浓度测试方法  40
  2.6 本章小结  40-41
3 过硫酸钾为电子受体的微生物燃料电池构建及性能特性  41-55
  3.1 引言  41
  3.2 过硫酸钾为电子受体的MFC 系统构建及启动特性  41-44
    3.2.1 MFC 系统构建  41-42
    3.2.2 MFC 的接种  42-43
    3.2.3 MFC 的启动  43-44
  3.3 不同阴极电子受体时MFC 性能的比较  44-45
  3.4 过硫酸钾为电子受体时MFC 的稳定性研究  45-47
  3.5 阴极侧pH 值变化趋势及其反应机理  47-53
    3.5.1 恒电阻放电时MFC 阴极电解质pH 值变化趋势  47-49
    3.5.2 过硫酸钾为电子受体的反应机理  49-51
    3.5.3 过硫酸钾溶液初始pH 值对MFC 性能的影响  51-53
    3.5.4 过硫酸钾初始浓度对MFC 性能的影响  53
  3.6 本章小结  53-55
4 自然光照条件下微生物燃料电池可再生阴极体系  55-81
  4.1 引言  55-56
  4.2 I_3~-为MFC 阴极电子受体的可行性  56-58
    4.2.1 I_3~-在碳纸表面的电化学特性  56-57
    4.2.2 I_3~-为电子受体时MFC 产电性能  57-58
  4.3 具有可再生阴极体系的MFC 系统构建  58-59
  4.4 自然光照下MFC 可再生阴极体系的实验研究  59-62
  4.5 操作参数对I_3~-的再生特性及MFC 性能的影响  62-77
    4.5.1 I_3~-浓度对MFC 性能的影响  62-65
    4.5.2 阴极电解质pH 值对MFC 性能的影响  65-66
    4.5.3 阴极电解质pH 值对I_3~-再生性能的影响  66-69
    4.5.4 KI 浓度对MFC 性能及I_3~-再生特性的影响  69-72
    4.5.5 氧气流量对MFC 性能及I_3~-再生特性的影响  72-75
    4.5.6 光照强度对MFC 性能及I_3~-再生特性的影响  75-77
  4.6 I_3~-为阴极电子受体时MFC 的稳定运行试验  77-79
  4.7 本章小结  79-81
5 微生物燃料电池的功率强化  81-95
  5.1 引言  81
  5.2 启动方式对MFC 的功率强化  81-85
    5.2.1 MFC 的序批式启动  81-82
    5.2.2 矩形式MFC 的连续流启动  82-83
    5.2.3 启动方式对MFC 性能的影响  83-85
  5.3 阴极传质强化对MFC 功率的影响  85-88
    5.3.1 传质限制对MFC 性能的影响  85-86
    5.3.2 阴极侧电子受体供给方式和浓度对MFC 性能的影响  86-88
  5.4 MFC 结构型式对其性能的影响  88-91
    5.4.1 平板式MFC 性能分析  88-90
    5.4.2 不同结构型式的MFC 性能对比  90-91
  5.5 阴极电子受体对MFC 性能的影响  91-93
  5.6 本章小结  93-95
6 结论及展望  95-97
  6.1 全文总结  95-96
  6.2 后继研究工作的展望  96-97
致谢  97-99
参考文献  99-105
附录  105-106
  A 作者在攻读硕士学位期间发表的论文目录  105
  B 作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目  105-106
  C 作者在攻读硕士学位期间获得的荣誉  106

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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