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生物油轻质组分水相重整制氢

作　者: 潘春燕
导　师: 楼辉
学　校: 浙江大学
专　业: 化学
关键词: 生物油 轻质组分 水相重整 氢气
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


生物粗油中的高含水量严重影响了其燃烧性能,通过减压蒸馏得到的生物油轻质组分更是含有高达70-80%的水分,很难直接利用,弃之浪费资源、污染环境,而通过水相重整制氢气是一个较好的选择。本文首先探讨了生物油轻质组分水相重整制氢气的可行性,探索了水相重整制氢的反应条件。以Pt为活性组分,选择了具有酸性、中性和碱性物质作为载体,考察了各种催化剂对水相重整制氢的活性和选择性,并通过模型反应,探讨了可能的反应机理。得到了以下初步结果：在本研究的最佳反应条件是,在0.5 g 2wt.% Pt/Al2O3催化剂的存在下,10 mL的生物油轻质组分和30 mL水在533K反应4小时,可得到554 mL气体产物,其中H2含量为66%,CO2含量为25.5%,甲烷等烃类7.60%,CO只有0.2%。分别选取了不同硅铝比的HZSM-5、SiO2、A活性炭、Al2O3、TiO2、ZrO2、La2O3等的一系列载体负载Pt的催化剂,考察了水相重整反应的活性和制备氢气的选择性,并利用XRD、CO2-TPD、NH3-TPD、TEM、TG等技术对催化剂进行了表征,实验表明Pt／A1203催化剂具有最好的催化活性和选择性,催化剂的活性和氢气选择性与载体的酸碱性、Pt的颗粒大小之间有一定的相关性,较宽的酸强度分布和适量的酸位、较小的Pt颗粒,有利于生物油轻质组分的APR反应制氢。Pt/Al2O3催化剂水相重整反应4h后基本失活,原因是催化剂积碳所致。模型反应研究表明,在水相重整原料中的有机物在反应条件下首先可能发生水解、加氢、脱水、脱羧、裂解等导致C-C键或C-O键断裂的反应形成中间产物,这些中间产物可以进一步相互反应,最后通过重整反应生成CO和氢气,CO通过WGS反应转化为CO2和氢气,CO和CO2也可能与氢气发生甲烷化反应生成甲烷。糠醛类物质的裂解可能是造成催化剂积碳的主要原因。

全文目录


致谢  5-6
摘要  6-7
Abstract  7-11
第一章 绪论  11-43
  1.1 生物质资源的发展背景及开发利用  11-15
    1.1.1 生物质资源的发展背景  11-12
    1.1.2 生物油的制备  12-14
    1.1.3 生物油的性质  14-15
  1.2 氢能源  15-17
  1.3 生物质直接制氢技术  17-35
    1.3.1 水蒸汽重整制氢技术  17-20
    1.3.2 水相重整制氢技术  20-35
      1.3.2.1 热力学因素  20-22
      1.3.2.2 动力学因素  22-24
      1.3.2.3 催化剂影响  24-27
      1.3.2.4 反应条件  27-31
      1.3.2.5 葡萄糖制氢气  31-33
      1.3.2.6 山梨醇水相重整制氢气  33-34
      1.3.2.7 乙二醇水相重整制氢气  34-35
  1.4 立题依据及研究内容  35-36
    1.4.1 立题依据  35
    1.4.2 研究内容  35-36
  1.5 参考文献  36-43
第二章 实验方法  43-49
  2.1 实验原料与试剂  43
  2.2 催化剂的制备  43-44
  2.3 催化剂的表征  44-45
  2.4 实验仪器与步骤  45-47
  2.5 原料及气、液相产物的成分分析  47-48
  2.6 参考文献  48-49
第三章 生物油轻质组分水相重整制氢反应条件的探索  49-55
  3.1 前言  49
  3.2 实验结果与讨论  49-53
    3.2.1 生物油轻质组分的理化性能  49-50
    3.2.2 反应条件的选择  50-53
  3.3 本章小结  53-54
  3.4 参考文献  54-55
第四章 不同载体催化剂对水相重整的影响  55-71
  4.1 引言  55
  4.2 不同载体催化剂对LBF水相重整的影响  55-70
    4.2.1 不同载体催化剂的制备  55-56
    4.2.2 生物油轻质组分水相重整气体产物分布情况  56
    4.2.3 载体HZSM-5不同硅铝比对于APR的影响  56-60
    4.2.4 不同载体催化剂的LBF水相重整结果分析  60-69
    4.2.5 催化剂寿命考察  69-70
  4.3 本章小结  70
  4.4 参考文献  70-71
第五章 模型化合物水相重整反应机理探究  71-80
  5.1 引言  71
  5.2 实验结果与讨论  71-78
    5.2.1 模型反应条件  71-72
    5.2.2 模型反应气相产物、液相产物数据分析  72-74
    5.2.3 模型反应反应机理探索  74-78
      5.2.3.1 模型化合物气相产物产生路径  74-75
      5.2.3.2 乙酸甲酯水相重整液体产物生成机理  75
      5.2.3.3 乙酸水相重整液体产物生成机理  75
      5.2.3.4 羟基丙酮水相重整液体产物生成机理  75-77
      5.2.3.5 糠醛水相重整液体产物生成机理  77-78
  5.3 本章小结  78-79
  5.4 参考文献  79-80
第六章 全文总结  80-82
科研成果  82

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本无机化学工业 > 工业气体 > 氢气
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