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多孔材料的合成并应用于葡萄糖催化氧化反应

作　者: 邓元
导　师: 宋一兵
学　校: 汕头大学
专　业: 工业催化
关键词: 多孔材料模板法葡萄糖催化氧化
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

多孔材料比表面积大、吸附容量高,在吸附与分离、纳米材料组装及催化等领域具有广泛的应用前景。模板法是合成多孔材料的一项有效技术,具有良好的可控制性,利用其空间限制和模板剂的调试作用可合成出具有特定孔道结构、孔径分布的功能性材料。传统的葡萄糖催化氧化制葡萄糖酸反应催化剂为Pd/AC,活性炭(AC)表面有机官能团复杂且微孔孔隙率高,不但增大了反应物种传质阻力,而且落位在微孔中的金属活性组分也难以有效利用,造成Pd/AC催化活性不高。为此,本文采用模板法合成出系列的介孔和大孔材料,并以其为载体制备出负载型的Pd或Au催化剂,并用于葡萄糖催化氧化反应,研究载体的类型、孔径分布对催化剂性能的影响,探讨Au作为活性组分的可行性及效果。主要研究结果如下:1.SiO2胶体晶体和SBA-15介孔分子筛的制备。以氨水作催化剂,正硅酸乙酯为硅源,采用溶胶-凝胶法并结合垂直沉淀技术制备出SiO2胶体晶体。激光粒度仪和SEM表征显示:单分散的二氧化硅微球具有良好的球形度,球径在400～1500nm内可调;单分散的SiO2微球自组装形成的胶体晶体表面形貌规整,呈六方排列结构。以正硅酸乙酯为硅源,三嵌段共聚物(P123)为模板剂,在强酸性条件下合成SBA-15介孔分子筛。SEM、XRD等测试结果表明:采用P123作为模板剂合成的SBA-15介孔分子筛呈六棱柱状,长程有序度高且结构稳定。2.大孔和介孔材料的合成。以SiO2胶体晶体为硬模板,酚醛树脂和蔗糖为碳源,合成出大孔碳材料。电镜照片显示:大孔碳反转并复制了SiO2胶晶模板的高度有序结构,孔紧密毗邻呈面心立方,大孔孔径为350nm,并由孔壁上固有的介孔连通;酚醛树脂为碳源所合成的大孔碳材料的有序度较蔗糖为碳源的高。以SBA-15为硬模板,蔗糖为碳源,合成出CMK-3碳材料。SEM和XRD测试表明:CMK-3呈棒状,质地疏松;在XRD小角度出现了介孔材料的特征衍射峰,且存在着二维六方结构的(100)、(110)和(200)衍射峰,表明CMK-3是有序度良好的介孔碳材料。有机小分子(葡萄糖、乳酸)作为软模板剂,勃姆石为铝源,模板法制备出介孔氧化铝。相应的XRD、SEM表征证实了合成的氧化铝确有介孔结构,而且都出现γ-Al2O3的特征衍射峰。3.考察了催化剂载体类型、孔结构,金属活性物种及其分散度等因素对催化剂性能的影响。在本实验范围内,其中Pd/SBA-15催化剂随着Pd含量的增加,催化活性越来越高,葡萄糖转化率高达90%;而以Al2O3、CMK-3为载体的Au系催化剂,在Au负载量为2%时,葡萄糖的转化率都达到95%以上,催化剂表现出良好活性和稳定性。

多孔材料的合成并应用于葡萄糖催化氧化反应

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