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氧化铝—壳聚糖—钯催化酮加氢反应动力学

作　者: 张爱平
导　师: 马志广
学　校: 河北大学
专　业: 物理化学
关键词: 氧化铝-壳聚糖-钯 加氢 苯丙酮 苯乙酮 动力学
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


催化氢化在有机合成中有着广泛的应用,尤其在精细化工产品生产中占有重要地位。目前,以高分子金属络合物作催化剂的催化氢化反应,由于其反应条件温和、不污染环境等优势已成为人们研究的热点。通过将甲壳素脱乙酰化可制得壳聚糖,壳聚糖是天然糖中唯一大量存在的碱性氨基多糖,具有良好的生物相容性、亲水性和抗菌性,无毒无害,可生物降解,在生物医学、化妆品、食品、纺织工业等领域都有很高的实用价值。壳聚糖结构中包含氨基葡萄糖元和乙酰基葡萄糖单元,对一些金属离子尤其是过渡金属离子有良好的螯合作用,其负载的贵金属催化剂具有良好的稳定性,能够循环使用多次,已经用于催化多种反应体系,尤其是加氢反应中,显示出了高的催化活性和选择性。为了提高壳聚糖的比表面积和改善其机械性能,可把壳聚糖薄薄地负载在多孔疏松的物质表面,使壳聚糖内部的氨基更容易被有效利用,从而达到有效固载金属的效果。氧化铝是典型的多孔疏松比表面积大的惰性物质,是负载壳聚糖金属催化剂的良好选择。本文以氧化铝作载体,制备以壳聚糖-钯(CS-Pd)为活性组分的加氢催化剂氧化铝-壳聚糖-钯(Al2O3-CS-Pd),对苯丙酮和苯乙酮两种芳香酮具有较高的催化加氢活性,在此基础上研究Al2O3-CS-Pd催化剂催化氢化苯丙酮和苯乙酮的动力学。载体氧化铝-壳聚糖(Al2O3-CS)的制备是得到高活性催化剂的关键。分别考察载体的粒度、沉淀速度、沉淀pH值、沉淀时间及洗脱pH值这五个条件对催化剂加氢活性的影响,同时,研究催化剂中氮钯物质的量比、催化剂用量、溶剂和温度等条件对催化氢化反应的影响。加氢反应进程由气相色谱跟踪检测；并对Al2O3-CS-Pd催化剂进行表征。最后给出催化氢化反应可能的机理并求出了相应的活化能。实验结果表明载体的最佳粒度为60-100目,最佳沉淀pH值为13、最佳沉淀时间为1.5 h、最佳洗脱pH值为8,并且是快沉淀时,催化剂催化活性高。在以乙醇为溶剂、0.1 MPa H2压力下、291.2-307.2 K温度范围内,对催化剂中氮钯物质的量比、催化剂用量、溶剂和温度等条件对催化氢化反应的影响进行了讨论。同时我们认为,苯丙酮和苯乙酮的催化加氢反应均符合零级动力学规律。

全文目录


摘要  5-7
Abstract  7-11
第1章 综述  11-17
  摘要  11
  1.1 壳聚糖的结构与性质  11-12
  1.2 高分子金属络合物催化剂  12-13
  1.3 壳聚糖贵金属络合物催化剂的研究进展  13-14
  1.4 钯系催化剂在催化氢化方面的研究  14-16
  1.5 本课题的研究内容及目的  16-17
第2章 Al_2O_3-CS-Pd催化剂的制备及其催化酮加氢的活性  17-29
  摘要  17
  2.1 引言  17-19
  2.2 实验部分  19-21
    2.2.1 试剂与仪器  19
    2.2.2 实验原理  19-20
    2.2.3 催化剂Al_2O_3-CS-Pd的制备  20-21
  2.3 实验结果与讨论  21-29
    2.3.1 载体的制备  21-23
    2.3.2 催化剂制备  23-24
    2.3.3 酮加氢  24-28
    2.3.4 催化剂的表征  28-29
第3章 Al_2O_3-CS-Pd催化苯丙酮加氢反应的动力学  29-38
  摘要  29
  3.1 引言  29
  3.2 实验部分  29-30
    3.2.1 试剂  30
    3.2.2 仪器  30
    3.2.3 加氢过程  30
  3.3 实验结果与讨论  30-32
    3.3.1 催化剂用量对反应的影响  30-31
    3.3.2 温度对反应的影响  31-32
  3.4 动力学模型的确定  32-37
    3.4.1 苯丙酮反应级数  32-34
    3.4.2 活化能  34-35
    3.4.3 反应机理探讨  35-37
  3.5 结论  37-38
第4章 Al_2O_3-CS-Pd催化苯乙酮加氢反应的动力学  38-46
  摘要  38
  4.1 引言  38-39
  4.2 实验部分  39
    4.2.1 试剂  39
    4.2.2 仪器  39
    4.2.3 加氢过程  39
  4.3 实验结果与讨论  39-41
    4.3.1 催化剂用量对反应的影响  39-40
    4.3.2 温度对反应的影响  40-41
  4.4 动力学模型的确定  41-45
    4.4.1 苯乙酮反应级数  41-43
    4.4.2 活化能  43-44
    4.4.3 反应机理探讨  44-45
  4.5 结论  45-46
结论  46-47
参考文献  47-52
附录  52-53
致谢  53

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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