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联吡啶钌B-Z化学发光振荡体系及其分析应用研究

作　者: 刘慧敏
导　师: 韩鹤友
学　校: 华中农业大学
专　业: 农药学
关键词: 联吡啶钌(II) Belousov-Zhabotinsky振荡反应化学发光诱导期谷胱甘肽半胱氨酸甲巯咪唑
分类号: O643.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

化学振荡是指反应体系远离平衡态时所产生的一种时空有序现象。因为与生物体系存在惊人的相似性而逐渐成为研究热点。Belousov-Zhabotinsky（B-Z）振荡反应的研究最为深入。化学发光振荡反应是以化学发光分析法作为监测手段的特殊振荡反应。联吡啶钌(Ru（bpy）₃²⁺)作为一种水溶性好、性质稳定、发光量子产率高,且发光后不被破坏的发光试剂受到广泛关注。本文研究Ru（bpy）₃²⁺作为催化剂的B-Z化学发光振荡体系的分析应用。1.深入研究Ru（bpy）₃²⁺催化的B-Z化学发光振荡现象,考察谷胱甘肽对该振荡体系的扰动作用,提出以诱导期为参量检测谷胱甘肽的新思路。实验结果表明:Ru（bpy）₃²⁺-MA-KBrO₃-H₂SO₄化学发光振荡体系的诱导期可以作为分析检测的参量。痕量谷胱甘肽的加入改变该体系的参量,延长诱导期,降低化学发光强度。在优化的实验条件下,谷胱甘肽溶液浓度在8.0×10^-7～1.0×10^-5mol/L范围内时,振荡体系诱导期的变化量与谷胱甘肽浓度之间有良好的线性相关性,相关系数为0.998,最低检测限是1.98×10^-7 mol/L,可作为检测谷胱甘肽的新方法。对谷胱甘肽影响Ru（bpy）₃²⁺化学发光振荡反应的机理进行了讨论。2.研究半胱氨酸对Ru（bpy）₃²⁺催化的B-Z化学发光振荡反应的微扰作用及体系中各组分浓度和温度的影响,并初步探究可能的微扰机理。实验结果表明:半胱氨酸抑制Ru（bpy）₃²⁺化学发光振荡反应,并使体系的诱导期延长。半胱氨酸浓度在8.0×10^-7～5.0×10^-5 mol/L范围内时,振荡体系的诱导期与半胱氨酸浓度成比例改变,相关系数为0.997,最低检测限可达到4.3×10^-7 mol/L,用于混合样品的测定时,结果满意。系统研究了测定体系的干扰情况。3.利用甲巯咪唑对Ru（bpy）₃²⁺催化的B-Z化学发光振荡反应的影响建立了新的甲巯咪唑的检测方法。实验结果表明:甲巯咪唑能明显的延长Ru（bpy）₃²⁺化学发光振荡体系的诱导期,且浓度与诱导期的改变值△Ti呈现良好的线性关系,线性范围是6.0×10^-7～6.0×10^-5mol/L,最低检测限为3.2×10^-7mol/L。对温度、各反应物浓度对甲巯咪唑扰动作用的影响进行了探讨。实际检测了甲巯咪唑片中甲巯咪唑的含量。

全文目录

摘要  7-8
Abstract  8-10
简略词表  10-11
第一章绪论  11-28
  1 化学振荡反应简介  12-14
  2 B-Z化学振荡反应  14-20
    2.1 B-Z化学振荡反应简介  14-15
    2.2 B-Z化学振荡反应发生的条件  15-16
    2.3 B-Z化学振荡反应的机理描述  16-18
      2.3.1 FKN机理  16-17
      2.3.2 Oregonator模型  17-18
    2.4 B-Z化学振荡反应在分析检测中的应用  18-20
      2.4.1 在化学分析检测中的应用  18-19
      2.4.2 在临床诊断中的应用  19-20
      2.4.3 在药物检测中的应用  20
  3 联吡啶钌(Ⅱ)化学发光简介  20-24
    3.1 化学发光分析法简介  20-22
    3.2 Ru(bpy)_3~(2+)化学发光体系  22-24
      3.2.1 Ru(bpy)_3~(2+)化学发光机理  22-23
      3.2.2 Ru(bpy)_3~(2+)化学发光体系的分析应用  23-24
  4 Ru(bpy)_3~(2+)催化的B-Z化学发光振荡反应  24-26
    4.1 化学发光振荡反应简介  24-26
    4.2 Ru(bpy)_3~(2+)催化的B-Z化学发光振荡反应简介  26
  5 本课题的设计思想及意义  26-28
第二章谷胱甘肽微扰Ru(bpy)_3~(2+)催化的B-Z化学发光振荡体系及其应用研究  28-42
  1 前言  28-29
  2 材料和方法  29-30
    2.1 试剂  29
    2.2 主要仪器  29
    2.3 实验方法  29-30
  3 结果与分析  30-41
    3.1 Ru(bpy)_3~(2+)-KBrO_3-MA-H_2SO_4体系化学发光振荡现象  30-32
    3.2 化学发光振荡的影响因素  32-38
      3.2.1 H_2SO_4浓度的影响  33-34
      3.2.2 Ru(bpy)_3~(2+)浓度的影响  34-35
      3.2.3 KBrO_3浓度的影响  35-36
      3.2.4 MA浓度的影响  36-37
      3.2.5 温度的影响  37-38
    3.3 标准曲线和灵敏度  38-39
    3.4 谷胱甘肽微扰B-Z化学发光振荡体系机理研究  39-41
  4 结论  41-42
第三章 Ru(bpy)_3~(2+)化学发光振荡探针检测半胱氨酸的研究  42-54
  1 前言  42-43
  2 材料和方法  43-45
    2.1 试剂  43-44
    2.2 主要仪器  44
    2.3 实验方法  44-45
  3 结果与分析  45-53
    3.1 半胱氨酸对Ru(bpy)_3~(2+)化学发光振荡体系的微扰作用  45-46
    3.2 各组分浓度的影响和实验条件的选择  46-48
      3.2.1 Ru(bpy)_3~(2+)浓度的影响  46
      3.2.2 H_2SO_4浓度的影响  46
      3.2.3 MA浓度的影响  46
      3.2.4 KBrO_3浓度的影响  46-48
      3.2.5 温度的影响  48
    3.3 标准曲线和灵敏度  48-50
    3.4 共存物质的干扰实验  50
    3.5 样品的检测  50-52
    3.6 半胱氨酸微扰作用机理探讨  52-53
  4 结论  53-54
第四章 Ru(bpy)_3~(2+)催化的B-Z化学发光振荡体系检测甲巯咪唑  54-64
  1 前言  54-55
  2 材料和方法  55-56
    2.1 试剂  55-56
    2.2 主要仪器  56
    2.3 实验方法  56
  3 结果与分析  56-63
    3.1 甲巯咪唑对Ru(bpy)_3~(2+)催化的B-Z化学发光振荡反应的微扰  56-58
    3.2 各组分浓度的影响和实验条件的选择  58-61
      3.2.1 Ru(bpy)_3~(2+)浓度的影响  58
      3.2.2 H_2SO_4浓度的影响  58
      3.2.3 MA浓度的影响  58
      3.2.4 KBrO_3浓度的影响  58-60
      3.2.5 温度的影响  60-61
    3.3 标准曲线和灵敏度  61-62
    3.4 共存物质的干扰实验  62-63
    3.5 样品分析  63
  4 结论  63-64
全文总结  64-66
参考文献  66-75
致谢  75-77
附录  77

联吡啶钌B-Z化学发光振荡体系及其分析应用研究

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