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瓜环对重金属环境污染物的分子识别

作　者: 卢小军
导　师: 薛赛凤
学　校: 贵州大学
专　业: 物理化学
关键词: 重金属 瓜环 分子识别 差分脉冲伏安法 单晶x-射线衍射分析 捕集作用
分类号: X830
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 39次
引　用: 2次
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内容摘要


所有的重金属超过一定浓度都对人体有害,而且重金属长期积累在生物体内通常不可降解。瓜环（Q[n],n=5-8or10）是一类与环糊精、冠醚具有类似结构的笼状大环化合物,它的两个端口“镶嵌”着一圈带负电性的羰基氧原子,可以与金属离子发生亲水性的端口作用。本文利用多种超分子物理化学方法考察了瓜环对重金属铅、镉的分子识别作用,为探索瓜环在重金属的环境监测与控制中的应用提供理论依据和有用信息。首次利用差分脉冲伏安法考察了一种新型的改性瓜环—对称四甲基六元瓜环（TMeQ[6]）对铅、镉离子的识别作用。结果表明:TMeQ[6]与铅、镉离子均形成物质的量之比为1:2的超分子配合物,配合物稳定常数分别为KTMeQ[6]-Pb2+=2.12×109 L2·mol-2、KTMeQ[6]-Cd2+=2.10×109 L2·mol-2。利用单晶x-射线衍射法对TMeQ[6]与铅离子作用形成的晶体进行测试,晶体结构分析结果表明TMeQ[6]与铅离子是以1:2的作用比,在瓜环的两端口发生相互作用。两种方法的测定结果相互佐证。自然界的含铅、镉的污水中往往还会含有其他的金属,如锌、铁、铬等,本文利用差分脉冲伏安法考察了铁、亚钴、锌等过渡金属离子共存的条件下,TMeQ[6]对铅、镉的识别性能,结果表明:TMeQ[6]对铅、镉有明显的选择性识别作用。利用原子吸收光谱法考察了普通六元瓜环（Q[6]）固体粉末对水溶液中铅离子的捕集性能,分别考察了体系pH的影响,捕集动力学、热力学性质。结果表明:当作用体系pH 1.0-6.0时,随着体系pH值的增大,六元瓜环对铅离子的捕集能力逐渐增强;捕集动力学可用Lagergren拟二级速率方程来描述,线性相关系数达到0.99以上;捕集热力学等温线符合Freundlich方程;活性炭对比实验表明,活性炭捕集铅离子符合Langmuir等温模型,瓜环与活性炭对铅的捕集模式不相同;以静态模拟方式考察了Q[6]粉末捕集含铅废水的能力,表明在浓度为1.00×10-2 mol/L的含铅离子模拟水样中,加入了2.0 g/mmol Q[6]固体粉末后,Q[6]粉末对铅离子的捕集率可达到98.4%。

全文目录


摘要  5-6
ABSTRACT  6-8
第一章 前言  8-21
  1.1 重金属的危害及其污染  8-12
  1.2 超分子化学与瓜环研究概况  12-15
  1.3 重金属检测方法概况  15-19
  1.4 本文工作  19-21
    1.4.1 研究意义及目标  19
    1.4.2 研究内容  19-21
第二章 差分脉冲伏安法考察TMEQ[6]对铅、镉的分子识别性能  21-34
  2.1 引言  21-22
  2.2 实验部分  22-23
    2.2.1 主要试剂和仪器  22
    2.2.2 溶液的配制  22
    2.2.3 仪器测试  22-23
    2.2.4 单晶培养与测试  23
  2.3 结果与讨论  23-33
    2.3.1 体系pH值和扫描参数的影响  23-25
    2.3.2 TMeQ[6]与铅(Ⅱ)、镉(Ⅱ)作用体系的差分脉冲伏安行为  25-27
    2.3.3 TMeQ[6]与铅(Ⅱ)、镉(Ⅱ)的相互作用模式考察  27-29
    2.3.4 TMeQ[6]与铅(Ⅱ)、镉(Ⅱ)的相互作用稳定常数的计算  29-31
    2.3.5 TMeQ[6]与铅(Ⅱ)离子相互作用的晶体结构分析  31-33
  2.4 本章小结  33-34
第三章 TMEQ[6]对金属的选择性识别研究  34-38
  3.1 实验部分  34-35
    3.1.1 主要试剂和仪器  34
    3.1.2 溶液的配制  34
    3.1.3 仪器测试  34-35
  3.2 结果与讨论  35-37
  3.3 本章小结  37-38
第四章 原子吸收光谱法考察六元瓜环对铅(Ⅱ)离子的捕集性能  38-45
  4.1 引言  38
  4.2 实验部分  38-39
    4.2.1 主要试剂和仪器  38
    4.2.2 体系pH影响实验  38-39
    4.2.3 捕集动力学实验  39
    4.2.4 捕集热力学实验  39
    4.2.5 静态捕集实验  39
  4.3 结果与讨论  39-44
    4.3.1 pH对捕集性能的影响实验  39-40
    4.3.2 捕集动力学  40-41
    4.3.3 捕集热力学  41-43
    4.3.4 静态捕集实验  43-44
    4.3.5 重现性与回收率实验  44
  4.4 本章小结  44-45
第五章 结论  45-47
致谢  47-48
参考文献  48-55
附录  55-56

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境质量评价与环境监测 > 环境监测 > 一般性问题
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