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可见光下Er~（3+）-Yb~（3+）及Er~（3+）-N共掺杂TiO_2纳米晶的上转换光催化性能研究

作　者: 赵娜娜
导　师: 尚庆坤
学　校: 东北师范大学
专　业: 分析化学
关键词: Er3+-Yb3+共掺杂纳米TiO2 Er3+-N共掺杂纳米TiO2 光催化 上转换
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


TiO2作为光催化剂具有化学性质稳定、价廉易得、无毒、催化效率高等优点,具有广阔应用前景。但是,目前以TiO2为基础的光催化技术还存在量子效率低、太阳能利用率低,使用紫外光降解需要耗费大量能源等技术难题,因而限制了TiO2光催化方法的应用。本文以纳米二氧化钛为基质,通过掺杂稀土离子和非金属元素,利用稀土离子的上转换发光特性,吸收可见光进而发射出紫外光,实现了可见光下利用二氧化钛来降解有机化合物的目的。具体工作如下:1.采用溶胶-凝胶法合成了Er3+-Yb3+共掺杂TiO2纳米晶,采用水解沉淀法合成了Er3+-N共掺杂TiO2纳米晶。2.利用XRD、BET、TEM、SEM、AFM、UV-Vis及光致发光光谱等手段,对所合成的Er3+-Yb3+、Er3+-N共掺杂TiO2纳米晶进行了系统的表征。3.探讨了Er3+-Yb3+共掺杂TiO2纳米晶在可见光下对甲基紫的光催化降解效果,考察了在不同煅烧温度（900°С,950°С,1000°С和1050°С）、甲基紫溶液初始浓度、光催化剂用量及不同pH值条件下甲基紫的光催化降解情况,提出了涉及上转换光致发光、能量吸收及传递、染料光敏化等过程的光催化机理。4.探讨了Er3+-N共掺杂TiO2纳米晶在可见光下对甲基紫、苯酚的光催化降解效果,同样考察了不同煅烧温度（400°С,500°С,700°С和900°С）,掺N量等对光催化降解的影响,研究了降解过程的动力学原理,考察了催化剂的重复利用效果。总之,所制备的两种光催化剂均可在可见光下实现了对有机染料和有机污染物的光催化降解,降解效率可分别达到93.3%和95.6%,其光催化效果远大于未掺杂TiO2,此项工作对进一步拓展纳米TiO2在光催化领域的应用,特别是在可见光下降解有机污染物,具有重要意义。

全文目录


中文摘要  4-5
英文摘要  5-8
第一章 绪论  8-16
  1.1 TiO_2研究发展概况  8
  1.2 TiO_2的光催化机理  8-10
  1.3 提高纳米TiO_2光催化活性的方法  10-11
    1.3.1 贵金属沉积  10
    1.3.2 半导体复合  10
    1.3.3 金属/非金属掺杂  10-11
    1.3.4 稀土元素掺杂  11
  1.4 稀土离子上转换发光  11-15
    1.4.1 稀土离子上转换发光材料的发展概况  11-12
    1.4.2 稀土离子上转换发光的机理  12-15
  1.5 本论文选题意义和主要研究内容  15-16
第二章 可见光下Er~(3+)-Yb~(3+)-TiO_2纳米晶对甲基紫的降解研究  16-28
  2.1 引言  16
  2.2 实验部分  16-17
    2.2.1 仪器与试剂  16
    2.2.2 Er~(3+)-Yb~(3+)共掺纳米TiO_2上转换光催化剂的制备  16-17
    2.2.3 测试与表征  17
    2.2.4 降解实验  17
  2.3 结果与讨论  17-27
    2.3.1 XRD晶相结构  17-18
    2.3.2 紫外可见光谱  18-19
    2.3.3 TEM和SEM的分析  19-20
    2.3.4 上转换光致发光光谱分析  20-22
    2.3.5 光催化降解分析  22-26
    2.3.6 Er~(3+)-Yb~(3+)掺杂TiO_2纳米晶上转换光催化降解机理  26-27
  2.4 本章小结  27-28
第三章 Er~(3+)-N共掺杂TiO_2纳米晶的上转换光催化降解作用研究  28-42
  3.1 引言  28
  3.2 实验部分  28-29
    3.2.1 Er~(3+)-N共掺杂纳米TiO_2上转换光催化剂的制备  28-29
    3.2.2 催化剂表征与降解实验  29
  3.3 结果与讨论  29-41
    3.3.1 煅烧温度对Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2相结构的影响  29-30
    3.3.2. BET及N掺杂含量分析  30-31
    3.3.3 TEM 和 AFM  31-32
    3.3.4 Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2的紫外可见吸收光谱  32-33
    3.3.5 Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2的上转换发射光谱  33-34
    3.3.6 Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2催化剂对甲基紫的降解  34-37
    3.3.7 Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2催化剂对苯酚的降解  37-39
    3.3.8 Er~(3+)-N掺杂纳米TiO_2的上转换光催化降解机理  39-41
  3.4 本章小结  41-42
结论  42-43
参考文献  43-47
致谢  47-48
在学期间公开发表论文及著作情况  48

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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