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二噁英生物检测法在重金属超累积植物热处置中的应用

作　者: 杜颖哲
导　师: 严建华
学　校: 浙江大学
专　业: 工程热物理
关键词: CALUX生物检测方法二噁恶英重金属超累积植物热处置重金属排放特性相对荧光素酶活性细胞相对存活率
分类号: X835
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

随着我国国民经济和工业化的不断发展,由垃圾焚烧、金属冶炼、农药过度使用等造成的二噁英排放问题日益严重,并得到民众更广泛的关注。同时,上壤污染问题(有机污染物、重金属等)也日益突出,应用超累积植物修复污染土壤后必须进行二次处理,而超累积植物热处理过程中将会排放大量高浓度的重金属和二嗯英等有毒污染物。目前,二嗯英排放的研究主要应用国际黄金法则——HRGC/HRMS作为检测手段,但该方法因其分析费用高、分析周期长以及操作步骤复杂,无法适应二噁英检测新时期的特点——大量样品、低成本和快速检测,因此,为了适应大量复杂组分(例如,富含重金属)环境样品中二嗯英含量的检测,CALUX快速生物检测方法作为一种灵敏度高、准确性好、分析费用低、分析周期短以及操作步骤简单的分析技术,得到专家学者们越来越多的关注。针对CALUX生物检测方法在重金属超累积植物污染物排放特性研究方面的应用问题,本文开展了锌镉超累积植物热处置后重金属、二噁英的排放特性、控制技术以及CALUX快速生物检测技术在污染物分析检测中应用的一系列基础实验研究,得到一些具有现实指导意义的研究结果和结论。本文的主要研究内容如下：(1)验证了CALUX快速生物检测方法的质量控制系统,并且研究了不同前处理方法对CALUX生物检测系统的影响,为将来优化改善生物检测前处理步骤奠定实验基础。依托我国典型土壤、飞灰等样品,证明利用CALUX生物检测方法和HRGC/HRMS分析检测环境样品的PCDD/Fs结果线性相关性都很高,验证了CALUX快速生物检测方法针对环境样品可以作为HRGC/HRMS化学分析方法的替代方法,对大量复杂环境样品中PCDD/Fs进行筛选或半定量快速检测。(2)本文对超累积植物热处理后重金属的排放控制特性进行了较详细的实验研究。实验证明以焚烧作为最终手段,或者将热解—焚烧两种热处置方式联合应用更具有优势。重金属回收率随熔点的升高而增长,而且高熔点重金属的回收率随反应温度升高相应增加。重金属在底渣中主要以元素形态累积,而且高熔点重金属易于富集于底渣中。高岭土为控制烟气中重金属排放以及富集重金属于灰渣的最佳添加剂。(3)在研究植物热处理过程中重金属排放特性的基础上,开展了二噁英排放特性的研究。随焚烧温度的升高烟气中二噁英浓度不断增加,加入活性碳明显降低了PCDD/Fs的排放,因此,考虑到控制烟气中重金属和PCDD/Fs排放的共同目标,活性炭是一种最有效的吸附剂。烟气中PCDD/Fs和Cu的排放浓度变化规律相同,这说明铜氯化物可能会催化PCDD/Fs的生成,而且铜氯化物浓度的增加可能会更有效地增加PCDD/Fs的生成。随着焚烧温度的升高,飞灰中二噁英浓度也随之增加,但是底渣中二嗯英浓度随之降低,且其浓度极低,说明二噁英易于富集于飞灰中。(4)重金属超累积植物热处理所得环境样品中富含重金属,利用CALUX快速生物检测方法分析样品中PCDD/Fs时,重金属离子可能对检测结果具有影响效果。从总体趋势来看,重金属离子种类越多,对荧光素酶活性的削弱影响越大。五种重金属离子中对荧光素酶活性影响较大的可能为两种重金属离子——Hg2+与Cu2+。随Hg2+浓度的增加相对荧光素酶活性逐渐减弱,而且CALUX生物检测系统的H1L6.1细胞系对Hg2+容许能力较弱,而细胞系对Cu2+容许能力较强。重金属离子单独作用时对细胞存活率影响较小,Hg2+和Cu2+共同作用对细胞的存活影响最大,<0.5μg/ml-medium为细胞存活率的最大重金属离子容忍浓度。此外,实验结果表明较高浓度硝酸对CALUX生物检测系统的运行会造成实质上的影响。然而,不同浓度硝酸对细胞存活率的影响不明显且并无特定规律,可能是促进作用,也可能是抑制作用。

全文目录

致谢  5-6
摘要  6-8
ABSTRACT  8-13
术语符号对照表  13-17
第一章绪论  17-37
  1.1 二噁英类化合物的概况  17-18
    1.1.1 二噁英类化合物  17
    1.1.2 二噁英的排放与监测  17-18
  1.2 二噁英的分析检测技术进展  18-26
    1.2.1 二噁英的化学分析方法  19-20
    1.2.2 二噁英的生物检测方法  20-23
    1.2.3 生物检测方法的应用  23-26
  1.3 超累积植物的热处置以及CALUX检测在热处置中的应用  26-34
    1.3.1 我国重金属污染土壤现状  26-27
    1.3.2 重金属污染土壤的植物修复方法  27-29
    1.3.3 重金属超累积植物热处置方式的发展现状  29-33
    1.3.4 重金属超累积植物热处置应用带来的环境问题  33-34
  1.4 本文的选题背景和意义  34-35
  1.5 本文的研究内容和技术路线  35-37
第二章实验装置和分析检测方法  37-68
  2.1 实验试剂  37-38
  2.2 实验装置及实验方法  38-51
    2.2.1 应用CALUX生物检测法分析环境样品的实验研究  38-41
    2.2.2 重金属超累积植物热处理过程中污染物排放控制的实验研究  41-47
    2.2.3 重金属离子对CALUX生物检测系统中二噁英检测的影响研究  47-51
  2.3 重金属的分析检测方法  51-53
  2.4 本文采用的二噁英分析检测方法  53-61
    2.4.1 灰渣样品生物检测的前处理步骤  53-54
    2.4.2 土壤样品生物检测的前处理步骤  54-55
    2.4.3 烟气样品生物检测的前处理步骤  55
    2.4.4 生物检测的细胞操作步骤  55-58
    2.4.5 生物检测与HRGC/HRMS检测前处理步骤的对比  58-61
    2.4.6 HRGC/HRMS的分析检测方法  61
  2.5 实验结果的质量控制和质量保证方法  61-68
    2.5.1 标准物质以及样品的定最计算  61-64
    2.5.2 检出下限以及定量范围  64-66
    2.5.3 毒性当量的换算  66-68
第三章验证CALUX生物检测方法分析环境样品中二噁英的实验研究  68-98
  3.1 引言  68-69
  3.2 CALUX生物检测方法的质量管理和质量控制(QA/QC)  69-75
    3.2.1 CALUX的质量控制准则  69-71
    3.2.2 样品分析的质量控制准则  71-75
  3.3 不同前处理方法对CALUX和HRGC/HRMS结果的影响  75-81
    3.3.1 CALUX生物检测和HRGC/HRMS分析结果的相关性对比  75-76
    3.3.2 不同前处理方法对CALUX生物检测结果的影响  76-77
    3.3.3 同一前处理方法下不同检测方法测定结果的比较分析  77-79
    3.3.4 不同前处理方法对HRGC/HRMS分析检测结果的影响  79-81
  3.4 利用CALUX快速生物检测法分析土壤样品的验证实验  81-88
    3.4.1 验证CALUX生物检测方法测定土壤样品  81-83
    3.4.2 土壤样品中PCDD/Fs同系物的指纹特征  83-85
    3.4.3 焚烧厂烟气以及周边土壤中PCDD/Fs同系物分布的比较  85-86
    3.4.4 同系物分布的多变量分析  86-88
  3.5 利用CALUX快速生物检测分析飞灰样品的验证实验  88-95
    3.5.1 验证CALUX生物检测方法测定飞灰样品  88-90
    3.5.2 飞灰样品中PCDD/Fs的指纹特征  90-95
    3.5.3 验证CALUX测定环境样品中PCDD/Fs的检测分析  95
  3.6 本章小结  95-98
第四章重金属超累积植物热处置中重金属、二噁英排放控制的实验研究  98-124
  4.1 引言  98-99
  4.2 锌锅(Zn-Cd)超累积植物中重金属含量分析  99-102
    4.2.1 实验材料的预处理  100
    4.2.2 样品元素分析和消解测试方法  100
    4.2.3 实验结果及分析  100-102
  4.3 超累积植物固定床热处置中重金属排放控制技术的研究  102-105
    4.3.1 固定床热解和焚烧实验后底灰的质量百分比  102
    4.3.2 热解和焚烧实验过程中烟气中重金属排放特性  102-103
    4.3.3 底灰中重金属的分布特性  103-105
  4.4 超累积植物夹带流管式炉焚烧中重金属排放控制技术的研究  105-112
    4.4.1 夹带流管式炉中伴矿景天的焚烧烟气中重金属的排放特性  105-106
    4.4.2 夹带流管式炉中伴矿景天的焚烧灰渣中重金属的分布特性  106-108
    4.4.3 夹带流管式炉中伴矿景天和东南景天焚烧的对比研究  108-109
    4.4.4 超累积植物夹带流管式炉焚烧中重金属控制技术手段的研究  109-112
  4.5 超累积植物焚烧实验中二噁英排放控制技术的实验研究  112-122
    4.5.1 焚烧烟气中二噁英的排放特性和控制手段  112-117
    4.5.2 焚烧灰渣中二噁英的分布规律  117-122
  4.6 本章小结  122-124
第五章重金属离子对CALUX生物检测法分析复杂环境样品中二噁英影响的实验研究  124-142
  5.1 引言  124-125
  5.2 重金属离子对荧光素酶活性表达和细胞活性影响的分析研究  125-131
    5.2.1 重金属离子对荧光素酶活性表达的影响  125-128
    5.2.2 重金属离子对细胞活性的影响  128-131
  5.3 不同浓度、容量硝酸对荧光素酶活性和细胞活性影响的研究  131-134
    5.3.1 硝酸对荧光素酶活性表达的影响  131-133
    5.3.2 硝酸对细胞活性的影响  133-134
  5.4 不同浓度重金属离子对荧光素酶活性和细胞活性影响的研究  134-139
    5.4.1 不同浓度重金属离子对荧光素酶活性表达的影响  134-137
    5.4.2 不同浓度重金属离子对细胞活性的影响  137-139
  5.5 本章小结  139-142
第六章全文总结和展望  142-148
  6.1 全文总结  142-146
  6.2 本文主要创新点  146
  6.3 本文的不足之处  146-148
参考文献  148-164
攻读博士期间的发表录用论文和成果  164-165

二噁英生物检测法在重金属超累积植物热处置中的应用

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