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蜂窝堇青石基锰系低温SCR脱硝催化剂的研究

作　者: 吴昊
导　师: 刘忠生
学　校: 辽宁石油化工大学
专　业: 环境工程
关键词: 低温 选择性催化还原 脱硝 堇青石蜂窝陶瓷 MnOX/TiO2
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


选择性催化还原（SCR）技术是当前最有效的NOX脱除方法，其中，低温SCR技术以其经济可行的改造成本和运行成本成为该领域的研究热点。目前，低温SCR技术工业化应用的主要难题在于催化剂的低温活性较差、抗H2O和抗SO2毒化性能较弱等。因此，本文主要围绕着如何提高堇青石整体式脱硝催化剂的低温SCR活性展开研究，主要内容包括堇青石蜂窝陶瓷基体TiO2载体涂层的制备工艺和整体式Mn/TiO2系列低温SCR催化剂性能研究两部分，旨在开发出在较低温度条件下（≤250℃）具有高活性和稳定性的低温SCR催化剂，推动低温SCR技术的工业化应用。本文首先对TiO2载体涂层的制备展开研究，发现在TiO2浆液中添加尿素或六次甲基四胺可增加涂层在堇青石蜂窝陶瓷基体上的负载量，其中，添加质量分数3%的尿素或质量分数0.1%的六次甲基四胺后获得的涂层负载量较高且涂层脱落率较低。其次，采用浸渍法制备了不同Mn的前驱体和Mn的负载量的Mn/TiO2催化剂。研究表明采用硝酸锰为前驱体的Mn/TiO2催化剂低温活性优于以乙酸锰为前驱体的催化剂，主要原因在于硝酸锰为前驱体的催化剂表面具有较高的Mn原子浓度和较多的Lewis酸活性位。采用硝酸锰为前驱体，负载量为65%的Mn/TiO2催化剂具有良好的低温活性，反应温度在150℃300℃时NOX转化率均保持在90%以上。以此为基础，本文采用Fe、Ce、Co、Cu、Cr和V对Mn/TiO2催化剂改性，低温活性评价结果显示，掺杂Fe、Ce、Co和Cu对催化剂的低温活性有促进作用，而掺杂Cr和V后催化剂的活性有所下降，其中，Mn-Fe/TiO2催化剂的低温活性提高最为明显，反应温度在125℃时NOX转化率可达到90%以上。最后，本文研究了H2O、SO2、O2含量、氨氮比、空速等反应条件对催化剂低温活性的影响，研究发现H2O和SO2对Mn-Fe/TiO2催化剂的活性影响较大，其中H2O对催化剂的毒化作用是可逆的。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
1 绪论  11-29
  1.1 引言  11-12
  1.2 氮氧化物控制技术概述  12-13
    1.2.1 低氮燃烧技术  12-13
    1.2.2 烟气脱硝技术  13
  1.3 SCR 烟气脱硝技术  13-20
    1.3.1 NH3-SCR 技术原理  14
    1.3.2 SCR 催化剂概述  14-17
    1.3.3 NH3-SCR 装置系统  17-20
  1.4 低温 SCR 催化剂研究现状  20-26
    1.4.1 低温催化剂概述  20-22
    1.4.2 掺杂元素的 Mn 基催化剂  22-26
  1.5 本文研究的目的与主要内容  26-29
    1.5.1 研究目的  26-27
    1.5.2 研究的主要内容  27-29
2 实验部分  29-35
  2.1 化学试剂和药品  29
  2.2 实验室主要仪器设备  29-30
  2.3 催化剂的制备  30-31
  2.4 低温 SCR 脱硝催化剂活性评价系统  31-33
    2.4.1 低温 SCR 脱硝催化剂活性评价装置  31-32
    2.4.2 试验操作步骤  32-33
  2.5 催化剂表征方法  33-35
    2.5.1 N2物理吸附  33
    2.5.2 X 射线衍射（XRD）  33
    2.5.3 扫描电子电镜（SEM）  33
    2.5.4 涂层牢固度测定  33
    2.5.5 TEM+EDS  33-34
    2.5.6 傅里叶变换红外光谱（FT-IR）  34
    2.5.7 程序升温还原（H_2-TPR）  34
    2.5.8 程序升温脱附（NH3-TPD）  34
    2.5.9 X 射线光电子能谱（XPS）  34-35
3 堇青石蜂窝陶瓷基体 TiO_2涂层的制备研究  35-49
  3.1 引言  35
  3.2 TiO_2浆液性质分析  35-42
    3.2.1 硝酸浓度对 TiO_2浆液粘度影响  35-36
    3.2.2 铝溶胶质量分数对 TiO_2浆液性质影响  36-37
    3.2.3 添加剂对 TiO_2浆液性质的影响  37-40
    3.2.4 固含量对 TiO_2浆液性质影响  40-42
  3.3 TiO_2涂层涂覆效果分析  42-44
    3.3.1 涂层实验重复性分析  42-43
    3.3.2 脱硝活性分析  43-44
  3.4 TiO_2涂层表征结果分析  44-47
    3.4.1 样品 N2物理吸附分析  45
    3.4.2 TiO_2涂层形貌分析  45-46
    3.4.3 样品 XRD 分析  46-47
  3.5 本章小结  47-49
4 Mn/TiO_2催化剂低温选择性催化还原研究  49-69
  4.1 Mn 的前驱体对催化剂性能影响  49-58
    4.1.1 不同前驱体的 Mn/TiO_2催化剂脱硝活性分析  49-51
    4.1.2 样品 N2物理吸附分析  51
    4.1.3 样品 XRD 分析  51-53
    4.1.4 样品 XPS 分析  53-54
    4.1.5 样品表面酸性分析  54-56
    4.1.6 样品 H_2-TPR 分析  56-57
    4.1.7 样品 TEM+EDS 分析  57-58
  4.2 Mn 的负载量对催化剂性能影响  58-61
    4.2.1 不同负载量的 Mn/TiO_2催化剂脱硝活性分析  59-60
    4.2.2 样品 N2物理吸附分析  60
    4.2.3 样品 XRD 分析  60-61
  4.3 掺杂不同元素对 Mn/TiO_2催化剂性能影响  61-66
    4.3.1 掺杂不同元素的 Mn/TiO_2催化剂脱硝活性分析  61-62
    4.3.2 样品 H_2-TPR 分析  62-64
    4.3.3 样品 N2物理吸附分析  64-65
    4.3.4 样品 FT-IR 分析  65-66
    4.3.5 样品 TEM 分析  66
  4.4 催化剂稳定性考查  66-67
  4.5 本章小结  67-69
5 Mn-Fe 系列催化剂低温反应性能的影响因素  69-79
  5.1 O_2含量  69-70
  5.2 NH3/NO 比  70-71
  5.3 空速  71-72
  5.4 SO_2  72-73
  5.5 H_2O 对脱硝催化剂活性的影响  73-76
    5.5.1 水蒸汽含量对锰基催化剂脱硝性能的影响  73-75
    5.5.2 反应温度对催化剂抗水性的影响  75-76
  5.6 本章小结  76-79
6 结论和建议  79-81
  6.1 主要结论  79-80
  6.2 建议  80-81
参考文献  81-89
致谢  89-91
攻读学位期间发表的学术论文目录  91

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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