学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

大孔氧化铝载体上凝胶二次生长法制备NaA分子筛膜

作　者: 马婕
导　师: 王正宝
学　校: 浙江大学
专　业: 化学工程
关键词: A型分子筛膜凝胶渗透汽化不对称膜二次生长法
分类号: TQ424.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
下　载: 33次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

A型分子筛作为目前亲水性最强的分子筛,合成的NaA沸石分子筛膜在有机物渗透汽化脱水领域具有很好的应用前景,尤其是生物乙醇脱水方面更是吸引了很多研究者,同时还具有良好的热稳定性、化学稳定性和较强的机械强度等优点。但是,NaA分子筛膜一直没有能够广泛地得到工业化应用,主要是因为其造价较高,同时制膜方法还有待于改进。因此,NaA分子筛膜的大规模工业化合成的关键在于降低成本,找到更加简单适用的膜层制备方法。现在报道使用比较多的制膜方法是晶种二次生长法,所得膜层的质量很大程度上受晶种和晶种层质量的影响,同时晶种制备过程比较复杂。因此,本文提出了一种不使用晶种的凝胶二次生长法在大孔廉价氧化铝载体上制备NaA分子筛膜,可以有效地结合晶种二次生长法和蒸汽相转化法的优势。同时,使用大孔廉价载体可以有效降低成本。另外还采用高碱度凝胶二次生长+晶种二次生长法、蒸汽相转化+晶种二次生长法和添加聚苯乙烯小球的凝胶二次生长法尝试制备了不对称NaA分子筛膜层。主要研究内容和结论如下：(1)凝胶二次生长法制备NaA分子筛膜采用凝胶二次生长法在大孔氧化铝表面制备高分离性能的NaA分子筛膜。考察了凝胶前处理时间、前处理温度、凝胶碱度(Na2O/Al2O3比)和凝胶涂敷量对于凝胶组成和膜层性能的影响。研究发现,随着前处理时间的延长和前处理温度的提高,凝胶的晶化程度不断提高；凝胶层的作用类似晶种,能够促进在载体表面膜层的形成,而且,凝胶层中的晶体/晶核越多,这种促进作用越明显。最佳的凝胶前处理条件是：温度50℃、时间≥18h。凝胶的碱度(Na2O/Al2O3比)太高,使凝胶中晶体长得太大,导致了膜层的缺陷,最合适的凝胶液组成和合成液组成(2.2Na2O:2SiO2:A12O3:150H2O)-致。凝胶量太多,凝胶层会出现裂痕或脱落,最合适的凝胶量为0.6-1.0mg/cm2.在二次生长中使用凝胶层作为“促进剂”为沸石分子筛膜的制备提供了一种新的思路。(2)凝胶法制备不对称NaA分子筛膜采用高碱度凝胶二次生长+晶种二次生长法、蒸汽相转化+晶种二次生长法以及添加聚苯乙烯小球的凝胶二次生长法制备不对称分子筛膜层。主要研究思路是先在载体表面制备多孔的NaA分子筛膜层,再在其表面通过晶种二次生长法制备超薄致密连续的分子筛膜层。对于蒸汽相转化法,重点考察了凝胶碱度、凝胶前处理时间、凝胶水含量和蒸汽相转化时间对于底层多孔分子筛膜的影响。通过扫描电子显微镜(SEM)和75℃下对90%乙醇/水溶液进行渗透汽化来表征膜层的形貌和分离性能.得到合适的条件为：凝胶组成为7.5Na2O:2SiO2:A12O3:150H2O,前处理条件为50℃下处理5h.再在合成好的膜层上涂覆120nm的晶种,100℃下水热合成4h,可以制得不对称的NaA分子筛膜层,膜层通量为3.43kg/m2-h,分离因子为3685。高碱度凝胶二次生长+晶种二次生长法也可以制得不对称的NaA分子筛膜,但分离因子很低。添加聚苯乙烯小球的凝胶二次生长法可以制备得到多孔的NaA分子筛膜,还未能得到不对称NaA分子筛膜.

全文目录

致谢  5-6
摘要  6-8
Abstract  8-11
目录  11-14
1 文献综述  14-36
  1.1 NaA分子筛  14-16
    1.1.1 沸石分子筛  14-15
    1.1.2 NaA分子筛结构特点  15-16
  1.2 NaA分子筛膜  16-33
    1.2.1 沸石分子筛膜  16-17
    1.2.2 NaA分子筛膜  17-18
    1.2.3 NaA分子筛膜合成  18-24
    1.2.4 NaA分子筛膜表征  24-28
    1.2.5 NaA分子筛膜影响因素  28-30
    1.2.6 NaA分子筛膜应用  30-33
  1.3 论文的研究背景和研究内容  33-36
    1.3.1 研究背景  33-34
    1.3.2 研究方案  34-36
2 凝胶二次生长法制备NaA分子筛膜研究  36-56
  2.1 引言  36
  2.2 实验部分  36-39
    2.2.1 实验所用试剂及材料  36-38
    2.2.2 NaA分子筛膜的制备  38
    2.2.3 NaA分子筛膜的表征  38-39
  2.3 结果与讨论  39-52
    2.3.1 凝胶的表征  39-42
    2.3.2 凝胶前处理时间的影响  42-45
    2.3.3 凝胶前处理温度的影响  45-47
    2.3.4 凝胶量的影响  47-51
    2.3.5 凝胶碱度(Na_2O/Al_2O_3比)的影响  51-52
  2.4 讨论  52-55
  2.5 小结  55-56
3 不对称NaA分子筛膜制备研究  56-71
  3.1 引言  56
  3.2 实验部分  56-57
    3.2.1 实验所用的试剂及材料  56
    3.2.2 NaA分子筛膜的制备  56-57
    3.2.3 聚苯乙烯(PS)小球的制备  57
    3.2.4 NaA分子筛膜的表征  57
  3.3 结果与讨论  57-70
    3.3.1 高碱度凝胶二次生长+晶种二次生长法制备不对称NaA分子筛膜层  57-61
      3.3.1.1 前处理时间的影响  59
      3.3.1.2 晶种二次生长时间的影响  59-61
    3.3.2 蒸汽相转化+晶种二次生长法制备不对称NaA分子筛膜  61-68
      3.3.2.1 凝胶碱度(Na_2O/Al_2O_3比)的影响  61-62
      3.3.2.2 凝胶前处理时间的影响  62-64
      3.3.2.3 凝胶水量的影响  64-65
      3.3.2.4 蒸汽相转化时间的影响  65-66
      3.3.2.5 不对称NaA分子筛膜的构建  66-68
    3.3.3 添加聚苯乙烯小球的凝胶二次生长法制备多孔NaA分子筛膜  68-70
      3.3.3.1 聚苯乙烯(PS)小球的表征  68-69
      3.3.3.2 添加聚苯乙烯(PS)小球制备多孔NaA分子筛膜  69-70
  3.4 小结  70-71
4 结论与展望  71-74
  4.1 结论  71-72
  4.2 展望  72-74
5 参考文献  74-84
攻读硕士学位期间发表的论文  84

大孔氧化铝载体上凝胶二次生长法制备NaA分子筛膜

内容摘要

全文目录

相似论文