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可见光响应的N-F共掺杂TiO_2纳米棒阵列的制备及光催化性能研究

作　者: 吕燕
导　师: 傅正平
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 液相沉积法 N-F共掺杂 TiO2纳米棒阵列光催化协同效应
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

随着人们环保意识的增强以及能源短缺问题的日愈尖锐,利用半导体材料光催化降解有机污染物已成为环境保护领域中一个重要研究方向。在这些半导体材料中,TiO₂因其具有无毒、低成本、化学稳定性好以及可以重复使用等优点而在环境治理和能源开发方面得到普遍的关注。然而,由于锐钛矿相的TiO₂带隙较宽（～3.2 eV）,光吸收波长主要局限在紫外区域,对太阳光的利用率较低（大约为5%）;电子空穴复合率比较高,量子效率较低;粉末状的催化剂易团聚,回收再利用困难,这些都限制了纳米TiO₂材料在光催化中的应用。因此,如何解决这些问题以提高TiO₂的催化活性是一个研究的热点。近年来,国内外的研究者尝试了各种方法来增强TiO₂光催化剂可见光吸收和提高TiO₂光催化效率。目前可行的方法有:改变TiO₂纳米结构的形貌、尺寸;贵金属沉积;半导体复合;金属掺杂;非金属掺杂和共掺杂等。本论文的工作是采用液相沉积法,以ZnO纳米柱为模板,在普通玻璃衬底上制备N-F共掺杂的TiO₂纳米棒阵列,并在不同的温度下煅烧所制得样品。通过讨论了不同的实验条件对ZnO纳米棒阵列的影响,优化了制备ZnO纳米棒阵列模板的实验参数。在成功制得不同煅烧温度的N-F共掺杂的TiO₂纳米棒阵列样品的基础上,通过TG,FT-IR,Raman,SEM,TEM,XPS,UV-vis和PL等手段来表征光催化剂。结果表明:（1）N-F共掺杂的TiO₂纳米棒阵列是垂直于玻璃衬底生长,纳米棒高度比较一致,大约为600nm,直径为60¹00nm。纳米棒是由TiO₂纳米颗粒组成,颗粒的尺寸大约为10nm左右;（2）随着煅烧温度的增加,TiO₂的晶型由无定形转变为锐钛矿。而且N、F掺杂没有改变TiO₂的晶相结构,F掺杂促进TiO₂锐钛矿相的增加;（3）N、F元素掺入到TiO₂晶格中,提高了TiO₂纳米棒阵列在可见光区的吸收。通过进一步光降解有机物亚甲基蓝的实验,研究了其紫外和可见光光催化性能,结果表明:350℃煅烧的样品在所有的样品中显示最好的紫外光催化活性450℃煅烧的N-F共掺杂的TiO₂纳米棒阵列显示最好的可见光催化活性。这归因于独特的一维纳米棒阵列结构和适量的N,F掺杂量所引起的协同效应。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章绪论  9-23
  1.1 引言  9
  1.2 纳米TiO_2 光催化剂  9-12
    1.2.1 纳米TiO_2 光催化材料的特性  9-10
    1.2.2 纳米TiO_2 光催化剂的制备  10-12
  1.3 纳米TiO_2 光催化技术的基本原理和研究概况  12-14
    1.3.1 纳米TiO_2 光催化技术的基本原理  12
    1.3.2 纳米TiO_2 光催化技术的发展概况  12-13
    1.3.3 纳米TiO_2 光催化技术在实际应用中的优点和存在的问题  13-14
  1.4 纳米TiO_2 光催化活性的影响因素  14-16
    1.4.1 TiO_2 晶相的影响  14
    1.4.2 晶粒尺寸的影响  14-15
    1.4.3 TiO_2 晶格缺陷的影响  15
    1.4.4 表面羟基的影响  15
    1.4.5 光强的影响  15
    1.4.6 催化剂浓度的影响  15-16
  1.5 提高TiO_2 光催化活性的途径  16-21
    1.5.1 非金属离子掺杂  16-19
    1.5.2 贵金属沉积  19-20
    1.5.3 半导体复合  20
    1.5.4 金属离子掺杂  20
    1.5.5 表面光敏化  20-21
  1.6 课题的提出、主要内容和基本思路  21-23
第二章 ZnO 纳米棒阵列的制备和表征  23-29
  2.1 引言  23
  2.2 实验部分  23-25
    2.2.1 实验试剂与仪器设备  23-24
    2.2.2 ZnO 纳米棒阵列模板的制备  24-25
  2.3 表征结果与讨论  25-28
    2.3.1 ZnO 籽晶层厚度对ZnO 纳米棒阵列形貌的影响  25-26
    2.3.2 ZnO 籽晶层煅烧温度对ZnO 纳米棒阵列形貌的影响  26-27
    2.3.3 前驱液对ZnO 纳米棒阵列形貌的影响  27-28
  2.4 本章小结  28-29
第三章 N-F 共掺杂TiO_2纳米棒阵列的制备与表征  29-43
  3.1 引言  29-30
  3.2 实验部分  30-33
    3.2.1 实验试剂与仪器设备  30
    3.2.2 N-F 共掺杂的TiO_2 纳米棒阵列催化剂的制备  30-31
    3.2.3 催化剂的表征  31-33
  3.3 结果与讨论  33-42
    3.3.1 热重（TG）分析  33
    3.3.2 红外光谱（FT-IR）分析  33-34
    3.3.3 拉曼（Raman）分析  34-35
    3.3.4 形貌和微结构（SEM 和TEM）分析  35-37
    3.3.5 光电子能谱（XPS）分析  37-40
    3.3.6 紫外可见吸收谱（UV-vis）分析  40-41
    3.3.7 光致发光谱（PL）的分析  41-42
  3.4 本章小结  42-43
第四章光催化性能的测试  43-46
  4.1 引言  43
  4.2 实验部分  43
  4.3 结果与讨论  43-45
  4.4 本章小结  45-46
第五章全文总结  46-47
参考文献  47-50
致谢  50-51
硕士期间发表的学术论文  51-54

可见光响应的N-F共掺杂TiO_2纳米棒阵列的制备及光催化性能研究

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