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有机物基团对TiO₂光催化制氢影响及废水制氢工艺的研究

作　者: 巫辉
导　师: 涂盛辉
学　校: 南昌大学
专　业: 化学工程
关键词: TiO2光催化不同官能团有机物制氢废水
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 32次
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内容摘要

光催化制氢技术是催化领域的热点和难点,而利用有机物制氢是一个重要课题。工业废水中大多属于有机废水,研究光催化有机物制氢可以把降解污染物与产生清洁能源结合起来,实现工业污染治理与资源综合利用双重目标。本文采用溶胶-凝胶法、水热法和光沉积法制备了负载Pt的二氧化钛纳米管催化剂。催化剂制备过程中发现：水、醇和钛酸酯的摩尔比为5：10：1时,Pt负载时间为60min时,以及Pt负载量为0.5%时催化剂具有最佳的制氢活性。对催化剂进行表征,发现制备的催化剂具有良好的管状形貌和较大的比表面积。采用制备得到催化剂对有机物进行光催化制氢发现：有机物在催化剂表面9h后制氢效率最高；核磁共振氢谱(1H-NMR)分析表明有机物裂解制氢过程在催化剂表面进行,因氢键束缚产生的过渡产物无法脱附直至形成C02。通过对不同官能团的有机物进行光催化制氢发现：碳链长度适当时有助于制氢,含有碳支链时则会抑制制氢,过多的-OH和-COOH数目不利于醇和羧酸的产氢,分子空间位阻、-OH的植入效率和C-C断裂难度是解释这一现象的原因。单纯的胺基和碱性不能增强醇胺的制氢活性,胺基和-OH产生的电子效应是大幅提高醇胺制氢的因素；醚基-O-、羰基-CO-、酯基-COO-和烷烃不具备类似-OH的氢键吸附能力,相应的有机物制氢性能较低；苯环结构由于其强稳定性而无法产生氢气。总体来说,分子与催化剂的氢键吸附作用和-OH对分子的植入效率是决定有机物制氢的两个重要因素。对不同工业实际废水进行制氢发现：pH=10、反应温度为40℃、催化剂投入量为0.09g、稀释倍数为20倍、反应时间为20h是制药废水的最优制氢工艺条件；啤酒废水无法产氢；低浓度偶氮染料同样无法制氢,但具有一定脱色率。本论文的创新之处在于,一是从分子层面阐述了有机物在制氢过程中的反应机理过程,二是利用废水进行降解协同产氢,将降解污染物与产生清洁能源结合起来。

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