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具有特殊浸润性的钯基纳米催化剂的电化学制备与性能

作　者: 王德猛
导　师: 林娟娟
学　校: 温州大学
专　业: 物理化学
关键词: 钯基催化剂 电催化 浸润性 纳米结构
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


由于在很多催化反应中有三相界面存在，所以催化剂表面的浸润性会对其催化性能产生影响。因此，除了调控电催化剂的形貌、尺寸以及晶面结构，构筑杂化结构的电催化剂外，还可通过控制催化剂的浸润性来提高它的催化性能。固体表面的浸润性决定于其表面的化学组成和表面形貌，因此可通过改变固体的表面形貌来控制其表面浸润性，得到催化性能更好的材料。本论文中，我们用电化学法制备得到了四面体型、花型、刺型等不同结构和不同浸润性的钯膜催化剂，研究了催化剂的浸润性与其催化活性的关系，加深了对多相催化反应过程的认识，提高了催化剂的催化活性和稳定性。取得的主要成果如下：1.利用电化学沉积方法在ITO电极表面制备得到不同浸润性的四面体型纳米钯薄膜催化剂。经SEM、接触角测试和电化学实验证实，不同浸润性的钯薄膜在氧还原、甲酸氧化催化反应中表现出不同的催化性能。在氧还原反应中，130°接触角的疏水钯膜催化活性最高，还原电流是2.78mA·cm-2，是亲水钯膜的1.5倍。而在甲酸催化反应中，15°接触角的亲水钯膜催化活性最好，氧化峰电流是5.9mA·cm-2，是疏水钯膜电极的2倍。相关的过程机理研究表明，有气相反应物参加的催化过程，疏水性电极有利于气体分子的扩散和吸附；在甲酸催化中，亲水性电极有利于极性小分子在活性位点的吸附，并对产生的气体产物有排斥脱附作用。2.运用亲水性电极可提高过氧化氢催化反应活性的规律设计制备得到了超亲水的花型钯膜电极，并应用于过氧化氢的传感检测，实际检测下限是60nM，灵敏度是221（uA/ug）/mM，是接触角135°疏水性钯膜的2.3倍。3.运用欠电位沉积技术结合置换反应，制备得到不同浸润性的核壳结构的钯金催化剂，该方法在得到特殊浸润性表面提高催化活性的同时可增强材料的稳定性，在O2饱和的0.1M KOH+1.0M CH3OH的溶液中恒电位催化反应2h后，接触角16°的Pd-Au膜电极的还原电流衰减了16.4%，而接触角130°的Pd-Au膜电极衰减了24.9%。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-10
一 绪论  10-20
  1.1 引言  10
  1.2 提高电催化剂活性的方法  10-14
    1.2.1 调控电催化剂的形貌、尺寸以及晶面结构  10-11
    1.2.2 构建杂化结构的电催化剂  11-12
    1.2.3 构筑复合结构的电催化剂  12-13
    1.2.4 非铂基催化剂简述  13-14
  1.3. 固体表面浸润性的基本理论  14-19
    1.3.1 静态的表征-接触角  14-15
    1.3.2 表面粗糙度与荷叶效应  15-16
    1.3.3 特殊浸润性表面的电化学制备  16-17
    1.3.4 电催化剂表面浸润性的重要意义  17-19
  1.4 本论文的研究目的与研究设想  19-20
二 不同浸润性的四面体结构钯催化剂的制备与电化学性能  20-29
  2.1 引言  20-21
  2.2 实验部分  21-22
    2.2.1 实验仪器  21
    2.2.2 实验药品  21
    2.2.3 实验过程  21-22
  2.3 结果讨论与分析  22-28
    2.3.1 Pd 纳米颗粒四面体的制备与表征  22-25
    2.3.2 样品的电化学性能测试  25-28
  2.4 本章小结  28-29
三 花型钯催化剂的制备及其电化学传感性能  29-40
  3.1 引言  29-30
  3.2 实验部分  30-31
    3.2.1 实验仪器  30
    3.2.2 实验药品  30
    3.2.3 实验过程  30-31
  3.3 结果讨论与分析  31-39
    3.3.1 样品的制备与表征  31-34
    3.3.2 样品对过氧化氢的电化学检测  34-39
  3.4 本章小结  39-40
四 钯基合金在燃料电池反应（氧还原和甲醇催化反应）中的电化学研究  40-51
  4.1 引言  40-41
  4.2 实验部分  41-42
    4.2.1 实验仪器  41
    4.2.2 实验药品  41
    4.2.3 实验过程  41-42
  4.3 结果讨论与分析  42-50
    4.3.1 样品的表征与分析  42-44
    4.3.2 样品对甲醇氧化和氧还原反应的电化学催化  44-50
  4.4 本章小结  50-51
五 结论与展望  51-53
  5.1 结论  51-52
  5.2 展望  52-53
参考文献  53-61
致谢  61-62
攻读硕士期间已发表的论文  62

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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