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纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂微球颗粒的磨损性能及机理研究

作　者: 蒋明哲
导　师: 吴素芳
学　校: 浙江大学
专　业: 化学工程
关键词: 纳米CaO CO2吸附剂 流化床 磨损 铝酸钙
分类号: TB302.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


CaO基CO2反应吸附剂流化颗粒,可以应用在烟道气脱碳和反应吸附强化甲烷水汽重整制氢反应(Reactive Sorption Enhanced Reforming,简称ReSER)过程之中。研究吸附剂颗粒流化磨损性能和吸附性能,对于烟气CO2减排以及制氢新技术ReSER的工业应用,具有重要的意义。首先,本文以纳米碳酸钙和铝溶胶为原料,采用喷雾造粒方法,通过改变Ca/Al摩尔比和煅烧温度,制备得到了以铝酸钙作为颗粒骨架,以纳米CaO作为活性吸附组分的纳米CaO/铝酸钙基CO2吸附剂微球颗粒。通过BET, XRD, SEM和TEM等测试手法,对吸附剂结构表征分析,得到了吸附剂形成机理。其次,本文对于不同制备条件得到的吸附剂颗粒进行了耐磨性能和吸附性能测试和比较,结果表明：Ca/Al摩尔比在2.3-3.5之间,煅烧温度在900-1000℃时,制备得到的吸附剂颗粒具有最优耐磨性能。采用ASTM D5757标准的流化床喷射杯磨损测试,在标准规定的气流量为0.3m3/hr的气流条件下测定颗粒的跑剂比例低于2.1%。同时本文还在相同的实验装置上研究气速,填料重量,磨损时间,等流化条件对磨损性能的影响。实验结果表明,影响吸附剂颗粒磨损的主要因素为流化气速。随着气速增加,颗粒的跑剂比例明显增加。本文实验研究证明了溶胶混合制备的纳米CaO/铝酸钙基CO2吸附剂微球颗粒的耐磨性能要优于直接添加高强度材料制备的吸附剂颗粒的耐磨性能。综合以上分析,结合吸附剂颗粒形成机理,得到了本体系吸附剂颗粒以剥落磨损为主的磨损机理。本文研究了吸附剂Ca基吸附组分存在的CaO, CaCO3(?)(?)Ca(OH)2三种不同状态,并对三种状态的吸附剂颗粒耐磨性能进行了比较。结果表明：Ca(OH)2的生成对吸附剂颗粒磨损性能产生不利影响。高温流化(600℃)对于吸附剂颗粒的磨损性能影响较小。本文在热重分析测试装置(Thermal Gravimetric analyzer,简称TGA)和固定流化床反应器(Fixed Fluidized Bed,简称FFB)上对反应吸附剂微球颗粒的吸附性能进行了分析。具有最优磨损性能的吸附剂颗粒在TGA上40次循环后仍具有1.2mol/kg以上的吸附容量。在FFB测试中,590℃可确定为最佳吸附温度。吸附剂颗粒在720℃左右就开始出现分解,达到TGA的吸附/再生循环条件,表明本体系的FFB传热效果好,对于降低反应整体能耗有利。FFB的气速变化中,存在最佳的吸附剂质量与气流量之比(W/F):40 g min/ml,此W/F条件下,流化态吸附过程的效率高,时间短,前期(吸附过程前20分钟)吸附速率快。吸附剂在FFB上20次吸附/再生循环之后,吸附剂转化率出现明显下降。在FFB中的第20次的吸附剂转化率比TGA第20次循环的吸附剂转化率低20%,说明较之TGA颗粒静态测试,FFB中的颗粒动态磨损对其多次循环中的吸附容量稳定性有不利影响。

全文目录


摘要  9-11
Abstract  11-13
第一章 前言  13-16
第二章 文献综述  16-44
  2.1 流化颗粒磨损性能研究现状  16-21
    2.1.1 流化颗粒磨损性能研究方法  16-19
    2.1.2 流化颗粒磨损机理  19-21
  2.2 CaO基吸附剂流化颗粒的磨损性能研究  21-40
    2.2.1 天然石灰石CO_2吸附剂的流化磨损性能研究  21-24
    2.2.2 流化条件对于天然石灰石CO_2吸附剂的流化磨损性能的影响  24-31
    2.2.3 天然石灰石CO_2吸附剂的磨损机理研究  31-34
    2.2.4 人工合成CaO基CO_2吸附剂的流化磨损性能研究  34-36
    2.2.5 人工合成CaO基CO_2吸附剂流化颗粒强度载体研究  36-40
  2.4 纳米CaO基CO_2吸附剂的研究现状  40-41
  2.5 文献总结  41-42
  2.6 本文研究内容  42-44
第三章 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂微球颗粒制备及表征结果  44-56
  3.1 吸附剂颗粒制备方法和表征方法  44-45
    3.1.1 吸附剂颗粒制备  44-45
    3.1.2 仪器表征  45
  3.2 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂颗粒的形成机理  45-46
  3.3 铝酸钙骨架的形成和表征  46-53
  3.4 纳米CaO基/铝酸钙CO_2吸附剂孔结构表征  53-54
  3.5 本章小结  54-56
第四章 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂微球颗粒流化磨损性能研究  56-69
  4.1 吸附剂颗粒磨损性能评价方法  56-57
  4.2 制备条件对吸附剂颗粒磨损性能的影响  57-62
    4.2.1 Ca/Al摩尔比和煅烧温度对磨损性能影响  57-60
    4.2.2 颗粒密度对磨损性能影响  60-61
    4.2.3 雾沫现象的排除  61-62
  4.3 流化条件对吸附剂颗粒磨损性能的影响  62-67
    4.3.1 流化气速和吸附剂颗粒装填量对吸附剂颗粒耐磨性能的影响  62-66
    4.3.2 流化温度对于吸附剂颗粒磨损性能的影响  66-67
  4.4 本章小结  67-69
第五章 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂微球颗粒磨损机理研究  69-81
  5.1 吸附剂颗粒磨损机理实验研究方法  69-71
    5.1.1 吸附剂制备和处理  69-71
    5.1.2 仪器表征  71
  5.2 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂颗粒的磨损机理  71-75
    5.2.1 表面剥落磨损机理分析  71-74
    5.2.2 颗粒球形化机理分析  74-75
  5.3 颗粒组分对吸附剂颗粒磨损性能及机理的影响  75-80
    5.3.1 强度材料添加对于吸附剂颗粒磨损性能和机理的影响  75-78
    5.3.2 Ca基组分不同状态对于颗粒磨损性能和机理的影响  78-80
  5.4 本章小结  80-81
第六章 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂微球颗粒的吸附性能研究  81-91
  6.1 吸附性能实验装置和测试方法  81-83
  6.2 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂颗粒吸附性能TGA测试结果  83-85
  6.3 纳米CaO/铝酸钙基CO_2吸附剂颗粒吸附性能流化床测试结果  85-90
  6.4 本章小结  90-91
第七章 结论  91-93
研究生期间完成的科研成果  93-94
参考文献  94-99
致谢  99-100

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 工程材料一般性问题 > 工程材料试验 > 机械试验法
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