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催化湿式氧化法降解有机污染物的研究

作　者: 张科军
导　师: 但悠梦；王联芝
学　校: 湖北民族学院
专　业: 应用化学
关键词: 催化湿式氧化 均相催化 非均相催化 扑热息痛 氯酚
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


本论文发展了以FeCl3为催化剂，采用湿式催化氧化技术降解药物扑热息痛的方法；并探索了TiO2掺杂不同金属氧化物催化剂对氯酚类污染物的湿式催化氧化降解研究，系统考察了以（La2O3/TiO2）+NaNO2和（CuO/TiO2）+NaNO2为联合催化剂的非均相催化体系的高级湿式氧化降解氯酚类污染物的研究。因扑热息痛（APAP）的大量使用，使得水环境中的含量越来越高。以FeCl3为催化剂，氧气为氧化剂，在催化剂与APAP的摩尔量比为25%、温度150℃、0.5MPa氧气压力反应120min条件下，APAP的降解率接近100%，且COD和TOC的去除率分别有49%和53%。通过对各不同反应时间下溶液BOD5的测定，发现均有很好的可生化性；再进行毒性测试，发现反应液的毒性比原液的毒性大但随着反应的进行毒性逐渐降低。通过IC、GC-MS、LC-MS对反应中间产物的鉴定，发现降解反应中产生得最多的物质是甲酸(1.1mmolL-1),其次是乙酸(0.37mmolL-1)，扑热息痛分子中的氮元素降解后主要以NH4+存在，并会产生毒性较大的物质苯醌和对二苯酚，这与其它扑热息痛降解研究的结果相符，但溶液COD和TOC的矿化效果没有该催化降解体系的好，且该体系明显提高了可生化性，具有一定的工业应用前景。通过TiO2掺杂不同金属氧化物对2,4,6-三氯苯酚（TCP）湿式氧化降解的探索，发现La2O3/TiO2和CuO/TiO2对TCP相对有较高的处理效果，并在各固体催化剂催化体系中加入NaNO2后降解效果得到显著提升，有95%的TCP降解率和70%的COD去除率。接着发展了以（CuO/TiO2）+NaNO2为催化剂的三氯酚催化湿式氧化降解，考察了催化剂最佳使用量为0.06g CuO/TiO2、100%mol NaNO2，最佳反应温度150℃，反应时间2小时，氧气压力0.5MPa。得到三氯苯酚降解率为96%，COD去除率73%和43.29%的TOC去除率，并有74%的氯矿化率。固体催化剂CuO/TiO2重复使用五次后对TCP仍然有90%以上的去除作用。

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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