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丙烯气相环氧催化剂TS-1的成型研究

作　者: 胡阳
导　师: 郭洪臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 二氧化硅微球 TS-1 挤条成型丙烯气相环氧化
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

本文采用了脲醛树脂法制备了一系列二氧化硅微球,详细地考察了硅溶胶的稀释倍数、酸的种类、反应温度、加入EDTA盐的量及反应的pH值等因素对硅球物理性能的影响。并考察了催化剂挤条成型过程中的载体、载体含量、粘结剂和焙烧温度对挤条催化剂的物理性能及反应活性的影响。利用XRD、紫外可见光谱、氮气物理吸附、扫描电镜和机械强度测试仪对硅球及成型催化剂进行表征分析,得出以下结论：(1)制备二氧化硅微球的过程中,可使硅溶胶中的钠、铝离子含量显著降低,但在不同的反应条件下,钠、铝离子含量降低程度相似；(2)采用不同条件合成的微球作为载体成型的TS-1催化剂的反应性能差别不大；(3)采用不同条件合成的微球比表面积差别比较明显,当硅溶胶的稀释倍数为四倍、采用柠檬酸调节反应pH值、pH为2-3、反应温度为40℃和EDTA加入量为4%时,硅球的比表面积要大于其他条件下合成的硅球的比表面积；(4)催化剂载体选用二氧化硅微球、催化剂的TS-1含量为15%、催化剂粘结剂选用硅溶胶、催化剂的焙烧温度为540℃时,催化剂的综合反应性能和机械强度最佳,此时催化剂的丙烯转化率为5.3%,环氧丙烷的选择性为88.5%,催化剂的机械强度为6.4N/mm。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-8
引言  8-9
1 文献综述  9-21
  1.1 前言  9
  1.2 二氧化硅微球的常见制备方法  9-13
    1.2.1 液相法  9-13
    1.2.2 气相法  13
  1.3 脲醛体系中合成二氧化硅微球的机理  13-14
  1.4 钛硅分子筛TS-1的简介  14-16
  1.5 钛硅分子筛TS-1的成型研究  16-17
  1.6 丙烯环氧化反应机理  17-21
    1.6.1 丙烯液相环氧化机理  17-18
    1.6.2 丙烯气相环氧化机理  18-21
2 实验方法  21-25
  2.1 实验原料  21-22
  2.2 实验方法  22
    2.2.1 氧化硅微球的合成方法  22
    2.2.2 钛硅分子筛TS-1的挤条成型  22
  2.3 二氧化硅微球和挤条催化剂TS-1的表征  22-23
    2.3.1 X射线粉末衍射分析(XRD)  22
    2.3.2 紫外漫反射光谱(UV-Vis)  22-23
    2.3.3 扫描电子显微镜(SEM)  23
    2.3.4 氮气物理吸附  23
    2.3.5 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)  23
    2.3.6 颗粒强度试验  23
  2.4 丙烯环氧化  23-25
    2.4.1 等离子体气固相环氧化  23-25
3 采用不同合成条件制备的二氧化硅微球挤条成型研究  25-40
  3.1 引言  25
  3.2 硅溶胶的稀释倍数对二氧化硅微球及催化剂成型的影响  25-28
  3.3 酸的种类对二氧化硅微球及催化剂成型的影响  28-30
  3.4 反应温度对二氧化硅微球及催化剂成型的影响  30-33
  3.5 加入盐的量对二氧化硅微球及催化剂成型的影响  33-37
  3.6 不同反应pH值对二氧化硅微球及催化剂成型的影响  37-39
  3.7 本章小结  39-40
4 丙烯气相环氧化催化剂TS-1的成型研究  40-54
  4.1 引言  40
  4.2 TS-1挤条成型催化剂载体的选择  40-43
  4.3 TS-1挤条成型催化剂载体含量的选择  43-46
  4.4 TS-1挤条成型催化剂粘结剂的选择  46-48
  4.5 TS-1挤条成型催化剂不同焙烧温度的选择  48-53
  4.6 本章小结  53-54
结论  54-55
参考文献  55-58
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  58-59
致谢  59-60

丙烯气相环氧催化剂TS-1的成型研究

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