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Pd/ZSM-5@ZSM-5催化剂的制备及催化性能研究

作　者: 严心涓
导　师: 张雄福
学　校: 大连理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 核壳型催化剂钯催化铃木反应
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

沸石分子筛具有均一而规则的微孔道结构,孔径大小接近分子尺寸,而且化学稳定性好、耐高温。以分子筛为壳层的核壳材料不仅具有独特的孔道和均一孔径,而且将其作为催化剂还具有以下功能：能够为反应提供封闭的微环境、可以有效保护核中心活性位,并防止活性组分的流失以提高催化剂寿命；对反应物或产物的筛分作用,还可以在一些特定反应中可以作为活性位参与反应。本文设计合成了具有核壳结构的Pd/ZSM-5@ZSM-5分子筛催化剂,并应用于溴代芳烃的Suzuki偶联反应研究。主要内容包括如下：(1)在无模板剂环境下,通过晶种诱导成功合成了单分散的无模板剂ZSM-5颗粒,考察了添加晶种的作用、合成液水硅比以及水热晶化时间对无模板剂ZSM-5颗粒的影响,并使用SEM和XRD等进行分析表征。结果表明Si02与H20的摩尔比为3：200时制备合成液,并在170℃水热晶化24h可以获得分散性较好的ZSM-5分子筛。(2)在无模板剂合成的单分散ZSM-5晶粒上,采用离子交换方法负载金属钯得到Pd/ZSM-5催化剂,以溴代芳烃底物的Suzuki偶联反应为探针反应评价了催化剂的催化性能。考察了溶剂、碱性试剂的用量和种类等反应条件对Suzuki偶联反应的影响,并讨论了钯的前驱体溶液对催化剂的催化性能影响,并运用SEM、XRD、EDX、XPS、ICP等对催化剂进行了分析表征。结果表明,体积比为1/2的DMF/水混合溶剂,1mmol碳酸钾催化条件下催化反应可得到最佳结果。(3)在Pd/ZSM-5颗粒的基础上继续无模板剂生长得到了Pd/ZSM-5@ZSM-5分子筛膜包覆的核壳催化剂,SEM和EDX分析结果对比表明,壳层表面无钯元素存在,其壳层厚度约为250nm。以溴代芳烃为底物的Suzuki偶联反应为探针反应评价了催化剂的催化性能,考察了壳层材料厚度、钯含量、钯前驱体溶液以及焙烧对催化剂的催化性能影响,并运用SEM、XRD、EDX、XPS、ICP等手段对催化剂进行表征。结果表明具该催化剂具有较高的催化活性,壳层的存在可以在一定程度上起到反应物择型、抗中毒、提高催化剂寿命的作用。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-25
  1.1 纳米粒子催化剂  10-11
  1.2 负载型纳米金属催化剂  11-16
    1.2.1 金属与载体的相互作用  11-13
    1.2.2 负载型纳米金属催化剂的制备方法  13-16
  1.3 分子筛膜包覆型催化剂的研究进展  16-20
    1.3.1 分子筛膜包覆型催化剂的制备  17-18
    1.3.2 分子筛膜包覆型催化剂的应用  18-20
  1.4 Suzuki偶联反应研究进展  20-24
    1.4.1 均相催化Suzuki偶联反应  20-22
    1.4.2 多相催化Suzuki偶联反应  22-24
  1.5 本文的研究目的及设想  24-25
2 无模板剂ZSM-5材料的合成  25-33
  2.1 实验部分  25-26
    2.1.1 实验药品  25
    2.1.2 实验仪器  25
    2.1.3 无模板剂ZSM-5材料的制备  25-26
    2.1.4 催化剂的表征  26
  2.2 结果与讨论  26-32
    2.2.1 晶种诱导作用  26-29
    2.2.2 合成液水硅比例的影响  29-30
    2.2.3 水热晶化时间  30-32
  2.3 本章小结  32-33
3 Pd/ZSM-5催化剂的制备及其催化性能研究  33-46
  3.1 实验部分  33-35
    3.1.1 实验药品  33
    3.1.2 实验仪器  33
    3.1.3 Pd/ZSM-5催化剂的制备  33-34
    3.1.4 催化剂表征  34
    3.1.5 催化性能测试  34
    3.1.6 催化剂的毒化实验  34-35
  3.2 结果与讨论  35-44
    3.2.1 催化剂的表征  35-37
    3.2.2 溶剂对反应的影响  37
    3.2.3 碱性试剂用量对反应活性的影响  37-38
    3.2.4 碱性试剂对反应活性的影响  38-39
    3.2.5 催化剂的催化性能测试  39-41
    3.2.6 钯的前驱体溶液对催化性能的影响  41-42
    3.2.7 焙烧对催化剂的影响  42-43
    3.2.8 催化剂的循环性能测试  43-44
    3.2.9 催化剂的抗毒实验测试  44
  3.3 本章小结  44-46
4 Pd/ZSM-5@ZSM-5的制备及催化性能研究  46-58
  4.1 实验部分  46-47
    4.1.1 Pd/ZSM-5@ZSM-5催化剂的制备  46
    4.1.2 催化剂表征  46
    4.1.3 催化性能测试  46-47
    4.1.4 催化剂的毒化实验  47
  4.2 结果与讨论  47-57
    4.2.1 Pd/ZSM-5@ZSM-5催化剂的表征  47-48
    4.2.2 Pd/ZSM-5@ZSM-5催化剂的催化性能测试  48-49
    4.2.3 壳层厚度对催化性能的影响  49-51
    4.2.4 钯含量降低的催化剂催化性能测试  51-53
    4.2.5 改变钯的前驱体溶液对催化剂的催化性能影响  53-54
    4.2.6 焙烧对催化剂催化性能的影响  54-56
    4.2.7 催化剂的循环性能  56
    4.2.8 催化剂的抗毒实验测试  56-57
  4.3 本章小结  57-58
结论  58-59
参考文献  59-65
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  65-66
致谢  66-67

Pd/ZSM-5@ZSM-5催化剂的制备及催化性能研究

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