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葡萄糖氧化酶/纳米材料单层或多层膜用于构筑葡萄糖生物传感器

作　者: 孙莹莹
导　师: 孙长青
学　校: 吉林大学
专　业: 分析化学
关键词: 电极表面 多层膜 葡萄糖 碳纳米管 纳米材料 电子转移 膜电极 金纳米粒子 酶传感器 修饰电极
分类号: TP212.3
类　型: 博士论文
年　份: 2008年
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内容摘要


由于葡萄糖生物传感器在医学临床、食品及化工领域具有广泛的应用前景,近年来发展迅速。本论文系统、深入的研究了以纳米材料为载体,利用分子层层共价自组装的制作方法构筑葡萄糖氧化酶修饰电极的电化学特性,主要内容如下:I.将葡萄糖氧化酶与不同粒径的氨基化二氧化硅纳米粒子以西夫碱共价相互作用构筑到电极表面,研究不同粒径大小对葡萄糖氧化酶催化葡萄糖效率的影响,得出随着纳米粒子粒径的减小,催化效率逐渐增加的重要结论。随后,利用30 nm的氨基化二氧化硅纳米粒子与葡萄糖氧化酶交替层层共价自组装到电极表面,得到层数可控的酶电极。该电极对葡萄糖有较好的电催化响应,并且可以通过调节酶的层数来控制传感器的分析性能。II.同样利用西夫碱共价相互作用,将氨基化的碳纳米管与葡萄糖氧化酶共价层层自组装到电极表面。该电极对溶解氧的电催化还原具有良好的促进作用。因此,可以利用溶解氧作为天然的电子转移媒介体对葡萄糖进行低电位检测,从而避免了共存于血液中的其它电化学活性物质的干扰。同时,此传感器的灵敏度可通过控制组装的层数来加以调控。III.首先将金纳米粒子与硫堇分子利用静电和共价相互作用交替组装到电极表面。随后,利用西夫碱反应将葡萄糖氧化酶与辣根过氧化物酶共价构筑到此多层膜表面,得到无试剂型双酶葡萄糖传感器。该传感器对葡萄糖有良好的电催化响应,其检测电位可以控制在-0.18 V,这就使得共存于样品中的其它电活性物质在电极上不发生电化学反应,从而消除干扰电流,改善传感器的选择性。另外,双酶传感器对葡萄糖的催化效率可以由基础多层膜多少加以调控。

全文目录


提要  4-9
第一章 绪论  9-60
  第一节 葡萄糖传感器  9-18
    1.1.1 葡萄糖生物传感器的分类  9-10
    1.1.2 电化学葡萄糖酶生物传感器的分类  10-14
      1.1.2.1 电位型葡萄糖酶生物传感器  11
      1.1.2.2 电流型葡萄糖酶生物传感器  11-14
    1.1.3 葡萄糖氧化酶在电极表面的固定  14-17
      1.1.3.1 吸附法  15
      1.1.3.2 包埋法  15
      1.1.3.3 共价法  15-16
      1.1.3.4 交联法  16
      1.1.3.5 分子层层自组装固定法  16-17
    1.1.4 葡萄糖酶生物传感器的研究和发展前景  17-18
  第二节分子自组装多层膜  18-33
    1.2.1 分子自组装多层膜的制备方法  19-25
    1.2.2 分子自组装多层膜的表征  25-29
    1.2.3 分子自组装多层膜在生物传感器方面的研究进展  29-33
  第三节 纳米材料  33-44
    1.3.1 纳米材料的分类及其特性  34-37
      1.3.1.1 纳米材料的分类及发展  34-35
      1.3.1.2 纳米材料的基本特性  35-37
    1.3.2 纳米粒子的制备与修饰  37-38
    1.3.3 纳米材料在生物传感器方面的应用  38-44
      1.3.3.1 纳米粒子在电化学生物传感器中的应用  39-41
      1.3.3.2 碳纳米管在电化学生物传感器中的应用  41-44
  第四节 本文的整体构想及研究内容  44-46
  参考文献  46-60
第二章 基于二氧化硅纳米粒子/葡萄糖氧化酶共价自组装膜的葡萄糖传感器的构筑及其性能研究  60-97
  第一节 二氧化硅纳米粒子/葡萄糖氧化酶单层膜电极的共价自组装及二氧化硅纳米粒子粒径对葡萄糖催化活性的影响  62-78
    2.1.1 引言  62
    2.1.2 实验部分  62-66
      2.1.2.1 试剂  62-63
      2.1.2.2 仪器设备及测试方法  63
      2.1.2.3 氨基修饰的二氧化硅纳米粒子的合成  63-65
      2.1.2.4 葡萄糖氧化酶的表面醛基化  65
      2.1.2.5 自组装单层膜的制备  65-66
    2.1.3 结果与讨论  66-78
      2.1.3.1 ASNPs/GOx 自组装单层膜电极的电化学交流阻抗表征  66-68
      2.1.3.2 ASNPs/GOx 自组装单层膜电极的电化学行为  68-70
      2.1.3.3 ASNPs/GOx 自组装单层膜电极对葡萄糖的电催化氧化及 ASNPs粒径对催化活性的影响  70-73
      2.1.3.4 ASNPs/GOx 自组装单层膜电极的分析性能  73-76
      2.1.3.5 ASNPs/GOx 自组装单层膜电极稳定性  76-78
  第二节 二氧化硅纳米粒子/葡萄糖氧化酶共价多层膜 的构筑及其性能研究  78-92
    2.2.1 引言  78-79
    2.2.2 实验部分  79-80
      2.2.2.1 试剂  79
      2.2.2.2 仪器设备及测试方法  79-80
      2.2.2.3 多层膜的制备  80
    2.2.3 结果与讨论  80-92
      2.2.3.1 ASNPs/GOx 多层膜电极的构筑  80-82
      2.2.3.2 ASNPs/GOx 多层膜电极的电化学交流阻抗分析  82-83
      2.2.3.3 ASNPs/GOx 多层膜电极的电化学行为  83-84
      2.2.3.4 ASNPs/GOx 多层膜电极对葡萄糖的电催化氧化  84-88
      2.2.3.5 ASNPs/GOx 多层膜电极的分析性能  88-91
      2.2.3.6 ASNPs/GOx 多层膜电极的稳定性和重现性  91-92
  本章小结  92-93
  参考文献  93-97
第三章 基于葡萄糖氧化酶/多壁碳纳米管多层膜的葡萄糖传感器的共价组装及其功能研究  97-120
  3.1 引言  97-98
  3.2 实验部分  98-102
    3.2.1 试剂  98-99
    3.2.2 仪器设备及测试方法  99
    3.2.3 多壁碳纳米管的氨基化  99-100
    3.2.4 葡萄糖氧化酶的表面醛基化  100-101
    3.2.5 GOx/AMWNTs 共价多层膜的组装  101-102
      3.2.5.1 基底的处理  101
      3.2.5.2 基底的修饰  101-102
  3.3 结果与讨论  102-116
    3.3.1 GOx/AMWNTs 多层膜电极的制备  102-103
    3.3.2 GOx/AMWNTs 多层膜电极的电化学交流阻抗分析  103-104
    3.3.3 GOx/AMWNTs 多层膜电极的扫描电子显微镜表征  104-105
    3.3.4 GOx/AMWNTs 多层膜电极对葡萄糖的电催化氧化  105-109
    3.3.5 GOx/AMWNTs 多层膜电极对氧气的电催化还原  109-111
    3.3.6 基于GOx/AMWNTs 多层膜的酶传感器的分析性能  111-114
    3.3.7 GOx/AMWNTs 多层膜电极的选择性  114-115
    3.3.8 GOx/AMWNTs 多层膜电极的重现性及稳定性  115-116
  本章小结  116-117
  参考文献  117-120
第四章 基于金纳米粒子/硫堇多层膜的无试剂型双酶葡萄糖传感器的共价自组装及其功能研究  120-149
  4.1 引言  120-121
  4.2 实验部分  121-125
    4.2.1 试剂  121-122
    4.2.2 仪器设备及测试方法  122
    4.2.3 磺酸基修饰的金纳米粒子的合成  122-123
    4.2.4 葡萄糖氧化酶的表面醛基化  123
    4.2.5 双酶传感器的组装过程  123-125
      4.2.5.1 SCGNPs/TH 基础多层膜电极的制备  123-124
        4.2.5.1.1 基底的处理  123-124
        4.2.5.1.2 基底的修饰  124
      4.2.5.2 Au/MPS/TH/(SCGNPs/TH)n表面的活性酶组装  124-125
  4.3 结果与讨论  125-144
    4.3.1 SCGNPs/TH 基础多层膜电极的表征  125-136
      4.3.1.1 SCGNPs/TH 基础多层膜电极的制备  125-127
      4.3.1.2 SCGNPs/TH 基础多层膜的紫外-可见光谱表征  127-128
      4.3.1.3 SCGNPs/TH 基础多层膜电极的电化学交流阻抗分析  128-130
      4.3.1.4 SCGNPs/TH 基础多层膜电极的电化学表征  130-136
    4.3.2 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器的表征  136-144
      4.3.2.1 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器的构筑  136
      4.3.2.2 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器的反应机理  136-137
      4.3.2.3 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器对葡萄糖的电催化氧化  137-139
      4.3.2.4 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器的性能  139-142
      4.3.2.5 GOx/HRP 双酶葡萄糖传感器的干扰及其稳定性研究  142-144
  本章小结  144-145
  参考文献  145-149
致谢  149-150
作者简历  150-153
摘要  153-157
Abstract  157-161

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中图分类: > 工业技术 > 自动化技术、计算机技术 > 自动化技术及设备 > 自动化元件、部件 > 发送器（变换器）、传感器 > 生物传感器、医学传感器
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