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脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解水中典型有机污染物

作　者: 王慧娟
导　师: 全燮；李杰
学　校: 大连理工大学
专　业: 水科学与技术
关键词: 脉冲放电等离子体流光 TiO2光催化协同效应有机物降解
分类号: X52
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

为了提高脉冲放电等离子体体系中有机物的降解效率，发挥脉冲放电流光在有机物降解过程中的作用，本研究将玻璃珠负载的TiO₂膜光催化剂放置于多针—板电极形式的气液混合脉冲放电等离子体体系中，建立脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系，利用脉冲放电流光诱导TiO₂的光催化活性，研究脉冲放电等离子体—流光光催化对有机物的协同降解效应，并分析相关作用机理。研究结果如下：1．脉冲放电等离子体体系中的流光可以诱导负载型TiO₂的光催化活性，达到脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解有机污染物的目的。在脉冲电压峰值24kV，电容4.0nF，脉冲频率50Hz，电极间距15mm，空气鼓气速率3L／min，溶液初始电导率100μs／cm，放电处理60min的条件下，100mg／L的苯酚溶液在脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中降解的准一级动力学常数为2.4×10^-2 min^-1，而单独脉冲放电等离子体体系中苯酚氧化的准一级动力学常数为1.0×10^-2min^-1，同比增加了1.4倍，相应苯酚溶液的TOC去除率提高17.5％。2．不同的载气种类、溶液初始pH值和自由基捕收剂添加下，脉冲放电流光均能诱导反应体系中负载型TiO₂的光催化活性。在不同载气种类、不同初始溶液pH值和添加不同浓度自由基捕收剂（碳酸钠和正丁醇）的实验条件下，脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中苯酚氧化的准一级动力学常数和能量效率(G₅₀值)均高于单独脉冲放电等离子体的作用结果。3．脉冲放电流光可以诱导TiO₂光催化剂的光效应。以空气为载气时，200—500nm波长范围的脉冲流光辐射功率可由单独脉冲放电等离子体体系中的6.45mW提高到脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中的8.14 mW；以O₂为载气时，则由5.38mW提高到7.22mW。4．脉冲放电等离子体—流光光催化体系协同中有机物的矿化效果更高。脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中苯酚降解过程中生成的主要中间产物（邻苯二酚、对苯二酚和苯醌）的最大浓度较单独脉冲放电等离子体体系中低，且各产物最大浓度出现的时间提前。5．脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中，可以通过脉冲放电流光对TiO₂光催化活性的诱导作用产生较多的氧化性物种（H₂O₂、·OH和·O），完成对有机污染物的协同降解作用。脉冲放电等离子体—流光光催化协同体系中生成的·OH和·O的发射光谱强度高于单独脉冲放电等离子体体系中的光谱强度，且协同体系中H₂O₂的浓度较高。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-12
0 引言  12-13
1 高级氧化水处理技术研究进展  13-33
  1.1 高级氧化水处理方法  13-19
    1.1.1 O_3氧化  14
    1.1.2 光化学氧化  14-15
    1.1.3 光催化氧化  15-17
    1.1.4 湿式氧化  17-18
    1.1.5 超声辐解  18
    1.1.6 电化学氧化  18-19
    1.1.7 电子束照射  19
    1.1.8 AOTs联用技术  19
  1.2 脉冲放电等离子体高级氧化技术  19-31
    1.2.1 等离子体的基本概念  20
    1.2.2 电晕放电等离子体在气体污染物处理中的应用  20-22
    1.2.3 脉冲电晕放电等离子体水处理技术  22-27
    1.2.4 脉冲放电等离子体水处理技术研究进展  27-30
    1.2.5 存在问题和本文的研究思路  30-31
  1.3 本文的研究目的及研究内容  31-33
    1.3.1 研究目的  31
    1.3.2 研究内容  31-33
2 脉冲放电等离子体体系中影响有机物降解的因素  33-49
  2.1 引言  33
  2.2 实验部分  33-38
    2.2.1 目标物简介  33-34
    2.2.2 实验装置  34-36
    2.2.3 实验原料  36-37
    2.2.4 实验仪器  37
    2.2.5 实验方法  37-38
  2.3 脉冲放电等离子体体系中电气参数的影响  38-42
    2.3.1 脉冲电压  38-40
    2.3.2 脉冲频率  40-42
  2.4 脉冲放电等离子体体系结构参数的影响  42-44
    2.4.1 电极间距  42-43
    2.4.2 高压针电极数目  43-44
  2.5 脉冲放电等离子体体系中溶液参数的影响  44-48
    2.5.1 溶液初始电导率  44-45
    2.5.2 溶液初始pH值  45-46
    2.5.3 溶液初始浓度  46-48
  2.6 本章小结  48-49
3 脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚的研究  49-66
  3.1 引言  49-50
  3.2 负载型TiO_2光催化剂的制备与表征  50-53
    3.2.1 负载型TiO_2光催化剂的制备  50-51
    3.2.2 负载型TiO_2光催化剂的形态表征  51-53
  3.3 实验部分  53-57
    3.3.1 目标物简介  53-54
    3.3.2 实验装置  54-56
    3.3.3 实验原料  56
    3.3.4 实验仪器  56
    3.3.5 实验及分析方法  56-57
  3.4 脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚  57-65
    3.4.1 脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解苯酚及动力学分析  57-59
    3.4.2 负载型TiO_2膜层数对苯酚降解效果的影响及动力学分析  59-61
    3.4.3 负载型TiO_2使用次数对苯酚降解效果的影响及动力学分析  61-63
    3.4.4 脉冲放电等离子体对TiO_2膜形态的影响  63
    3.4.5 苯酚降解中间产物分析及TOC变化  63-65
  3.5 本章小结  65-66
4 脉冲放电等离子体—流光光催化协同作用机理的化学分析  66-88
  4.1 引言  66
  4.2 实验部分  66-70
    4.2.1 实验原料  66-67
    4.2.2 实验仪器  67
    4.2.3 实验及分析方法  67-69
    4.2.4 不同载气条件下的放电特性  69-70
  4.3 不同实验条件下苯酚降解效果分析  70-79
    4.3.1 载气种类的影响及动力学分析  70-72
    4.3.2 溶液初始pH值的影响及动力学分析  72-75
    4.3.3 自由基捕收剂的影响及动力学分析  75-79
  4.4 不同实验条件下氧化性分子(H_2O_2)生成分析  79-83
    4.4.1 不同载气种类下H_2O_2的生成  79-80
    4.4.2 不同捕收剂添加条件下H_2O_2的生成  80-83
    4.4.3 苯酚降解过程中H_2O_2浓度变化分析  83
  4.5 苯酚降解的中间产物分析  83-85
  4.6 脉冲放电体系的辐射功率  85-86
  4.7 本章小结  86-88
5 脉冲放电等离子体—流光光催化协同作用机理的光谱分析  88-101
  5.1 引言  88
  5.2 实验部分  88-89
    5.2.1 实验装置  88-89
    5.2.2 实验仪器  89
    5.2.3 实验方法  89
  5.3 脉冲放电体系中·OH的发射光谱分析  89-96
    5.3.1 不同载气种类下·OH的发射光谱分析  89-92
    5.3.2 不同放电体系中·OH的发射光谱分析  92-94
    5.3.3 不同溶液初始pH值下·OH的发射光谱分析  94-95
    5.3.4 苯酚溶液体系中·OH的发射光谱分析  95-96
  5.4 脉冲放电体系中·O的发射光谱分析  96-100
    5.4.1 不同放电体系中·O的发射光谱分析  96-99
    5.4.2 苯酚溶液体系中·O的发射光谱分析  99-100
  5.5 本章小结  100-101
6 结论与建议  101-103
  6.1 结论  101-102
  6.2 建议  102-103
创新点  103-104
参考文献  104-114
附录A 部分粒子的发射谱线位置(nm)  114-115
攻读博士学位期间发表学术论文情况  115-116
致谢  116-117
个人简历  117-118

脉冲放电等离子体—流光光催化协同降解水中典型有机污染物

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