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炭吸附材料负载掺杂纳米TiO_2的制备及其降解有机污染物的研究

作　者: 胡晓洪
导　师: 傅家谟；安太成；盛国英
学　校: 中国科学院研究生院（广州地球化学研究所）
专　业: 环境科学
关键词: 纳米TiO2 掺杂 活性炭 光电催化 活性炭纤维
分类号: X132
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


本文通过对纳米TiO2进行掺杂改性，选用比表面积高的炭材料，研究活性炭、活性炭纤维负载TiO2的制备条件与催化降解性能的影响，为纳米TiO2光催化、光电催化降解有机污染物技术进一步实用化提供理论依据。在用Ti（SO4）2沉淀法制备的TiO2前驱物中掺杂不同浓度的柠檬酸铁及同一浓度下不同阴离子的铁盐，并增加超声波（80℃水浴）干燥过程，经煅烧后获得高光催化活性的纳米TiO2粉末。光催化实验结果表明，在紫外灯（主波长365nm）及太阳光下，当掺柠檬酸铁时，最佳Fe3+掺杂量为0.05％摩尔比，光催化活性超过Degussa P25；当Fe3+掺杂量超过1％时，显示低的光催化活性，虽然在350-500nm的波长范围有强烈的吸收和吸收边红移。当采用不同无机阴离子铁盐掺杂时，对纳米TiO2的光催化性能影响程度与阴离子的极化力有关，带入的SO42-使光催化性能提高最大。采用正交试验设计方法通过浸渍法并超声分散制备出炭材料负载纳米TiO2（TiO2／C）催化剂，探讨了TiO2／C催化剂制备条件，研究了该种催化剂对甲基橙溶液光／光电催化降解效果的影响，发现负载物的比表面积对于催化剂的降解率起决定性作用。通过正交实验设计方法制备多元素离子掺杂的TiO2／活性炭（TiO2／AC）催化剂，实验结果表明，B3+的加入量对TiO2／GAC降解甲基橙的影响最大，H2SO4、Fe3+的影响次之，所制备样品的光催化和光电催化降解速率符合Langmurir-Hinshelwoood的假一级动力学方程，吸附为控制步骤。通过溶胶—凝胶方法制备的颗粒活性炭（GAC）负载型的催化剂TiO2／GAC，并以亚甲基蓝染料降解反应为模型反应，在室温和施加电压的条件下，研究了不同负载比例对活性炭原位吸附再生的关系；并且探讨了分别填充TiO2/GAC及GAC在固定床实验装置中通入自来水进行TOC去除实验的差异。实验表明，负载TiO2的活性炭提高了电催化再生吸附能力，负载量越高多次再生能力越强，从而降低经处理自来水中TOC的效果也越明显。采用浸渍法在不同活性炭纤维材料（AFC）及泡沫镍上负载TiO2，并以正交实验采用TiO2在不同负载材料、层数、煅烧温度、硫酸、Fe3+的加入量下制备吸附型光催化剂，用动态测试法研究各因数对苯的光催化降解率的影响。结果表明，TiO2催化剂负载在ACF上，在一定质量浓度的TiO2前驱溶胶中浸涂两层，250℃下煅烧一小时，加入适量的硫酸条件下对苯具有良好的降解性能；本研究中，最佳的掺杂铁离子量是0.10％。所制备样品的光催化降解苯的速率也符合Langmurir-Hinshelwoood的假一级动力学方程，吸附为控制步骤。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-11
引言  11-14
第一章、绪论  14-30
  第一节、纳米TiO_2光催化技术  14
  第二节、纳米TiO_2光催化的机理  14-16
    一、纳米TiO_2半导体能带结构  14-15
    二、纳米TiO_2的光催化反应过程  15-16
  第三节、影响纳米TiO_2光催化活性的因素  16-20
    一、TiO_2晶相结构对光催化活性的影响  16-17
    二、TiO_2粒径对光催化活性的的影响  17-20
    三、制备纳米TiO_2煅烧温度对光催化活性的影响  20
  第四节、提高纳米TiO_2光催化反应能力的途径  20-24
    一、过渡金属离子掺杂  21-22
    二、金属沉积  22
    三、稀土金属掺杂  22
    四、复合半导体  22-23
    五、超强酸化  23-24
    六、表面光敏化  24
  第五节、外场效应的影响  24-25
  第六节、载体效应  25-29
    一、小表面积载体  25-26
    二、大比表面积吸附剂类载体  26-29
  第七节、论文研究内容的提出  29-30
第二章、不同类型铁盐掺杂对纳米TiO_2光催化性能的影响  30-43
  第一节、前言  30-31
  第二节、实验部分  31-33
    一、试剂与仪器  31
      1、试剂  31
      2、小型设备  31
      3、测试仪器  31
    二、纳米TiO_2粉体的制备  31
    三、掺杂柠檬酸铁和带入不同无机阴离子掺杂铁的TiO_2纳米粒子的制备  31
    四、光催化实验  31-32
    五、制备掺杂TiO_2的表征  32-33
  第三节、结果与讨论  33-42
    一、纳米TiO_2前驱体煅烧温度的确定  33
    二、铁掺杂TiO_2的物相和平均晶粒尺寸  33-37
    三、铁掺杂TiO_2光催化剂的UV-Vis漫反射吸收光谱的测定  37-39
    四、铁离子掺杂纳米TiO_2的人工紫外光和太阳光的催化活性  39-42
  第四节、小结  42-43
第三章、制备条件对炭材料负载纳米TiO_2光电催化性能的影响  43-62
  第一节、前言  43-44
  第二节、实验部分  44-47
    一、试剂与仪器  44
      1、试剂  44
      2、小型设备  44
      3、测试仪器  44
    二、实验方法和步骤  44-47
      1、炭材料负载纳米TiO_2催化剂的制备  44
      2、炭材料负载纳米TiO_2催化剂降解性能的测定  44-47
        2.1、实验装置  44-46
        2.2、降解性能的测定  46
        2.3 经净水器处理水COD的测定  46-47
      3、制备炭材料负载纳米TiO_2催化剂的表征  47
  第三节、结果与讨论  47-60
    一、样品的表征  47-49
      1、TiO_2前驱体的失重(TG)实验  47-48
      2、形貌观察及比表面测定  48-49
      3、X一射线衍射晶相分析  49
    二、炭材料负载纳米TiO_2制备条件对甲基橙降解率的影响  49-53
      1、TiO_2与炭材料比例对降解率的影响  53
      2、炭材料种类对降解率的影响  53
      3、煅烧温度对降解率的影响  53
    三、活性炭负载掺杂纳米TiO_2对光催化性能的影响  53-60
      1、Sn~(4+)的掺杂对光催化的影响  56-57
      2、B~(3+)的掺杂对光催化的影响  57-58
      3、Fe~(3+)的掺杂对光催化的影响  58
      4、SO_4~(2-)的掺杂对光催化的影响  58-60
    四、基于光催化的自来水净水器的处理效果  60
  第四节、小结  60-62
第四章、活性炭负载纳米TiO_2催化剂原位电催化再生的研究  62-72
  第一节、前言  62-63
  第二节、实验部分  63-64
    一、试剂与仪器  63
      1、试剂  63
      2、小型设备  63
      3、测试仪器  63
    二、实验方法与步骤  63-64
      1、活性炭清洗  63
      2、活性炭吸附平衡时间的测定  63
      3、TiO_2/GAC的制备  63
      4、空白试验  63
      5、活性炭电催化再生  63
      6、制备催化剂的表征  63-64
      7、应用于水的深度处理  64
  第三节、结果与讨论  64-71
    一、活性炭吸附平衡曲线  64
    二、活性炭的电催化再生实验  64-69
    三、配制邻苯二甲酸氢钾溶液处理TOC的测定  69-70
    四、TiO_2/GAC电化学原位再生的实际自来水深度处理应用  70-71
  第四节、小结  71-72
第五章、活性炭纤维负载纳米TiO_2光催化降解空气中苯的研究  72-88
  第一节、前言  72-73
  第二节、实验部分  73-76
    一、试剂和仪器  73
      1、试剂  73
      2、小型设备  73
      3、测试仪器  73
    二、实验步骤  73-76
      1、TiO_2/ACF、TiO_2/泡沫镍催化剂的制备  73-74
      2、光催化实验装置  74-75
      3、光催化实验  75
      4、催化剂材料的表征  75-76
      5、TiO_2与ACF结合强度的测定  76
  第三节、实验结果与讨论  76-86
    一、不同负载材料的比表面与吸附性能  76-78
    二、制备样品的扫描电子显微镜观察  78-79
    三、TiO_2/ACF、TiO_2/泡沫镍的实验安排表及结果  79-83
      1、不同材料负载TiO_2催化剂的活性  79
      2、负载层数对光降解率的影响  79-81
      3、煅烧温度对苯降解率的影响  81
      4、SO_4~(2-)加入量对光催化性能的影响  81-82
      5、正交实验结果及其验证  82-83
    四、TiO_2/ACF催化剂的掺铁改性  83-84
    五、TiO_2与ACF结合强度的测定  84
    六、应用于实际空气净化器内部结构设计的TiO_2/AFC空气净化网  84-86
      1、空气净化装置的设计  84-86
      2、对苯的降解实验  86
        2.1 空白实验  86
        2.2 净化装置的降解实验  86
        2.3 实验数据  86
  第四节、小结  86-88
第六章、主要结论、主要创新点和进一步需开展的工作  88-90
  第一节、主要结论  88-89
  第二节、主要创新点  89
  第三节、需进一步开展的工作  89-90
参考文献  90-100
已发表和待发表的论文及专利  100-101
致谢  101-102

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境科学基础理论 > 环境化学 > 环境分析化学
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