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中国沿海地区海鱼体内持久性有机污染物痕量元素的污染水平以及对人类健康的风险评估

作　者: 夏重欢
导　师: 谢周清；林群声
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 环境科学
关键词: 有机氯农药(OCPs) 滴滴涕(DDTs) 六六六(HCHs) 六氯苯(HCB) 氯丹多氯联苯(PCBs) 多溴联苯醚(PBDEs) 六溴环十二烷(HBCDs) 甲基汞(MeHg) 汞痕量元素海鱼中国危害商数风险评估
分类号: X503.1
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

在过去的若干年里,我国面临着海洋污染这个环境问题的巨大挑战。由于我国社会经济的高速发展,以及许多工厂、发电厂、污水处理系统的排污条件不符合国家环境法规,我国的环境污染情况日益严重。大量的污染物从陆地涌入近海,加剧了我国近海海洋生态系统的恶化。近几年,污染物在海洋生物体内的积累效应受到了愈来愈多的关注,因为这种效应不仅会危及生物体本身的生命,而且考虑到食用海产品是人类暴露环境污染物的重要途径,这种效应最终将可能威胁到人类的健康。为了回应这一关注,本研究旨在了解不同种类的海洋鱼类体内各种有机和无机污染物的现有水平。与此同时,初步评估暴露这些污染物对普通民众的健康造成的潜在不利影响。在食物链中,鱼类处在较高的营养级,从而增加了其在水生环境中对污染物的暴露水平,因而体内含有高浓度的污染物。所以,除了具有商业价值和可供人类消费外,鱼类还是良好的环境污染生物指示物。在全球范围内,许多研究已经报道了海鱼体内含有高浓度的环境污染物,其中包括有机氯化合物,溴代阻燃剂(例如多溴联苯醚和六溴环十二烷)和金属元素,并指出它们可能对人类健康产生威胁。本研究于2008年在我国东部九个沿海城市(大连、天津、青岛、上海、舟山、温州、福州、泉州和厦门)获取了两种近海海鱼,分别是大黄鱼(Pseudosciaena crocea)和银鲳鱼(Pampus argenteus),并对所有样品进行了一系列有机氯农药(OCPs),多氯联苯(PCBs),多溴联苯醚(PBDEs),六溴环十二烷(HBCDs)以及若干痕量元素的检测。此外,对获取的另一种海鱼,小黄鱼(Pseudosciaena polyactis),也分析了痕量元素。主要研究结果摘要如下：在被检测的所有有机氯农药中,滴滴涕(DDTs),六六六(HCHs),六氯苯(HCB)和氯丹类化合物在所有海鱼样品中均有检出,浓度相对较高,是最主要的残留农药。特别是DDTs的含量,尽管与我国之前监测的数据相比已有明显的降低趋势,但较其他国家和地区所报道的结果约高了一个数量级,表明我国沿海区域已进入全球滴滴涕污染最严重地区的行列之中。通过对DDTs的残留成分分析,推断DDTs的主要来源是历史上的过量应用,而小部分的新源可能来自于三氯杀螨醇和含有DDT的渔船用防污油漆的使用。HCHs浓度较之前的数据亦有大幅度降低,但是高比例的γ-HCH说明了林丹的近期使用。主成分分析(PCA)显示在所研究的几个地区中,大连附近海域是OCPs污染最严重的区域。癌症和非癌症风险评估预示,OCPs致使食鱼消费者患癌症的风险很高,尤其是DDTs,而产生非癌症类疾患的可能性不是很大。建议每日膳食消费大黄鱼不得超过9g,每月不要多于1餐,而每日消费鲳鱼不得超过67g,每月不要多于9餐。本研究检测了三十六种PCB的同系物,其中十一种属于类二嗯英PCB。结果显示,PCBs的总浓度处于全球水平的低端,主要与我国使用PCBs时间短,用量少有关。在各PCB同系物中,PCB 18,29,52,66,101,104,138,153,180和194是主要组成成分。类二嗯英PCBs (dl-PCBs)的总浓度与PCBs的总浓度呈现显著的正相关性,表明PCBs的总浓度可以解释80%左右dl-PCBs勺总浓度的变化。相比银鲳鱼,大黄鱼的生物蓄积性较强,体内PCBs浓度更高,这可能是由它们不同的摄食习惯和生活习性引起的。不同城市间的PCBs浓度水平不存在显著性差异,PCA分析显示PCBs在各个采样点的来源类似,大连和温州地区可能存在其他的源。风险评估结果显示,癌症风险值大于10-6,说明消费者由于暴露类二噁英PCBs而罹患癌症的风险超过每百万人出现一个的概率。相反,非癌症危害商数都小于1,即非癌症效应不明显。PBDEs在所有样品中均有检出,但是浓度值相对很低,尤其低于大量使用五溴联苯醚的北美地区。从地理分布上看,PBDEs最高值出现在厦门。大黄鱼体内PBDEs的浓度水平显著高于银鲳鱼,这与摄食习性等因素有关。从全球其他地区海鱼体内检测得到的常见的PBDE同系物分布模式为BDE47> BDE99, BDE100>BDE153, BDE154。与此相比,本研究得出的结果有些不同。本研究中BDE47和BDE154是最主要的同系物,约占PBDEs总含量的60%以上。BDE154比例相对较高可能是由高溴化的PBDE同系物降解而致,例如BDE183和BDE209。由食鱼而估算得到的PBDEs日均摄入量不到产生作用剂量的万分之一,表明由PBDEs产生的潜在健康风险是可以忽略的。HBCDs在所有样品中均有检出,反映了我国沿岸地区环境中HBCDs的广泛存在。HBCD的总浓度相对很低,远远低于密集使用HBCDs的欧洲地区。在被检测的3种HBCD同分异构体(α-,β-和γ-HBCD)中,α异构体呈现出非常显著的优势性,体现了它较强的生物蓄积性。空间分布上,HBCDs最高值出现在北方地区的大连,最低值出现在温州。通过食用鱼类估算得到的HBCDs日均摄入量远低于产生效应浓度,说明针对HBCDs而言,食用大黄鱼和银鲳鱼是安全的。本研究也对甲基汞(MeHg)和其他痕量元素(总汞、硒、镉、钻、铬、铜、铁、锰、镍、铅、锶和锌)进行了分析。汞、铁和镍的浓度属于全球范围的低值,其他元素的结果与全球浓度值范围一致。除了16%的样品中镉的含量超过了欧洲委员会法规推荐的标准值,其他元素值均低于国际标准浓度。从人体健康的角度来看,这些元素的日均摄入量没有超过美国环保署建立的参考剂量浓度,因此危害商数均小于1,说明它们不会对消费者的健康产生显著影响。总体而言,这项研究扩充了目前我国海鱼体内各种环境污染物浓度水平的信息量,并提供了人类通过食用鱼类而暴露这些污染物的初步健康风险评估。尽管痕量金属元素和溴代阻燃剂造成的风险不显著,但是对这几类污染物在近海海洋生态系统中的连续监测是非常有必要的。此外,建议相关部门除了提供关于鱼类消费量的建议,必须立即采取一些措施来降低环境中DDTs的浓度。

全文目录

摘要  5-8
ABSTRACT  8-12
目录  12-15
第1章绪论  15-34
  1.1 研究区域  16-18
  1.2 生物指示物的选择  18-20
  1.3 污染物综述  20-31
    1.3.1 持久性有机污染物(POPs)  20-30
      1.3.1.1 有机氯农药(OCPs)  21-27
        1.3.1.1.1 滴滴涕(DDTs)  24-25
        1.3.1.1.2 六六六(Hexachlorocyclohexane,HCHs)  25-26
        1.3.1.1.3 六氯苯(Hexachlorobenzene,HCB)  26-27
        1.3.1.1.4 氯丹(Chlordane)  27
      1.3.1.2 多氯联苯(Polychlorinated biphenyls,PCBs)  27-29
      1.3.1.3 溴代阻燃剂(Brominated flame retardants,BFRs)  29-30
    1.3.2 痕量金属元素(Trace metals)  30-31
  1.4 风险评估  31-33
  1.5 研究目标  33-34
第2章有机氯农药在中国海鱼体内的污染水平、分布特征及风险评估  34-59
  2.1 前言  34-35
  2.2 材料和方法  35-38
    2.2.1 样品采集  35
    2.2.2 试剂  35
    2.2.3 样品准备、萃取与净化  35-36
    2.2.4 仪器分析  36
    2.2.5 质量保证  36-38
  2.3 结果和讨论  38-58
    2.3.1 OCPs的污染水平及全球比较  38-44
    2.3.2 OCPs组成成分的分布特征  44-49
    2.3.3 主成分分析  49-54
    2.3.4 人体健康风险评估  54-57
    2.3.5 食鱼量建议  57-58
  2.4 小结  58-59
第3章多氯联苯在中国海鱼体内的污染水平、分布特征及风险评估  59-78
  3.1 前言  59-60
  3.2 材料和方法  60-62
    3.2.1 样品采集  60
    3.2.2 材料  60
    3.2.3 样品准备、萃取与净化  60
    3.2.4 仪器分析  60
    3.2.5 质量保证  60-61
    3.2.6 数据统计分析  61-62
  3.3 结果和讨论  62-77
    3.3.1 PCBs的污染水平及全球比较  62-67
    3.3.2 PCB同系物的组成特征  67-70
    3.3.3 种间差异性和地理分布特征  70-72
    3.3.4 总毒性当量浓度(TEQ)及人体对类二嗯英PCBs及非类二噁英PCBs的暴露水平  72-76
    3.3.5 人类健康风险评价  76-77
  3.4 小结  77-78
第4章多溴联苯醚在中国海鱼体内的污染水平和分布  78-90
  4.1 前言  78-79
  4.2 材料和方法  79-83
    4.2.1 样品采集  79
    4.2.2 材料  79
    4.2.3 样品准备、萃取与净化  79-80
    4.2.4 仪器分析  80
    4.2.5 质量保证  80-81
    4.2.6 数据统计分析  81-83
  4.3 结果和讨论  83-89
    4.3.1 鱼类肌肉组织中PBDEs的浓度和空间分布  83-85
    4.3.2 PBDEs同系物分布模式  85-88
    4.3.3 BDE99/BDE100的浓度比值  88
    4.3.4 日均摄入量(EDI)  88-89
  4.4 小结  89-90
第5章六溴环十二烷在中国海鱼体内的污染水平和分布  90-101
  5.1 前言  90-91
  5.2 材料和方法  91-93
    5.2.1 样品采集  91
    5.2.2 材料  91
    5.2.3 样品准备、萃取与净化  91-92
    5.2.4 仪器分析  92
    5.2.5 质量控制和保证  92-93
  5.3 结果和讨论  93-100
    5.3.1 HBCDs的浓度和非对映异构体的组成特征  93-95
    5.3.2 HBCDs的空间分布特征  95-97
    5.3.3 国内外HBCDs浓度的比较  97-98
    5.3.4 HBCDs的日均摄入量  98-100
  5.4 小结  100-101
第6章甲基汞和痕量元素在中国海鱼体内的污染水平、分布特征及风险评估  101-123
  6.1 前言  101-102
  6.2 材料和方法  102-105
    6.2.1 样品制备  102
    6.2.2 材料和仪器  102
    6.2.3 MeHg的分析  102-103
    6.2.4 总汞(T-Hg)的分析  103
    6.2.5 痕量元素分析  103
    6.2.6 质量控制和质量保证  103-105
  6.3 结果和讨论  105-121
    6.3.1 MeHg和痕量元素在三种鱼体内的分布特征  105-107
    6.3.2 汞(Hg)的浓度水平  107-111
    6.3.3 硒(Se)的浓度水平  111
    6.3.4 其他元素的浓度水平  111-113
    6.3.5 元素浓度水平的全球比较  113-118
    6.3.6 人类健康风险评估  118-121
  6.4 小结  121-123
第7章结论与展望  123-126
  7.1 主要结论  123-124
  7.2 问题与展望  124-126
参考文献  126-152
致谢  152-154
在读期间发表的学术论文与取得的研究成果  154

中国沿海地区海鱼体内持久性有机污染物痕量元素的污染水平以及对人类健康的风险评估

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