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高气压直流辉光等离子体放电物理及技术应用研究
作 者: 丁芳
导 师: 朱晓东
学 校: 中国科学技术大学
专 业: 等离子体物理
关键词: 直流辉光放电 等离子体 金刚石 枝状结构 自组织
分类号: O461.21
类 型: 博士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
高气压(100Torr-760Torr)直流辉光放电等离子体,由于气压高,粒子间碰撞频率大,具有较高的温度而接近热平衡状态,使这种等离子体具有较高的气体分子离解效率,可以获得高浓度的活性粒子,在等离子体工艺中特别是均匀功能薄膜快速沉积应用中具有独特的优势。同时这种等离子体的放电装置结构简单,气体消耗低,易于实现规模化工业应用。但是随着气压升高,等离子体气体温度也大幅上升,宏观上各种不均匀性如电场梯度、温度梯度等在高气压下会变得非常明显,容易诱发辉光放电向弧放电转变,这实质上是等离子体中各种微观不稳定性演化的结果。对大面积高气压直流辉光等离子体放电物理和技术的研究对发展新型等离子体源及其应用具有重要意义。本文建立了一套高气压脉冲直流辉光等离子体产生装置,对大功率稳定辉光等离子体的放电技术、放电物理及其在功能材料方面的应用进行了系统的研究。通过对放电电极不断的设计改造和放电参数的优化,目前装置可在气压为100Torr-200Torr的范围内,在氢气、甲烷和氩气的混合气体中产生功率约15kW,最大直径80mm的辉光放电等离子体,并可连续稳定运行600小时以上。利用发射光谱和示波器,研究了等离子体特性随多工艺参数的演变;对等离子体进行了空间分辨诊断,获得了电子温度、气体温度和主要反应粒子浓度的三维空间分布。研究表明,高气压等离子体中,气体加热非常显著,电极温度的控制对于等离子体的稳定性至关重要。热效应成为一种重要粒子激发和离解机制,它同电子碰撞机制共同作用,有时则相互竞争,甚至成为主要机制,影响着等离子体中活性粒子浓度和空间分布以及放电的稳定性。不同的脉冲占空比和频率能够调节等离子体的非平衡程度,影响不同粒子的相对浓度。空间分辨诊断结果显示,紧贴阴极表面的一层阴极辉光区具有较大的电位降和电场,消耗了总放电功率中的大部分,是维持整个放电等离子体稳定最重要的区域,其较高的电子温度使该区域的光谱具有丰富的谱线结构。正柱区是整个等离子体的主体,较低的电子温度和较高的气体温度使该区域具有较低的非平衡性,热效应比较明显。示波器诊断结果显示,典型的等离子体衰减特征时间约为65微秒,远低于低气压时的衰减时间,而等离子体密度上升特征时间在几百微秒的量级,随放电参数的变化而不同。电流、占空比、频率、电极间距和气压变化可以影响等离子体的衰减和增长速率。而气体流量、甲烷和氩气浓度对等离子体的衰减速率影响不大。利用这种等离子体在甲烷和氢气中进行了金刚石厚片的制备研究,目前可以生长出直径75mm,厚度达5mm的金刚石厚片。金刚石片的质量和厚度均匀性受到气压、甲烷浓度、电流、基底大小等多个参数既相互关联又相互制约的影响。高气压碳氢等离子体中过多的碳团簇不利于金刚石厚片的生长。在高气压直流碳氢等离子体中首次观察到一种厘米尺度、具有三维空间分布的金刚石树枝状结构的自组织生长,等离子体中大量的带电团簇在金刚石树的生长过程中起到了关键作用。该发现被《Nature China》选为当年来自中国大陆和香港的突出科学研究成果并作为研究亮点报道。直流等离子体中实现金刚石结构的三维空间快速生长为CVD方法合成复杂结构的金刚石提供了一个可能性。此外,在高气压等离子体中还观察到两种具有自组织特性的辉纹结构,一个是出现在等离子体正柱区的条状辉纹,其大小与气体温度有关。另一个是在阳极边缘出现的规则辉点分布。
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全文目录
中文摘要 5-7 ABSTRACT 7-12 第1章 绪论 12-32 1.1 直流放电研究的历史和现状 12-24 1.2 高气压直流等离子体技术的发展 24-26 1.3 PCVD 制备金刚石方法介绍 26-29 1.4 本论文的主要内容 29-32 第2章 高气压直流等离子体的产生及其放电特性 32-52 2.1 装置介绍 32-34 2.2 高气压直流等离子体的放电式样 34-37 2.3 影响等离子体稳定的因素 37-42 2.4 等离子体放电特性 42-50 2.4.1 放电电压与电流的关系 42-43 2.4.2 放电电压与气压的关系 43-47 2.4.3 放电电压与电极间距的关系 47-50 2.5 本章小结 50-52 第3章 高气压直流等离子体特性研究 52-114 3.1 等离子体发射光谱诊断基本原理及实验设计 52-69 3.1.1 粒子相对浓度变化 52-55 3.1.2 电子激发温度 55-60 3.1.3 气体温度 60-61 3.1.4 Abel 变换 61-64 3.1.5 光谱测量与修正 64-69 3.2 等离子体特性研究 69-112 3.2.1 空间分辨特性 69-77 3.2.2 电学参数的影响 77-93 3.2.3 气体参数的影响 93-112 3.3 本章小结 112-114 第4章 高气压直流等离子体制备金刚石厚片研究 114-134 4.1 材料表面结构表征方法介绍 114-115 4.2 金刚石厚片的制备 115-119 4.3 等离子体中碳团簇对金刚石厚片的影响 119-123 4.4 放电参数对金刚石的影响 123-133 4.4.1 甲烷浓度的影响 123-125 4.4.2 电流密度的影响 125-128 4.4.3 气压的影响 128-129 4.4.4 基底温度的影响 129-131 4.4.5 金刚石厚片的均匀性 131-133 4.5 本章小结 133-134 第5章 非平衡等离子体中的自组织现象 134-152 5.1 研究背景 134-138 5.2 高气压直流等离子体中碳树的生长 138-147 5.3 等离子体中规则分布的辉纹结构 147-149 5.4 表面无定形碳自组织结构的时间演化 149-151 5.5 本章小结 151-152 第6章 总结和展望 152-156 6.1 本论文的主要工作 152-155 6.2 下一步可开展的工作 155-156 参考文献 156-167 致谢 167-168 发表的论文及专利 168-170
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中图分类: > 数理科学和化学 > 物理学 > 真空电子学(电子物理学) > 气体放电(气体导电) > 各类型放电 > 辉光放电
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