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铈掺杂铌酸锂晶体结构及光折变性能研究

作　者: 王淼
导　师: 王锐
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 铈掺杂铌酸锂晶体 光折变性能 缺陷结构 密度泛涵理论 掺杂离子占位 光学性质
分类号: O734.1
类　型: 博士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


采用提拉法从不同[Li]/[Nb]的熔体中生长了铈单掺杂系列及铈锰双掺杂系列铌酸锂（LiNbO3）晶体,讨论了晶体生长的工艺参数,包括:温度梯度、晶体的旋转速度、晶体的提拉速度等对晶体生长的影响,选择最优工艺参数生长出了均匀性好、无宏观缺陷的掺杂LiNbO3晶体。对晶体进行极化处理后,将晶体按照特定的方向进行定向切割,并经过研磨抛光加工处理后进行晶体结构及性能的测试。通过多种光谱学方法研究了晶体中的组成、缺陷结构及晶体中掺杂离子的占位情况。根据X-射线衍射技术及电感耦合等离子体技术确定了铈掺杂铌酸锂（Ce:LiNbO3）晶体及铈锰掺杂铌酸锂（Ce:Mn:LiNbO3）晶体中的[Li]/[Nb]以及晶体的确切元素组成与原料中[Li]/[Nb]之间的关系。Ce:LiNbO3晶体的化学式为CemLinO1-n-（3m～4m）NbO3,其中, m= 0.307+1.007x-0.369x2, n= -16.929+36.204x-16.647x2,x为熔体中的[Li]/[Nb]。Ce:Mn:LiNbO3晶体化学式为CemMnnLio□1-o-（3m4m）-（2n3n）NbO3 ,其中, m= 0.6771+0.32796x-0.06948x2 , n= 10.73914-10.06163x+2.53387x2 , o= -2.64856+5.46828x-1.43184x2,x为熔体中的[Li]/[Nb]。根据理论分析、红外吸收光谱、紫外可见吸收光谱、差热分析以及拉曼光谱的研究,分析了晶体中的缺陷存在形式以及晶体的拉曼位移同晶体组成之间特别是晶体中的[Li]/[Nb]的关系。确定了Ce:LiNbO3晶体及Ce:Mn:LiNbO3晶体中E （ TO1 ）模半高宽（FWHM）ΓE1（TO1）与晶体中[Li]/[Nb]组成y之间的定量关系分别为y - 1.14278 - 0.01845ΓE1 （TO1）和y - 1.15814 - 0.02383ΓE1（TO）1)。利用二波耦合实验光路测试了晶体的光折变性能,包括:写入时间、擦除时间、衍射效率,并计算了晶体的光折变灵敏度、动态范围、饱和折射率变化和空间电荷场。研究了这些光折变参数同晶体的组成与原料的组成之间的联系。研究表明,在Ce:LiNbO3晶体中,随着熔体中[Li]/[Nb]的增加,晶体的衍射效率、光折变灵敏度、晶体的动态范围以及擦除时间和写入时间比都是先增大,当达到某一值后则降低。晶体的写入时间是先降低后增加,而晶体的擦除时间则是逐渐增加的。在Ce:Mn:LiNbO3晶体中,随着[Li]/[Nb]的增加,晶体的衍射效率、反应时间降低,动态范围、光折变灵敏度增加。采用光斑畸变法测试了晶体的抗光损伤能力,研究了Ce:LiNbO3晶体和Ce:Mn:LiNbO3晶体抗光损伤能力随[Li]/[Nb]增加而增强的机理。采用角度复用的光折变体全息相关识别的实验光路,在光折变综合性能较好的化学计量比Ce:Mn:LiNbO3晶体中进行了光折变体全息图像的存储和相关识别,结果发现,在存储图像数目为400幅的情况下,图像识别的准确率可以达到100%。利用以密度泛函理论为基础的第一性原理,采用平面波赝势方法,对非掺杂化学计量比LiNbO3晶体、含有空位的非掺杂LiNbO3晶体、Ce:LiNbO3晶体、Mn掺杂LiNbO3晶体（Mn:LiNbO3）以及Ce:Mn:LiNbO3晶体的结构及光学性能进行了计算,其中包括晶体能量及结构的优化,晶体最终能量、能带结构、态密度、介电函数、吸收光谱和折射率的计算。分析了掺杂对晶体的能带结构、态密度及晶体的光学性能的影响。根据能量越低则体系越稳定的原则、优化后的晶格与实验所测结果的比较以及计算所得晶体的折射率变化同实验测得的结果进行比较,确定了非掺杂LiNbO3晶体中的缺陷存在形式以及Ce:LiNbO3晶体、Mn:LiNbO3晶体和Ce:Mn:LiNbO3晶体中掺杂离子的占位以及掺杂对晶体的结构以光学性能的影响。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-14
第1章 绪论  14-30
  1.1 课题背景  14-15
  1.2 全息存储研究现状及分析  15-17
    1.2.1 光学体全息存储的发展现状  15-16
    1.2.2 光折变材料研究现状  16-17
  1.3 LiNbO_3 晶体研究现状及分析  17-25
    1.3.1 铌酸锂晶体的结构  18-19
    1.3.2 铌酸锂晶体缺陷模型  19-21
    1.3.3 铌酸锂晶体的非本征缺陷  21-22
    1.3.4 近化学计量比铌酸锂晶体研究现状  22-25
  1.4 LiNbO_3 晶体中[Li]/[Nb]的确定  25-29
    1.4.1 紫外吸收边的位置  25-26
    1.4.2 居里温度的确定  26-27
    1.4.3 O-H 特征谱线的位置及宽度  27-28
    1.4.4 二次谐波相位匹配温度  28
    1.4.5 用腐蚀晶片的方法确定晶体的畴结构  28
    1.4.6 Raman 谱线宽度的测量  28-29
    1.4.7 电感应耦合等离子体(ICP)技术  29
  1.5 论文的主要研究内容  29-30
第2章 实验材料和实验方法  30-41
  2.1 实验原材料及仪器设备  30-31
  2.2 晶体生长及样品制备  31-37
    2.2.1 晶体的生长  31-33
    2.2.2 晶体生长工艺参数  33-35
    2.2.3 晶体的极化处理  35-36
    2.2.4 晶体加工及样品制备  36-37
  2.3 晶体组成及结构测试  37-38
  2.4 晶体的光折变性能测试  38-39
  2.5 晶体的抗光损伤能力测试  39-40
  2.6 晶体结构及光学性质计算  40-41
第3章 掺杂铌酸锂晶体的制备及结构表征  41-71
  3.1 晶体生长工艺参数的确定  41-42
  3.2 铌酸锂晶体中掺杂离子的占位分析  42-43
  3.3 掺杂铌酸锂晶体的XRD 分析  43-47
    3.3.1 Ce:LiNbO_3 晶体的XRD 分析  44-45
    3.3.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的XRD 分析  45-47
  3.4 掺杂铌酸锂晶体的电感耦合等离子体测试分析  47-55
    3.4.1 Ce:LiNbO_3 晶体的电感耦合等离子体分析  48-51
    3.4.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的电感耦合等离子体分析  51-55
  3.5 掺杂铌酸锂晶体的居里温度确定  55-57
    3.5.1 Ce:LiNbO_3 晶体居里温度确定  55-57
    3.5.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体居里温度确定  57
  3.6 掺杂铌酸锂晶体的红外吸收光谱分析  57-60
    3.6.1 Ce:LiNbO_3 晶体的红外吸收光谱分析  57-59
    3.6.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的红外吸收光谱分析  59-60
  3.7 掺杂铌酸锂晶体的紫外可见吸收光谱分析  60-62
    3.7.1 Ce:LiNbO_3 晶体的紫外可见吸收光谱分析  60-61
    3.7.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的紫外可见吸收光谱分析  61-62
  3.8 掺杂铌酸锂晶体的拉曼光谱分析  62-70
    3.8.1 铌酸锂晶体晶格振动的群论分析  62-64
    3.8.2 Ce:LiNbO_3 晶体的拉曼光谱分析  64-67
    3.8.3 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的拉曼光谱分析  67-70
  3.9 本章小结  70-71
第4章 晶体的光折变性能研究  71-88
  4.1 LiNbO_3 晶体的光折变性能参数  71-73
  4.2 掺杂LiNbO_3 晶体的光折变性能  73-81
    4.2.1 Ce:LiNbO_3 晶体的光折变性能  73-77
    4.2.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的光折变性能  77-81
  4.3 掺杂LiNbO_3 晶体的抗光损伤能力  81-83
    4.3.1 Ce:LiNbO_3 晶体的抗光损伤能力  82
    4.3.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的抗光损伤能力  82-83
  4.4 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的相关峰光斑识别  83-86
  4.5 本章小结  86-88
第5章 铌酸锂晶体密度泛函理论计算  88-126
  5.1 非掺杂化学计量比铌酸锂晶体的密度泛函理论计算  88-92
  5.2 含空位的非掺杂铌酸锂晶体的密度泛函理论计算  92-100
    5.2.1 含空位的非掺杂铌酸锂晶体的结构优化、能带结构及态密度  92-96
    5.2.2 含空位的非掺杂铌酸锂晶体的光学性质  96-100
  5.3 铈掺杂铌酸锂晶体的密度泛函理论计算  100-107
    5.3.1 Ce:LiNbO_3 晶体结构优化、能带及态密度  100-103
    5.3.2 Ce:LiNbO_3 晶体的光学性质计算  103-107
  5.4 Mn 掺杂LiNbO_3 晶体的密度泛函理论计算  107-114
    5.4.1 Mn:LiNbO_3 晶体的结构优化、能带及态密度计算  107-110
    5.4.2 Mn:LiNbO_3 晶体的光学性能  110-114
  5.5 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的密度泛函理论计算  114-124
    5.5.1 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的结构优化、能带及态密度  114-120
    5.5.2 Ce:Mn:LiNbO_3 晶体的光学性能  120-124
  5.6 本章小结  124-126
结论  126-128
参考文献  128-138
攻读学位期间发表的学术论文  138-141
致谢  141-142
个人简历  142

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中图分类: > 数理科学和化学 > 晶体学 > 晶体物理 > 晶体的光学性质 > 电光、弹光、非线性光学效应
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