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Ti/SnO_2-Sb_2O_3-CeO_2电极材料的制备及其电催化降解己内酰胺废水的研究

作　者: 张其林
导　师: 曾冬铭；刘耀驰
学　校: 中南大学
专　业: 无机化学
关键词: 电催化活性钛基体废水己内酰胺
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

在有机废水处理中,形稳阳极(DSA)的电催化氧化法越来越受到关注。目前关于DSA型电极研究很多,但在制备方法、改性电极的种类和性能等方面的研究还不够深入,对稀土离子掺杂改性的研究则更少。针对电化学法水处理过程中电极材料的使用寿命短、催化活性低、电流效率偏低、能耗偏高等问题,有必要研制出高催化性能、高导电性能和廉价的金属氧化物电极。本研究采用热氧化法制备电极,通过掺杂Ce改性Ti/SnO2-Sb2O3-CeO2电极,优化电极制备工艺。然后使用自制电极处理巴陵石化己内酰胺废水,探讨废水处理影响因素,筛选出处理含己内酰胺废水的最佳工艺条件。主要实验与结果如下：(1)电极表面层的制备主要采用高温热分解法制备：将2×5cm的钛网打磨,除油,草酸表面预处理。然后制备电极表面涂层,即中间层和活性层,对于中间层主要是,以异丙醇和浓盐酸作溶剂,溶解不同比例的SnCl4·5H2O和SbCl3,制得前驱体溶液,采用涂刷法将溶液涂覆于钛网上,然后置于120℃烘箱中干燥10min,再转入500℃马弗炉中煅烧10分钟,自然冷却,反复处理6次,最后置于500℃马弗炉中热氧化处理2h。对于活性层主要是,异丙醇和浓盐酸混合均匀作溶剂,溶解不同配比的SnCl4·5H2O, SbCl3和Ce(NO3)3·6H2O,制得前驱体溶液,将上述溶液涂覆到中间层上,放入120℃烘箱中10min,然后立即分别转入300-600℃的马弗炉中焙烧10min,反复操作数次,最后一次延至2h。(2)掺杂铈能够提高Ti/SnO2-Sb2O3-CeO2电极的催化氧化性能,当掺杂铈含量为1%时,电镜图(SEM)显示电极表面有均匀的小裂纹,X射线衍射图谱(XRD)表明电极表面Sn02结晶度较高,它的析氧电位为1.73 V。在pH为11和电流大小为0.10A条件下,经过4h的电解,化学需氧量(COD)从4210mg/L下降到2390mg/L,生物需氧量(BOD5)从32mg/L上升到280mg/L。(3)涂覆次数对电极的电催化性能有较大的影响,涂覆8次的电极电催化效果最好,所制备的电极表面有排列规则的小裂纹,表面Sn02结晶度较好,它的析氧电位为1.74V。在pH为11和电流大小为O.10A条件下,经过4 h的电解,COD从4210mg/L下降到2322mg/L,BOD5从32mg/L上升到301mg/L。(4)焙烧温度对电极的结构和性能有很大的影响,焙烧温度为500℃时,表面结构规则,Sn02衍射峰较强,它的析氧电位为1.75V。在pH为11和电流大小为0.10A条件下,经过4 h的电解,COD从4210mg/L下降到2229mg/L, BOD5从32mg/L上升到338mg/L。(5)采用掺杂1%Ce,焙烧温度为500℃,涂覆次数为8次的电极,进行己内酰胺废水的降解处理。通过分析电流大小,溶液pH,电解质Na2SO4浓度和电解时间等影响因素。讨论影响因素确立最佳电解实验条件：电流大小为0.20A,溶液pH为9,电解质浓度为0.20mol/L,电解时间为3 h。使用该实验条件,处理废水后,平均COD去除率为50%,BOD5高达500mg/L以上。(6)通过紫外吸收光谱吸收峰,可以推测己内酰胺废水中有机物在阳极上的反应机理为电化学燃烧,有机物直接被矿化,生成二氧化碳,水和无机物。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-10
第一章绪论  10-27
  1.1 己内酰胺废水问题的提出  10-11
  1.2 己内酰胺废水处理现状  11-13
    1.2.1 己内酰胺废水处理方法  11-12
    1.2.2 己内酰胺废水处理技术现状  12-13
    1.2.3 废水处理的发展方向  13
  1.3 电化学法处理有机废水的现状  13-17
    1.3.1 电化学法处理有机废水的类型  13-16
    1.3.2 电催化氧化法的发展趋势  16-17
  1.4 电极材料的选择及研究现状  17-24
    1.4.1 阳极材料的选择  17-19
    1.4.2 金属氧化物电极基体的选择  19-20
    1.4.3 金属氧化物电极涂层的选择  20-23
    1.4.4 金属氧化物电极涂层工艺  23-24
  1.5 研究课题的目的及意义  24-25
  1.6 研究的主要内容  25-27
第二章电极的制备及电催化性能研究  27-44
  2.1 实验部分  27-30
    2.1.1 实验材料  27
    2.1.2 主要实验药品及仪器设备  27-29
    2.1.3 电极的制备  29
    2.1.4 性能测试  29-30
  2.2 实验结果及讨论  30-43
    2.2.1 Ce掺杂量对电极性能的影响  30-35
    2.2.2 涂覆次数对电极性能的影响  35-38
    2.2.3 焙烧温度对电极性能的影响  38-43
  2.3 本章小结  43-44
第三章己内酰胺废水的电催化氧化降解机理研究  44-55
  3.1 实验部分  44-46
    3.1.1 主要实验药品及仪器设备  44-45
    3.1.2 己内酰胺废水降解实验及分析方法  45-46
  3.2 实验结果及讨论  46-54
    3.2.1 电流大小对废水COD和BOD_5的影响  46-48
    3.2.2 pH对废水COD和BOD_5的影响  48-49
    3.2.3 Na_2SO_4浓度对废水COD和BOD_5的影响  49-51
    3.2.4 电解时间对废水COD和BOD_5的影响  51-52
    3.2.5 处理己内酰胺废水最佳工艺  52-53
    3.2.6 降解机理的探讨  53-54
  3.3 本章小结  54-55
第四章结论  55-57
参考文献  57-64
致谢  64-65
攻读硕士学位期间主要的研究成果  65

Ti/SnO_2-Sb_2O_3-CeO_2电极材料的制备及其电催化降解己内酰胺废水的研究

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