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LaGaO_3基陶瓷的合成及其电性能研究

作　者: 张峰
导　师: 马桂林
学　校: 苏州大学
专　业: 无机化学
关键词: LaGaO3 质子导体 氧离子导体 微乳液法 燃料电池 常压合成氨
分类号: TQ174.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要


高温质子导体因其具有特殊的质子导电功能，在固体氧化物燃料电池，气体传感器，有机物的氢化和脱氢，常压合成氨，氢的电解制备、分离和提纯等能源变换及薄膜反应器方面有着重要的应用价值和广泛的应用前景。自1981年Iwahara报道SrCeO3基质子陶瓷以来，很多类似的钙钛矿结构的质子陶瓷相继被发现。1994年，Ishihara首次发现Sr2+和Mg2+掺杂的LaGaO3基陶瓷在很宽的氧分压范围(1～10-20atm)内几乎是纯的氧离子导体，成为较理想的中温固体氧化物燃料电池（IT-SOFC）固体电解质候选材料之一。至今，有关LaGaO3基陶瓷氧离子电导性的研究已有大量报道，但是，十多年来，人们的研究目光集中在LaGaO3基固溶体的氧离子导电性能上，至今尚未见到LaGaO3基陶瓷具有质子导电性的报道。此外，LaGaO3基陶瓷的传统制备方法是固相法，但固相法制备的LaGaO3基陶瓷常含有杂相，而采用湿化学合成法制备LaGaO3基陶瓷是解决这一问题的有效途径。本研究以高温固相法、溶胶—凝胶法（Sol-Gel法）和微乳液法等方法合成了La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷，并用多种电化学方法研究了其离子导电性。粉末XRD结果表明，高温固相法合成的陶瓷样品存在少量杂相，而采用溶胶—凝胶法和微乳液法合成的陶瓷样品为单一斜方钙钛矿相结构。以三种方法制备的La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷样品为固体电解质，多孔性铂为电极，分别采用气体浓差电池、交流阻抗谱和电化学分子透过实验方法测定和研究了样品在600～1000℃下各气氛中的电导率、离子迁移数以及样品的离子导电性能；测定并比较了各样品的氢—空气燃料电池性能；以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷为固体电解质，多孔性Ag-Pd为电极，成功地在常压条件下合成氨。研究取得的主要成果为：（1）采用三种方法合成了La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷，其中，首次将微乳液法应用于镓酸镧基陶瓷的合成，且成功地解决了固相法合成镓酸镧基陶瓷存在的杂相问题。（2）首次发现La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷在氢气气氛中具有优良的质子导电性能，其质子迁移数为1，1000℃时的质子电导率高达0.15 S·cm-1，与目前被公认为最好的质子导体BaCeO3基及Ba3Ca1.18Nb1.82O9-α陶瓷相当。（3）首次发现La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷在湿润空气气氛中是混合离子（质子+氧离子）导体。（4）发现La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷在干燥含氧气气氛中是纯的氧离子导体。（5）研究了三种方法合成样品的氢—空气燃料电池性能，结果发现，微乳液法制备样品在相同条件下具有最高的燃料电池输出性能。（6）首次以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-α陶瓷为固体电解质，以N2和H2为原料，成功地进行了常压条件下合成氨，电化学透过质子的转化率在70％以上，氨的生成速率为2.37×10-9mol·s-1·cm-2。

全文目录


中文摘要  3-5
Abstract  5-8
第一章 绪论  8-24
  §1-1 固体电解质及其类型  8-13
  §1-2 钙钛矿型固体电解质的质子生成、传导机理及其应用  13-21
  §1-3 本课题研究背景和意义  21-24
第二章 La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-α)陶瓷样品的合成及表征  24-34
  §2-1 样品的合成—固相法  24-26
  §2-2 样品的合成—溶胶-凝胶法  26-29
  §2-3 样品的合成—微乳液法  29-34
第三章 La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-α)陶瓷样品的电性能研究  34-57
  §3-1 各气氛中电导率  34-42
  §3-2 氢气气氛中样品的质子导电性研究  42-48
  §3-3 干燥氧气气氛中样品的氧离子导电性研究  48-53
  §3-4 湿润空气气氛中样品导电性研究  53-56
  §3-5 小结  56-57
第四章 La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-α)陶瓷应用—燃料电池  57-62
  §4-1 燃料电池的工作原理  57-59
  §4-2 La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-α)陶瓷燃料电池性能  59-60
  §4-3 影响燃料电池性能的其它因素  60-61
  §4-4 小结  61-62
第五章 La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-α)陶瓷应用—常压合成氨  62-65
  §5-1 实验部分  62-63
  §5-2 结果与讨论  63-65
总结  65-66
参考文献  66-70
攻读硕士期间发表的论文目录  70-71
致谢  71-72
详细摘要  72-74

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 硅酸盐工业 > 陶瓷工业 > 基础理论
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