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BaZrO_3/BaCeO_3基复相质子导体的制备及性能研究

作　者: 高沿英
导　师: 郭瑞松
学　校: 天津大学
专　业: 材料学
关键词: 钙钛矿 电导率 烧结助剂 复相质子导体
分类号: O611.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


锆酸盐系列质子导体具有较好的化学稳定性和较高的晶粒电导率,然而其晶界电导率较低,导致总电导率不高,这限制了其在SOFC及其他器件上的应用。本文着手于改善锆酸盐系列材料的烧结性能及晶界电导率,从而提高材料总电导率。首先,采用传统的高温固相法,以BaZrO3为主要基体物质,均相复合BaCeO3,并掺杂Y2O3制备了Ba(Zr0.9-xCe)x)Y0.1O3-δ（x=0.09、0.18、0.27）前躯体。通过对其烧结性能及电导率的比较,优选出B-0.27试样进行下一步实验。其次,研究了烧结助剂ZnO的添加量对B-0.27试样烧结性能的影响。ZnO通过固溶作用促进试样的烧结,随着ZnO添加量的增大,试样烧结致密度增大;当ZnO的添加量为2mol%时,烧结试样（即BZ-2）具有最高的直流电导率,在湿H2中800℃时,直流电导率可达9.27×10-3 S/cm,组装成燃料电池后,最高功率密度达12.4 mW/cm2。最后,制备并研究了添加三种不同种类无机盐的复相质子导体。在BZ-2/NaOH复相体系中,NaOH能够以熔融状态存在于晶界处,提高了质子在晶界处的扩散速度,质子总电导率提高,800℃时达到10-2 S/cm数量级;在BZ-2/Na2CO3复相体系中,Na2CO3高温分解,残留在基体中的碱金属氧化物较少,且其化学性质活泼,可与多种物质反应,很难确定其是否存在及存在方式,因此,Na2CO3的掺杂并没有起到提高质子电导率的作用,在600800℃时电导率仍为10-3 S/cm数量级;在BZ-2/CaF2复相体系中,CaF2能够与基体物质形成共熔体,通过液相烧结有效地改善了该体系的烧结温度,1300℃即可烧结致密。此体系主要是通过形成本征缺陷来促进质子传导的,温度变化对缺陷浓度影响显著,故直流电导率随温度变化显著,1300℃保温4h烧结的试样BZF-20的电导活化能高达1.42eV。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第一章 文献综述  7-22
  1.1 燃料电池概述  7-8
  1.2 质子导体  8-10
    1.2.1 质子传导材料  8-9
    1.2.2 高温质子导体  9-10
  1.3 简单钙钛矿型质子导体  10-13
    1.3.1 钙钛矿型质子导体结构特点  10-11
    1.3.2 传导机制  11-12
    1.3.3 钙钛矿型材料比较  12-13
  1.4 掺杂改性研究  13-15
  1.5 无机盐的质子导电性  15-16
  1.6 烧结助剂的选择  16-18
  1.7 制备工艺研究  18-20
    1.7.1 固相法  18
    1.7.2 气相法  18-19
    1.7.3 液相法  19-20
  1.8 本课题的提出及研究的意义  20-22
第二章 实验过程与研究方案  22-26
  2.1 实验原料  22
  2.2 实验仪器  22-23
  2.3 Ba(Zr_(0.9-x)Ce_x)Y_(0.1)O_(3-δ)基体的制备  23
  2.4 优化烧结助剂ZnO的添加量  23
  2.5 复相质子导体的制备  23-24
  2.6 研究方法及分析手段  24-26
    2.6.1 密度测量  24
    2.6.2 热膨胀分析  24-25
    2.6.3 XRD分析  25
    2.6.4 SEM分析  25
    2.6.5 电化学性能分析  25-26
第三章 结果与讨论  26-42
  3.1 Ba(Zr_(0.9-x)Ce_x)Y_(0.1)O_(3-δ)基体材料研究  26-27
  3.2 烧结助剂ZnO添加量的研究  27-32
    3.2.1 烧结制度的确定  28-29
    3.2.2 电导率及活化能分析  29-30
    3.2.3 BZ-2 烧结试样物相分析  30-31
    3.2.4 BZ-2 电池性能分析  31-32
  3.3 复相质子导体研究  32-42
    3.3.1 烧结温度的确定  32-33
    3.3.2 BZ-2/NaOH及BZ-2/Na_2C0_3 性能研究  33-38
    3.3.3 BZ-2/CaF_2 性能研究  38-41
    3.3.4 三个复相体系的比较  41-42
第四章 结论  42-43
参考文献  43-47
发表论文和参加科研情况说明  47-48
致谢  48

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 化学元素与无机化合物 > 无机合成化学
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