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掺碳纳米TiO_2制备及光催化降解VOCs的研究

作　者: 张亚宁
导　师: 谢洪勇
学　校: 大连理工大学
专　业: 化工过程机械
关键词: 掺碳纳米TiO2 光催化薄膜挥发性有机气体管式反应器
分类号: TB383.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

本文采用C₃H₈／空气火焰气相法（CVD）制备了掺碳纳米TiO₂光催化剂，用透射电镜，X射线衍射仪，电子探针及UV光谱对催化剂进行了表征。利用自制的连续管式光催化氧化装置和掺碳纳米TiO₂薄膜研究了挥发性有机气体（VOCs）：苯、甲苯、甲醇、丙酮和正庚烷的光催化降解规律；探讨了相对湿度、初始浓度、气体流量及光照强度等因素对光催化降解反应的影响；并与P25粉的光催化性能进行了比较。结果表明：（1）CVD法制备的纳米TiO₂光催化剂，颗粒球形度好、粒径在40～80nm之间；最大吸光度值所对应的波长为200～320nm；含碳量约为4.6％；晶型组成主要为锐钛矿型，金红石的含量约为22.43％；（2）在相对湿度为8％～80％范围内，苯的光催化降解率随着相对湿度的增大而增大；甲苯在相对湿度为60％时达到最好降解效果，当相对湿度增大到80％时光催化效果降低；（3）将正交实验设计及实验方案应用于气相甲醇、丙酮和正庚烷光催化降解研究，实验结果表明：三者最高降解率分别为84.5％、93.39％和93.45％；（4）有254nm紫外灯参与的光催化实验可以大大提高有机气体的光催化降解率；在日光灯的照射下，掺碳纳米TiO₂对气相甲醇、丙酮和正庚烷具有一定的光催化氧化能力；（5）较P25粉，在相同的光催化操作条件下：气相苯的平均降解率达15％，高于P25粉10％的降解率；气相甲苯在初始阶段具有较高的反应速率；气相甲醇、丙酮和正庚烷的降解率略低于P25粉。理论上，初步对光催化反应动力学进行了探讨；并通过建立反应-扩散模型对光催化反应器内有机气体浓度分布进行了数值模拟。结果表明：（1）有机气体光催化反应满足Langmuir-Hinshelwood动力学特性。（2）低浓度光催化反应条件下，光催化反应级数为一级反应。（3）通过修正拟一级反应速率常数k′可以很好地描述反应器中有机气体的浓度分布。最后，完成了多组分有机气体光催化实验和光催化剂活性以及稳定性测定。实验结果表明：在较低初始浓度下，各组分降解率分别为：甲醇74.62％、甲苯23.19％、正庚烷19.75％、苯14.47％以及丙酮12.67％。掺碳纳米TiO₂光催化剂在约43小时反应时间内，保持了较高的光催化活性和稳定性。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
1 文献综述  11-31
  1.1 室内空气污染的现状  11-16
    1.1.1 室内空气污染物的种类及危害  12-13
    1.1.2 室内空气污染物的来源  13
    1.1.3 我国室内空气质量相关标准  13-14
    1.1.4 改善室内空气质量的措施  14-16
  1.2 纳米材料概述  16-21
    1.2.1 纳米光催化剂的特性  16-18
    1.2.2 纳米TiO_2颗粒光催化作用机理  18-20
    1.2.3 纳米TiO_2光催化氧化的应用领域  20-21
  1.3 改善纳米 TiO_2光催化的性能研究  21-24
    1.3.1 纳米 TiO_2颗粒晶形  21-22
    1.3.2 纳米 TiO_2金属离子掺杂  22-23
    1.3.3 改变体系反应条件  23
    1.3.4 表面光敏化  23
    1.3.5 碳黑掺杂  23-24
    1.3.6 半导体与黏土交联  24
    1.3.7 TiO_2发生红移  24
  1.4 气-固相光催化反应动力学的研究与进展  24-27
    1.4.1 光催化反应过程、反应模型及反应器种类  24-26
    1.4.2 光催化反应动力学的研究进展  26-27
  1.5 纳米TiO_2光催化剂降解有机气体的研究进展  27-29
    1.5.1 未经改性纳米TiO_2对有机气体降解的研究进展  27-28
    1.5.2 改性纳米 TiO_2对有机气体降解的研究进展  28-29
  1.6 本文的主要工作  29-31
2 掺碳纳米TiO_2的制备、表征及光催化薄膜的制备  31-37
  2.1 实验主要原料和仪器  31
  2.2 掺碳纳米TiO_2的制备与表征  31-35
    2.2.1 掺碳纳米 TiO_2的制备方法  31-32
    2.2.2 掺碳纳米TiO_2的表征  32-35
  2.3 掺碳纳米 TiO_2薄膜的制备  35-37
3 掺碳纳米TiO_2光催化降解挥发性有机气体的研究  37-66
  3.1 实验装置  37-38
  3.2 实验方法  38-41
    3.2.1 实验原料和主要仪器  39
    3.2.2 有机气体的浓度分析  39-40
    3.2.3 有机气体降解效果的评价指标  40-41
  3.3 掺碳纳米 TiO_2薄膜降解气相苯的实验研究  41-48
    3.3.1 苯气体的浓度标定  41-43
    3.3.2 加载催化剂与未加载催化剂的对比  43-44
    3.3.3 流量对苯光催化作用的影响  44-45
    3.3.4 初始浓度对苯光催化作用的影响  45-46
    3.3.5 相对湿度对苯光催化作用的影响  46-47
    3.3.6 与P25粉的比较  47
    3.3.7 本节小结  47-48
  3.4 掺碳纳米 TiO_2薄膜降解气相甲苯的实验研究  48-53
    3.4.1 甲苯气体的浓度标定  48-49
    3.4.2 加载催化剂与未加载催化剂的对比  49-50
    3.4.3 流量对甲苯光催化的影响  50
    3.4.4 初始浓度对甲苯光催化的影响  50-51
    3.4.5 相对湿度对甲苯光催化的影响  51-52
    3.4.6 与P25粉的比较  52
    3.4.7 本节小结  52-53
  3.5 掺碳纳米 TiO_2薄膜降解气相醇、酮及烷烃的实验研究  53-66
    3.5.1 气相甲醇、丙酮和正庚烷的气相色谱条件  53-54
    3.5.2 气相甲醇、丙酮和正庚烷的浓度标定  54-56
    3.5.3 正交实验设计  56
    3.5.4 正交表设计和实验结果分析  56-59
    3.5.5 单一因素对光催化降解效果的影响分析  59-62
    3.5.6 与P25粉的比较  62-64
    3.5.7 本节小结  64-66
4 气相光催化氧化动力学分析与反应器模拟  66-79
  4.1 光催化动力学方程  66-70
    4.1.1 光催化反应动力学分析  66-69
    4.1.2 低浓度下光催化反应级数的确定  69-70
  4.2 光催化反应器模拟  70-78
    4.2.1 一维光催化反应器模型的建立与模拟  71-73
    4.2.2 二维轴对称光催化反应器模型的建立与模拟  73-78
  4.3 本章小结  78-79
5 光催化氧化模拟应用及催化剂寿命测试  79-83
  5.1 光催化技术模拟应用实验  79-81
    5.1.1 多组分有机气体色谱参数确定  79-80
    5.1.2 多组分的光催化降解  80-81
  5.2 掺碳纳米TiO_2光催化剂的寿命测试  81-82
    5.2.1 掺碳纳米TiO_2光催化剂寿命  81
    5.2.2 掺碳纳米TiO_2光催化剂寿命测试  81-82
  5.3 本章小结  82-83
结论  83-85
参考文献  85-89
附录A 光催化管式反应器模型MATLAB计算程序  89-93
附录B 多组分有机气体色谱分析谱图  93-95
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  95-96
致谢  96-97

掺碳纳米TiO_2制备及光催化降解VOCs的研究

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