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稀土元素掺杂的(SrMnO_3)n(SrO)(n-1,2)的制备及电化学性质研究
作 者: 张国英
导 师: 赵辉
学 校: 黑龙江大学
专 业: 无机化学
关键词: 类钙钛矿 阳极 固相法 电导率 催化性能
分类号: TM911.4
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
掺杂的类钙钛矿结构锰系复合氧化物表现出高温稳定性以及较高的氧化、还原等催化活性,而且材料中存在大量氧缺陷,很有希望成为中温SOFC的新型阳极材料。本文围绕类钙钛矿结构锰系材料作为SOFC阳极的可行性开展了以下研究工作:1.固相法合成了La,Nd和Sm掺杂的(SrMnO3)n(SrO)(n=1,2)化合物,并用XRD、FT-IR对物相进行表征,考察了材料与CGO的相容性以及在还原气氛下的稳定性。结果表明所合成材料为类钙钛矿结构,与CGO有良好的相容性,在还原气氛下的稳定性良好。2.通过对材料的电导率测试,发现La掺杂的Sr2-xLa1+xMn2O7(0.2≤x≤0.45)材料的电导率要明显高于Sr2-xAxMnO4(A=La,Nd,Sm)(0.2≤x≤0.5)以Sr1.5A0.5-xMnO4(A=La,Nd,Sm)(0.0≤x≤0.2)结构的化合物。Sr1.55La1.45Mn2O7在800℃空气下的电导率为22.9S·cm-1。3.考察了不同元素掺杂的几个系列化合物中氧的存在状态,用H2-TPR测试发现整比型以及阳离子缺陷型A2804结构的化合物中均存在α氧和β氧,而n=2的Sr2-xLa1+xMn2O7(0.2≤x≤0.45)体系存在三种不同形式的氧α、β和γ。4.对La,Nd和Sm掺杂的(SrMnO3)n(SrO)(n=1,2)系列材料催化活性测试表明:几种材料对甲烷均有一定催化氧化能力,其中La掺杂的材料对CH4具有最好的催化性能。Sr1.5La0.35MnO4对甲烷的转化率最大,800℃能达到28%。
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全文目录
中文摘要 2-3 Abstract 3-7 第1章 文献综述 7-20 1.1 燃料电池简介 7 1.2 固体氧化物燃料电池 7-9 1.2.1 固体氧化物燃料电池的工作原理 8 1.2.2 固体氧化物燃料电池的特点 8-9 1.3 固体氧化物燃料电池阳极材料 9-18 1.3.1 固体氧化物燃料电池对阳极材料的要求 9-10 1.3.2 固体氧化物燃料电池阳极氧化机制以及阳极性能 10-12 1.3.3 固体氧化物燃料电池阳极材料的种类及研究现状 12-16 1.3.4 类钙钛矿型复合氧化物 16-17 1.3.5 类钙钛矿结构锰系材料研究现状 17-18 1.4 本文的研究目的和主要工作 18-20 第2章 实验部分 20-25 2.1 化学试剂与实验仪器 20-21 2.1.1 化学试剂 20 2.1.2 实验仪器与设备 20-21 2.2 材料的合成与电极的制备 21-22 2.2.1 电极材料的合成 21-22 2.2.2 四电极测试样品的制备 22 2.3 表征方法与性能测试 22-25 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 22-23 2.3.2 粉体的显微结构分析 23 2.3.3 外光谱分析 23 2.3.4 稳定性研究 23 2.3.5 材料热膨胀系数的测试 23 2.3.6 电导率测试与实验装置 23-24 2.3.7 程序升温还原(TPR)测定 24 2.3.8 催化剂催化性能评价 24 2.3.9 X-射线光电子能谱分析 24-25 第3章 整比型Sr_2MnO_4的制备及电化学性能研究 25-36 3.1 Sr_(2_-)A_xMnO_4(A=La,Nd,Sm.x=0.2,0.3,0.4,0.5,0.6)的制备及性能研究 25-35 3.1.1 材料的物相分析 25-27 3.1.2 材料化学相容性 27-28 3.1.3 材料化学稳定性 28 3.1.4 SEM测试 28-29 3.1.5 电导率测试 29-31 3.1.6 材料的H_2-TPR及催化性能测试 31-35 3.2 本章小结 35-36 第4章 阳离子缺陷型Sr_(1.5)A_(0.5-x)MnO_4的制备及电化学性能研究 36-49 4.1 Sr_(1.5)A_(0.5-x)MnO_4(A=La,Nd,Sm.x=0.0,0.05,0.1,0.15,0.2)的制备及性能研究 36-48 4.1.1 材料的物相分析 36-38 4.1.2 化学相容性测试 38-39 4.1.3 化学稳定性测试 39-40 4.1.4 材料的热膨胀性能研究 40 4.1.5 材料的电导率测试 40-43 4.1.6 材料的H_2-TPR以及催化性能测试 43-47 4.1.7 材料的XPS测试 47-48 4.2 本章小结 48-49 第5章 n=2型R-P型化合物的制备及电化学性能研究 49-58 5.1 Sr_(2-x)La_(1+x)Mn_2O_7(0.2≤X≤0.45)阳极材料的制备与性能研究 49-57 5.1.1 Sr_(2-x)La_(1+x)Mn_2O_7(0.2≤X≤0.45)材料的物相及化学稳定 49-51 5.1.2 SEM与红外光谱分析 51-52 5.1.3 电导率测试 52-53 5.1.4 材料的H_2-TPR研究 53-55 5.1.5 材料的催化性能研究 55-57 5.2 本章小结 57-58 结论 58-59 致谢 59-60 攻读学位期间撰写的文章 60-61 参考文献 61-67
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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术(直接发电) > 化学电源、电池、燃料电池 > 燃料电池
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