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一氧化碳甲烷化反应的研究

作　者: 张俊涛
导　师: 郭翠梨
学　校: 天津大学
专　业: 化学工程
关键词: 甲烷化 镍基催化剂 La TiO2 一氧化碳
分类号: TQ203
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 174次
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内容摘要


以煤为原料通过CO甲烷化反应生产天然气具有热值高、转化率高、经济效益好和工艺路线简单等优点,并可作为生产替代日趋紧张的石油资源的重要手段,已越来越受到人们的关注,因此,对CO甲烷化反应进行研究,将具有战略意义。本文考察了La2O3和TiO2含量对NiO/Al2O3催化剂CO甲烷化催化性能的影响,并采用BET、XRD、H2化学吸附、TPR、TG/DTA等手段对其进行了表征。活性测试结果表明:在NiO/Al2O3中添加少量La时,其CO甲烷化性能有明显的改善;当La含量为3%,反应温度在400℃时,其CO的转化率为98%,CH4选择性为96%;该催化剂在264 h的稳定性测试中,CO转化率基本保持在98%左右,而选择性在200 h后有略微下降,但仍保持在96%左右。在NiO/Al2O3中添加TiO2时,其CO甲烷化性能也有一定的改善;当TiO2含量为30%时,反应温度在450℃时,其CO的转化率为100%,CH4选择性为85.5%。在NiO/Al2O3-TiO2体系中添加少量的La时,在350 h的稳定性测试中,CO转化率为100%,选择性保持在98.5%左右,其表现出优良的稳定性和抗积碳能力。催化剂的表征结果显示出:La2O3和TiO2加入,能抑制镍铝尖晶石NiAl2O4物种的生成,增加Ni催化剂表面H2的吸附能力和Ni的分散度,提高催化剂的CO甲烷化活性。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
前言  8-9
第一章 文献综述  9-23
  1.1 煤制天然气的意义  9-10
  1.2 煤制天然气工艺  10-13
    1.2.1 托普索甲烷化循环工艺技术  11-12
    1.2.2 DAVY 公司甲烷化技术（CRG）  12
    1.2.3 冷气循环甲烷化工艺  12
    1.2.4 直接甲烷化工艺  12-13
    1.2.5 国内工艺  13
  1.3 甲烷化催化剂的研究情况  13-15
    1.3.1 活性组分  13-14
    1.3.2 载体  14
    1.3.3 助剂  14-15
  1.4 甲烷化催化剂制备方法  15-17
    1.4.1 浸渍法  16
    1.4.2 机械混合法  16
    1.4.3 共沉淀法  16-17
    1.4.4 溶胶凝胶法  17
  1.5 催化剂活化方法  17-19
    1.5.1 煅烧  18
    1.5.2 还原  18-19
  1.6 一氧化碳甲烷化机理  19-22
    1.6.1 表面碳机理  19-20
    1.6.2 变换-甲烷化反应机理  20-21
    1.6.3 次甲基理论  21-22
  1.7 本论文工作  22-23
第二章 实验部分  23-30
  2.1 实验试剂及仪器  23-24
  2.2 甲烷化催化剂的制备  24-25
    2.2.1 NiO-La_2O_3/A1_2O_3 催化剂的制备  24-25
    2.2.2 NiO/TiO_2-A1_2O_3 催化剂的制备  25
  2.3 催化剂活性评价  25-26
  2.4 分析方法  26-28
    2.4.1 混合气组分含量的计算  26-27
    2.4.2 相对校正因子的测定  27
    2.4.3 计算公式  27-28
  2.5 催化剂表征  28-30
    2.5.1 比表面积（BET）的测定  28
    2.5.2 X 射线衍射（XRD）分析  28
    2.5.3 程序升温还原（TPR）分析  28-29
    2.5.4 H2化学吸附  29
    2.5.5 热失重（TG）分析  29-30
第三章 La 对NiO/A1_20_3催化剂甲烷化性能的影响  30-39
  3.1 La 对NiO/A1_20_3催化剂CO 甲烷化反应的影响  30-32
  3.2 助剂La 对NiO/A1_20_3催化剂物化性能的影响  32-36
    3.2.1 催化剂BET 的分析  32-33
    3.2.2 XRD 结果分析  33-35
    3.2.3 TPR 分析  35-36
    3.2.4 H_2的化学吸附  36
  3.3 La3 催化剂稳定性测试  36-38
    3.3.1 催化剂活性随时间的变化  36-37
    3.3.2 TG 分析  37-38
  3.4 小结  38-39
第四章 TiO_2对NiO/Al_2O_3催化剂CO 甲烷化反应的影响  39-51
  4.1 TiO_2含量对NiO/Al_2O_3催化剂CO 甲烷化反应的影响  39-46
    4.1.1 TiO_2含量对甲烷化催化活性的影响  39-41
    4.1.2 助剂镧对NiO/TiO_2-A1_2O_3催化剂催化活性的影响  41-42
    4.1.3 La3-Ti30 催化剂对CO_2甲烷化反应的影响  42-43
    4.1.4 催化剂BET 的分析  43
    4.1.5 XRD 结果分析  43-45
    4.1.6 TPR 分析  45-46
    4.1.7 H_2的化学吸附  46
  4.2 反应条件对CO 甲烷化反应的研究  46-48
    4.2.1 压力的影响  46-47
    4.2.2 空速的影响  47-48
  4.3 La3-Ti30 催化剂稳定性测试  48-49
    4.3.1 催化剂活性随时间的变化  48
    4.3.2 TG 分析  48-49
  4.4 小结  49-51
第五章 结论  51-52
参考文献  52-55
发表论文和参加科研情况说明  55-56
致谢  56

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 一般性问题 > 化学反应过程
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