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直接氧化型燃料电池电催化剂的制备及催化性能研究

作　者: 杜巍
导　师: 黄成德
学　校: 天津大学
专　业: 应用化学
关键词: 直接氧化型燃料电池 Pt/C PtRu/C 氧化物调变有机小分子电氧化粉末微电极
分类号: TM911.4
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

直接氧化型燃料电池(direct oxidated fuel cells,DOFC),是以甲醇,乙醇,异丙醇,甲酸等有机小分子作为燃料的新型低温燃料电池。其中阳极电催化剂中毒问题,影响了整个燃料电池的功率,电流密度,性能及使用寿命。为了解决这个问题,研究者都致力于在Pt上掺杂金属或氧化物的研究。本论文采用溶胶凝胶法及液相还原法制备氧化物调变Pt及PtRu催化剂,考察体系的pH、氧化物粉体煅烧温度、热处理及原子比等对催化剂制备的影响。使用X射线衍射、能谱分析及场透射电子显微的测试手段对所制备的复合催化剂的粒径、分布及元素含量进行表征。催化剂的平均粒径和各组分间的相互作用对其催化活性具有关键性的影响。这是由于加入金属能够发挥双功能作用及协同作用,提高Pt表面吸附含氧物种的能力并通过改变Pt的d轨道电子排布,降低其氧化电位;掺杂氧化物,则能够提供富氧基团,降低毒化,并释放出Pt表面的活性位置,加快氧化反应的发生。甲醇电氧化反应中,在Pt中添加TiO2或Ru助催化剂均能促进甲醇在Pt催化剂上的电化学氧化反应,同时掺杂Ru及TiO2催化作用更好。而稀土金属复合氧化物CexPr1-xOy掺杂的PtRu电催化剂的性能则更优于掺杂TiO2的PtRu电催化剂;乙醇电氧化反应中,Pt-SnO2/C在pH为10、粉体煅烧温度为650℃和铂锡原子比为2:1时,具有最佳电催化活性,并且优于Pt/C。在此基础上,本论文考察了复合催化剂PtRu-TiO2/C和Pt-SnO2/C在甲酸及乙二醇中的性能。催化剂PtRu-TiO2/C在上述两种溶液中的性能均不如PtRu/C,而催化剂Pt-SnO2/C的性能均优于Pt/C。本文对上述有机小分子的反应机理以及影响因素也进行了探索和讨论。

全文目录

中文摘要  2-3
ABSTRACT  3-8
第一章文献综述  8-27
  1.1 燃料电池概述  8-11
    1.1.1 燃料电池发展历程  8-9
    1.1.2 燃料电池工作原理  9-10
    1.1.3 燃料电池分类  10-11
  1.2 质子交换膜燃料电池  11-12
    1.2.1 质子交换膜燃料电池系统  11-12
    1.2.2 质子交换膜燃料电池的关键材料与部件  12
    1.2.3 质子交换膜燃料电池应用展望  12
  1.3 直接氧化型燃料电池  12-26
    1.3.1 直接甲醇燃料电池  13-18
    1.3.2 直接乙醇燃料电池  18-21
    1.3.3 直接甲酸燃料电池  21-24
    1.3.4 其他有机小分子燃料电池阳极催化剂  24-26
  1.4 本论文的工作  26-27
    1.4.1 研究方向  26
    1.4.2 研究内容  26-27
第二章 Pt-TiO_2/C催化剂的制备及其对甲醇电催化性能研究  27-37
  2.1 实验部分  27-29
    2.1.1 试剂及仪器  27
    2.1.2 Pt -TiO_2/C催化剂的制备  27
    2.1.3 催化剂的表征  27-29
  2.2 实验结果及讨论  29-35
    2.2.1 Pt-TiO_2/C复合催化剂的XRD表征  29
    2.2.2 催化剂在甲醇中的性能比较  29-33
    2.2.3 Pt -TiO_2/C催化剂的交流阻抗测试  33-34
    2.2.4 Pt -TiO_2/C催化剂与商用Pt/C催化剂对甲醇催化活性的比较  34-35
  2.3 本章小结  35-37
第三章 Pt-SnO_2/C催化剂制备及对有机小分子电催化性能研究  37-49
  3.1 实验部分  37-39
    3.1.1 试剂及仪器  37
    3.1.2 催化剂的制备  37-38
    3.1.3 催化剂的表征  38-39
  3.2 实验结果分析与讨论  39-48
    3.2.1 电化学性能测试分析  39-45
    3.2.2 Pt/C和Pt-SnO_2/C催化剂的XRD表征  45-46
    3.2.3 Pt-SnO_2/C催化剂的场发射透射电子显微镜分析  46-48
  3.3 本章小结  48-49
第四章不同晶型TiO_2掺杂PtRu催化剂的合成及电催化研究  49-65
  4.1 实验部分  49-50
    4.1.1 试剂及仪器  49
    4.1.2 PtRu-TiO_2/C催化剂的制备  49-50
    4.1.3 催化剂的表征  50
  4.2 结果与讨论  50-63
    4.2.1 催化剂的形貌分析及能谱分析  50-53
    4.2.2 催化剂的XRD分析  53-55
    4.2.3 催化剂的性能分析  55-63
  4.3 本章小结  63-65
第五章掺杂稀土氧化物的PtRu/C催化剂制备及催化性能研究  65-78
  5.1 实验部分  65-66
    5.1.1 试剂及仪器  65
    5.1.2 掺杂稀土氧化物的PtRu/C催化剂的制备  65-66
    5.1.3 催化剂的表征  66
  5.2 结果与讨论  66-76
    5.2.1 催化剂的XRD分析  66-68
    5.2.2 催化剂的形貌分析及能谱分析  68-71
    5.2.3 催化剂的性能分析  71-76
  5.3 本章小结  76-78
第六章结论  78-80
参考文献  80-88
发表论文和科研情况说明  88-89
致谢  89

直接氧化型燃料电池电催化剂的制备及催化性能研究

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