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单壁碳纳米管吸附水中有机污染物的模拟与预测

作　者: 张金多
导　师: 陈景文
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境科学
关键词: 单壁碳纳米管吸附密度泛函理论似导体屏蔽模型预测模型
分类号: X52
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

碳纳米管是一种具有广阔应用前景的吸附材料。同时,碳纳米管对于有机污染物的吸附也会在很大程度上影响环境中有机污染物的迁移归趋行为。因此研究碳纳米管吸附有机污染物的行为对于碳纳米管的潜在应用以及碳纳米管与有机物污染物的风险评价有重要的环境意义。本研究基于密度泛函理论,采用Materials Studio 4.3中的DMol3模块,模拟了半导体单壁碳纳米管与20种有机化合物(脂肪族化合物、芳香烃、取代芳烃)的相互作用,并计算了结合能。结果表明,有机物与SWNT之间的吸附属于物理吸附。结合能符合如下规律：取代芳烃＞芳烃＞脂肪族化合物。对于取代芳烃,取代基给电子的能力越强,结合能越大。联合应用似导体屏蔽模型,模拟了水和3种有机溶剂中单壁碳纳米管与有机物之间的相互作用。结果表明,溶剂会削弱碳纳米管和有机物的相互作用,并且,溶剂的介电常数越大,对其影响越大。基于吸附机理,采用偏最小二乘回归,建立了预测Freundlich吸附系数的模型。模型参数包括水中SWNT与有机物的结合能、分子体积以及正十六烷-水分配系数。模型具有很好的拟合度、稳健性和预测能力(累积Q cum 2=0.861,相关系数R2=0.926,均方根误差RMSE=0.083)。采用Hotelling T2的方法定义了模型的应用域。由机理解释可知,碳纳米管吸附水中有机污染的最主要机理为π电子作用和范德华力,疏水作用力也有一定的贡献。所建立的模型性能良好,机理清楚,可以应用于SWNT吸附有机污染物能力的预测。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 碳纳米管吸附有机物的研究进展及本论文选题依据  10-21
  1.1 碳纳米管简介  10-15
    1.1.1 碳纳米管的结构与分类  10-12
    1.1.2 碳纳米管的性质  12-14
    1.1.3 环境中碳纳米管的来源  14-15
  1.2 碳纳米管吸附有机物的研究进展  15-19
    1.2.1 碳纳米管的吸附性能在环境中的应用  15-17
    1.2.2 碳纳米管吸附有机物潜在的环境风险  17
    1.2.3 实验研究碳纳米管吸附有机物的研究进展  17-19
    1.2.4 计算模拟碳纳米管吸附有机物的研究进展  19
  1.3 本课题的研究内容与意义  19-21
    1.3.1 本课题的研究内容  19-20
    1.3.2 本课题的研究意义  20-21
2 应用密度泛函理论研究SWNT与有机物的相互作用  21-47
  2.1 密度泛函理论简介  21-23
    2.1.1 Hohenberg-Kohn定理  21-22
    2.1.2 Kohn-Sham方程  22
    2.1.3 局域密度近似  22-23
    2.1.4 广义梯度近似  23
  2.2 研究方法  23-29
    2.2.1 DMol3软件简介  23-24
    2.2.2 计算模型的选取  24-26
    2.2.3 计算参数的选择  26-29
    2.2.4 结合能计算方法  29
  2.3 结果与讨论  29-46
    2.3.1 计算参数的设置  29
    2.3.2 真空中(10,0)SWNT与有机物的相互作用  29-38
    2.3.3 水中(10,0)SWNT与有机物的相互作用  38-44
    2.3.4 不同有机溶剂下(10,0)SWNT与有机物的相互作用  44-46
  2.4 小结  46-47
3 建立预测SWNT吸附有机物的Freundlich系数的模型  47-59
  3.1 研究方法  47-52
    3.1.1 吸附机理分析及参数的选择  47-48
    3.1.2 研究的化合物及数据来源  48
    3.1.3 参数的计算  48
    3.1.4 模型建立及性能的验证  48-51
    3.1.5 模型应用域的表征  51-52
  3.2 结果与讨论  52-58
    3.2.1 参数的计算  52-53
    3.2.2 预测模型及其性能验证  53-55
    3.2.3 模型验证及应用域  55-56
    3.2.4 模型机理解释  56-58
  3.3 小结  58-59
结论  59-60
参考文献  60-67
攻读硕士学位期间完成的其它工作  67-68
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  68-69
发表论文  69-73
致谢  73-75

单壁碳纳米管吸附水中有机污染物的模拟与预测

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