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改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镍离子的研究

作　者: 李国栋
导　师: 宋来洲
学　校: 燕山大学
专　业: 应用化学
关键词: 聚偏氟乙烯螯合膜密度泛函理论镍离子吸附
分类号: X781.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

借助二乙烯三胺五乙酸(DTPA)和三聚氰胺(MA)的共价键合反应，采用物理共混/相转移技术，制备了新型改性聚偏氟乙烯(PVDF)螯合膜，表征了改性PVDF螯合膜的结构态，开展了其吸附Ni(II)的特性研究，实现了水环境中Ni(II)的有效去除。本研究采用SEM和FTIR分析螯合膜的表观形貌和官能基团；探讨了Ca(II)离子和乳酸共存对螯合膜吸附Ni(II)性能的影响，研究了共存Ca(II)离子和乳酸对螯合膜吸附Ni(II)特性的影响；并评价了螯合膜的再生利用性能。FTIR结果表明多氨基多元羧酸基团成功共混到螯合膜中，且对于Ni(II)的吸附为螯合。螯合膜对水合态Ni(II)的吸附性能优良，吸附容量能达到0.030mg/cm2以上。Ca(II)离子和乳酸虽降低了螯合膜对Ni(II)的吸附性能，但其没有改变吸附本质，吸附动力学过程符合准二级动力学模型，等温吸附过程符合Langmuir方程，D-R拟合表明吸附为离子交换反应，热力学参数ΔG0<0、ΔH0<0、ΔS0>0，表明该吸附为自发的放热过程。吸/脱附实验表明螯合膜具有良好的再生利用性能。本文依据第一性原理揭示了三聚氰胺和DTPA在有机溶剂中的反应机制；应用密度泛函理论(DFT)从分子水平上揭示螯合膜对Ni(II)的吸附特性，优化了MA-DTPA与Ni(II)的配位模型，分析优化后配合物的几何参数，配位结合能和吉布斯能变以及电荷布居，得到了稳定的构型。在此基础上优化MA-DTPA与Ca(II)的配位结构以及乳酸与Ni(II)的配位结构，计算了配位结合能和吉布斯能变。DFT计算结果与实验结果一致，Ca(II)离子与MA-DTPA的配位能力，以及乳酸对Ni(II)的络合能力皆低于Ni-MA-DTPA螯合物。

改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镍离子的研究

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