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铁锰氧化物降解多氯联苯的研究

作　者: 林志荣
导　师: 徐建强；董元华
学　校: 南京信息工程大学
专　业: 环境科学
关键词: 多氯联苯针铁矿非均相Fenton反应微波诱导二氧化锰降解
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)是一类典型的持久性有机污染物,具有持久性、半挥发性、生物蓄积性和高毒性等特点。在水体、土壤、沉积物等环境中难于降解转化。铁锰氧化物作为土壤和沉积物环境中氧化活性较强的组分之一,可以有效的氧化降解环境中的持久性有机污染物。前人的研究表明,铁氧化物与H202组成的非均相Fenton反应对有机污染物能产生有效的降解作用,而微波诱导二氧化锰也能有效的降解模拟土壤中的PCBs。因此,本文以PCBs为目标污染物,以合成的针铁矿为催化剂,研究针铁矿与H202组成的非均相Fenton反应对PCB28的降解作用,讨论了H202浓度、针铁矿浓度和pH对PCB28降解率的影响,并初步研究了PCB28的降解机理。并对微波诱导二氧化锰降解实际污染土壤中的PCBs进行了研究,讨论了水添加量、二氧化锰添加量、H2SO4和二氧化锰的晶型对PCBs降解的影响。研究结果表明PCB28在非均相Fenton体系中能发生明显的降解作用。PCB28的降解率随H202和针铁矿初始浓度增加而显著增加,反应144 h后,在H202浓度为0.2、0.5、1.0 mo1·L-1时,PCB28的降解率分别为45.8、69.2和78.2%。在0.5、1.0、5.0和10 g·L-1针铁矿体系中PCB28的降解率分别为67.4、78.4、91和99%。pH对PCB28降解率地影响表现为pH 3> pH 8> pH 5> pH 7> pH 9。在加入自由基猝灭剂甲醇后,PCB28基本不发生降解作用,表明反应的主要活性物质是羟基自由基。在反应过程中只溶出少量的铁离子,进一步表明降解反应是直接发生在针铁矿的表面,而非通过针铁矿溶出的铁离子组成均相Fenton体系降解PCB28。在微波辐射条件下,添加水和二氧化锰后,能显著提高微波辐射对土壤中PCBs的降解作用。随着添加的水量和二氧化锰量的增加,PCBs的降解率也随着增加。添加5、10、20和30%水分时,辐射45 min后,PCBs的降解率分别为66.8、71.6、78.8和89.6%。添加1、2、5和10%δ-Mn02后,PCBs的降解率分别为30、34、43.2和78.8%。与前人的研究结果不同是在向土壤中添加H2SO4浓度较低时,可能是因为添加的H2SO4破坏了土壤原来的结构,并没有提高PCBs降解率；但是随着H2SO4浓度的增加,PCBs的降解率也增加了。向土壤添加等量的不同晶型二氧化锰后,PCBs的降解率也不同,PCBs降解率随晶型的由大到小按下列顺序排列：δ-MnO2>β-MnO2>α-MnO2,与比表面积的变化趋势相同。

全文目录

摘要  6-7
Abstract  7-9
第一章绪论  9-23
  1.1 PCBs简介  9-10
  1.2 PCBs的危害  10-11
  1.3 PCBs污染的修复方法  11-14
    1.3.1 物理修复方法  11-12
    1.3.2 化学修复方法  12-13
    1.3.3 生物修复方法  13-14
  1.4 铁氧化物催化H_2O_2反应(非均相非均相FENTON反应)  14-18
    1.4.1 均相Fenton反应与非均相Fenton反应  14-16
    1.4.2 铁氧化物催化非均相Fenton反应机理  16-17
    1.4.3 铁氧化物催化非均相Fenton反应研究进展  17-18
  1.5 微波诱导催化反应  18-21
    1.5.1 微波  18-19
    1.5.2 微波技术的特点及发展  19
    1.5.3 微波诱导催化反应机理  19-20
    1.5.4 微波诱导催化反应在污染控制中的应用  20-21
  1.6 研究的目的和内容  21-23
    1.6.1 研究目的  21-22
    1.6.2 研究内容  22-23
第二章铁锰氧化物的制备和表征  23-28
  2.1 引言  23
  2.2 材料与方法  23-24
    2.2.1 实验材料和仪器  23
    2.2.2 针铁矿(goethite)的制备  23-24
    2.2.3 MnO_2的制备  24
    2.2.4 铁锰氧化物的表征  24
  2.3 结果与讨论  24-27
    2.3.1 铁锰氧化物的SEM分析结果  24-25
    2.3.2 铁锰氧化物的XRD分析结果  25-27
    2.3.3 铁锰氧化物的BET分析结果  27
  2.4 结论  27-28
第三章针铁矿催化H_2O_2降解PCB28的研究  28-37
  3.1 引言  28
  3.2 材料与方法  28-29
    3.2.1 反应试剂  28-29
    3.2.2 实验仪器  29
    3.2.3 PCB28降解实验  29
    3.2.4 分析方法  29
  3.3 结果与讨论  29-36
    3.3.1 针铁矿催化H_2O_2降解PCB28  29-31
    3.3.2 H_2O_2浓度对PCB28降解的影响  31-32
    3.3.3 针铁矿浓度对PCB28降解的影响  32-33
    3.3.4 pH对PCB28降解的影响  33-34
    3.3.5 PCB28降解机理的初步探讨  34-35
    3.3.6 甲醇对反应的影响  35-36
  3.4 结论  36-37
第四章微波诱导二氧化锰降解实际污染土壤中的PCBs  37-46
  4.1 引言  37
  4.2 材料与方法  37-39
    4.2.1 实验材料和仪器  37-38
    4.2.2 实验方法  38-39
  4.3 结果与讨论  39-45
    4.3.1 实际污染土壤中PCBs的含量及分布  39-40
    4.3.2 不同条件下微波辐射对实际污染土壤中PCBs的降解作用  40-41
    4.3.3 不同条件下微波辐射对不同氯代PCBs的降解作用  41-42
    4.3.4 水分含量对PCBs降解作用的影响  42
    4.3.5 δ-MnO_2添加量对PCBs降解的影响  42-44
    4.3.6 添加H_2SO_4对PCBs降解的影响  44
    4.3.7 不同晶型MnO_2对PCBs降解的影响  44-45
  4.4 结论  45-46
第五章全文总结  46-48
  5.1 主要结论  46-47
  5.2 创新之处  47
  5.3 不足之处  47-48
参考文献  48-55
作者简介  55
攻读硕士学位期间发表论文  55-56
致谢  56

铁锰氧化物降解多氯联苯的研究

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