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基于低维纳米碳材料的电化学生物传感器的研究

作　者: 曾琼
导　师: 蒋健晖
学　校: 湖南大学
专　业: 分析化学
关键词: 电化学传感器葡萄糖传感器 DNA传感器氧化石墨烯石墨烯钯纳米颗粒碳纳米管
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

生物传感器具有选择性好、灵敏度高、分析速度快、成本低、能在复杂体系中进行在线连续监测等优点,在化学、生物医学、环境监测、食品、医药和军事等领域有重要的应用价值。电化学生物传感器研究内容十分丰富,一直处于生物传感器的主导地位,取得大量研究成果,并已经获得广泛应用。纳米材料具有独特的光学、电学和催化特性及良好的生物相容性。将纳米材料应用于电化学生物传感器的制备可以显著提高传感器的性能。本文合成了石墨烯的学位论文">氧化石墨烯和石墨烯,并将石墨烯用于电化学生物传感器的构建。另外,还发展了基于碳纳米管作电化学标记物的新型电化学DNA分析技术。所构建的生物传感器具有性能优良,可靠性良好,灵敏度高等优点。具体内容如下:(1)目前,物理学中热门材料之一就是单原子厚的二维晶体石墨烯。石墨烯由于其独特的力学和电学的性质引起了广泛的注意。本文以石墨为原料,采用化学合成途径合成了氧化石墨烯和石墨烯。具体包括三个步骤:石墨氧化、超声剥离和化学还原。通过XRD、TEM、FTIR和RAMAN光谱等手段对氧化石墨烯和石墨烯进行了详细的表征研究(第2章)。(2)石墨烯具有大的比表面积、良好的化学稳定性以及优良的电子传递能力,是一种理想的电极修饰材料。贵金属纳米颗粒例如钯纳米粒子,对过氧化氢有很好的电催化效果。将钯纳米粒子固定在石墨烯表面后由于钯纳米粒子和石墨烯在电催化方面的的协同作用能提高生物传感器的灵敏度。壳聚糖是一种带氨基的天然生物高聚物,有良好的成膜性能和生物相容性,能为固定的酶提供一个很好的微环境。用化学方法合成了钯纳米颗粒/石墨烯/壳聚糖复合物,并用该复合物修饰电极与葡萄糖氧化酶交联,得到有较高灵敏度的葡萄糖传感器(第3章)。(3)建立了一种基于单链DNA修饰MWNTs(ssDNA/MWNTs)作为电化学标记物磁分离检测DNA的电化学传感技术。在这种分析方法中,通过非共价作用可将ssDNA修饰到MWNTs表面,这不仅能使MWNTs稳定地分散水溶液中,同时又能使修饰在MWNTs表面DNA与目标DNA发生杂交反应。另外为了提高碱基错配识别的能力,在磁性纳米颗粒表面修饰了发夹探针。当目标DNA存在时,磁珠表面的发夹探针构象发生变化,茎部双链结构变为柔性单链结构,再通过传统的磁分离DNA夹心反应可以选择性收集ssDNA/MWNTs标记物,当吸附到十八烷基硫醇绝缘膜修饰的电极表面后,产生了二茂铁的氧化还原峰电流。该方法对目标DNA浓度检测的动态线性范围为1 pM ~500 nM,检测限可达0.9 pM。另外还可利用此方法对乙肝病毒特异性序列突变情况进行检测,使得突变型和野生型得到了很好的区分(第4章)。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-11
第1章绪论  11-22
  1.1 生物传感器概述  11-12
    1.1.1 生物传感器的原理与特点  11-12
    1.1.2 生物传感器的分类  12
  1.2 电化学生物传感器  12-15
    1.2.1 电化学酶传感器  12-14
    1.2.2 电化学DNA 传感器  14-15
  1.3 纳米材料在电化学生物传感器中的应用  15-20
    1.3.1 石墨烯  16-19
    1.3.2 碳纳米管  19-20
  1.4 本研究工作的构思  20-22
第2章氧化石墨烯及石墨烯的合成与表征  22-29
  2.1 前言  22-23
  2.2 实验部分  23-24
    2.2.1 试剂与仪器  23
    2.2.2 氧化石墨烯的合成  23-24
    2.2.3 石墨烯的合成  24
    2.2.4 样品表征  24
  2.3 结果与讨论  24-28
    2.3.1 从石墨到氧化石墨烯和石墨烯结构的转变  24-26
    2.3.2 石墨烯形貌表征  26-28
  2.4 小结  28-29
第3章基于钯纳米粒子  29-40
  3.1 前言  29-30
  3.2 实验部分  30-31
    3.2.1 试剂与仪器  30
    3.2.2 钯纳米粒子/石墨烯/壳聚糖（PdNPs/CSGR）的合成  30-31
    3.2.3 PdNPs/CSGR 和CSGR 电极的制备  31
    3.2.4 葡萄糖氧化酶的固定  31
  3.3 结果与讨论  31-39
    3.3.1 PdNPs/CSGR 复合物的表征  31-32
    3.3.2 PdNPs/CSGR 修饰电极的电化学表征  32-35
    3.3.3 PdNPs/CSGR 修饰电极对过氧化氢的电化学响应  35
    3.3.4 葡萄糖生物传感器的性能  35-39
  3.4 小结  39-40
第4章基于DNA 修饰碳纳米管作为电化学标记物磁分离DNA 分析  40-52
  4.1 前言  40-41
  4.2 实验部分  41-43
    4.2.1 试剂与仪器  41-42
    4.2.2 单链DNA Probe 2 修饰MWNTs  42
    4.2.3 MBs/Probe 1 复合物的制备  42-43
    4.2.4 电极表面的处理  43
    4.2.5 DNA 杂交反应及电化学检测  43
  4.3 结果与讨论  43-51
    4.3.1 DNA 修饰碳纳米管作为电化学标记物磁分离DNA 分析的基本原理  43-44
    4.3.2 核酸链的设计和杂交温度  44-45
    4.3.3 DNA 杂交分析的电化学响应  45-46
    4.3.4 实验条件优化  46-47
    4.3.5 经过不同处理后电极表面的交流阻抗表征  47-48
    4.3.6 经过不同处理后电极表面的扫描电镜表征  48-49
    4.3.7 工作曲线  49-50
    4.3.8 特异性碱基错配检测  50-51
  4.4 小结  51-52
结论  52-53
参考文献  53-64
附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录  64-65
致谢  65

基于低维纳米碳材料的电化学生物传感器的研究

内容摘要

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