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金属修饰二氧化钛光催化还原硝酸盐性能研究

作　者: 唐静
导　师: 赵伟荣
学　校: 浙江大学
专　业: 环境工程
关键词: 银 光催化还原 金属负载 硝酸盐 电化学性质
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 31次
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内容摘要


硝酸盐是总氮中重要的组成部分,除去外界来源,氨氮、亚硝酸盐也可以转化成硝酸盐。因此,不但要通过有效的处理技术降低硝酸盐含量,还要进一步控制硝酸盐还原产物的选择性,使其转化成对环境没有影响的氮气,从而降低水体中总氮含量,最终达到修复被污染水体的目的。本文以P25为载体,利用光还原法制备不同金属离子修饰量的Ti02催化剂,金属离子种类主要包括贵金属钯(Pd)、钌(Ru)、银(Ag)以及过渡金属(Fe)。考察了在以甲酸为空穴捕集剂时,催化剂在365nm紫外光照射下还原初始浓度为30mgN/L硝酸盐的效果以及对氮气的选择性。初步研究表明,同等修饰量时在同样的反应条件下,各种金属中Ag-TiO2催化剂在365nm波长下对于硝酸盐的还原效果最好,在此基础上考察了Ag负载量、催化剂投加量、空穴捕集剂种类、甲酸浓度、反应时间、溶液pH以及通入气体等因素对还原硝酸盐(硝酸盐转化率、生成亚硝酸氮、氨氮浓度及氮气选择性)的影响。实验发现,负载量为5.0wt%、投加量为0.1g的Ag-TiO2催化剂在0.03mol/L甲酸为空穴捕集剂反应6h时光催化还原硝酸盐的效果最佳。此时,硝酸氮转化率达到90%以上；亚硝酸盐生成浓度为较低,氨氮的生成率为10%左右,氮气选择性为90%以上。在上述最佳实验条件下进行了可见光照射下Ag-TiO2催化剂还原硝酸盐效果实验。结果显示对于硝酸盐的还原率为12%左右,氮气的选择性达到了79%以上。对于光还原法制备的负载量为5.0wt%的Ag-TiO2催化剂采用XRD、XPS、UV-vis和电化学技术进行表征。XRD结果表明,Ag-TiO2催化剂主要为锐钛矿型,Ag负载量对催化剂的粒径无明显影响,均为20nm左右。UV-vis结果显示,与P25相比,Ag-TiO2催化剂吸收边带发生了红移,说明Ag负载有利于光催化剂对可见光的吸收。负载量的改变对催化剂的光响应范围影响较大。XPS结果表明负载的Ag主要以金属银的形态存在。通过循环伏安法、线性伏安扫、Tafel极化等电化学手段对Ag-TiO2催化剂光催化过程中电子转移行为进行研究,并考察了初始硝酸盐浓度对于电化学行为的影响,结果表明随着硝酸盐浓度的增大,载流子浓度会随之增加,电子转移加快,硝酸盐还原反应也加快。

全文目录


致谢  4-5
摘要  5-6
Abstract  6-8
目次  8-10
1 绪论  10-18
  1.1 引言  10
  1.2 硝酸盐污染现状及主要处理技术  10-12
    1.2.1 硝酸盐污染现状及危害  10-11
    1.2.2 硝酸盐主要处理技术  11-12
  1.3 金属负载TiO_2光催化还原硝酸根概述  12-15
    1.3.1 TiO_2的改性方法  12-13
    1.3.2 金属负载TiO_2光催化还原硝酸盐的基本原理  13-14
    1.3.3 表面共振光催化剂及其基本原理  14
    1.3.4 金属负载TiO_2光催化还原硝酸盐研究进展  14-15
  1.4 选题依据、研究目的及内容  15-18
    1.4.1 选题背景及依据  15-16
    1.4.2 研究目的和意义  16-17
    1.4.3 研究内容  17-18
2 实验材料、仪器及分析方法介绍  18-22
  2.1 实验材料和仪器  18-19
    2.1.1 实验材料  18-19
    2.1.2 实验仪器  19
  2.2 实验装置和方法  19-21
  2.3 实验分析方法  21-22
3 金属负载TiO_2光催化剂的制备及表征方法  22-26
  3.1 催化剂的设计  22-23
    3.1.1 催化剂组分的选择  22
    3.1.2 催化剂制备方法的选择  22-23
  3.2 催化剂的制备  23-25
    3.2.1 金属负载TiO_2制备  23-24
    3.2.2 电化学电极制备  24-25
  3.3 催化剂的结构表征方法及仪器  25-26
    3.3.1 电化学表征  25-26
4 金属负载TiO_2光催化还原硝酸盐研究  26-50
  4.1 Fe-TiO_2光催化还原硝酸盐研究  26-27
  4.2 Pd-TiO_2光催化还原硝酸盐研究  27-28
  4.3 Ru-TiO_2光催化还原硝酸盐研究  28-29
  4.4 Ag-TiO_2光催化还原硝酸盐研究  29-31
  4.5 Ag、Pd、Ru及Fe负载的影响及筛选  31-32
  4.6 Ag-TiO_2光催化还原硝酸盐影响因素研究  32-50
    4.6.1 空白试验  32-35
    4.6.2 催化剂投加量  35-36
    4.6.3 空穴捕集剂种类  36-39
    4.6.4 甲酸浓度  39-42
    4.6.5 反应时间  42-43
    4.6.6 溶液pH  43-47
    4.6.7 通入氩气  47-50
5 Ag-TiO_2性能表征及光催化还原硝酸盐机理研究  50-68
  5.1 表征结果讨论  50-55
    5.1.1 XRD分析  50-52
    5.1.2 UV-vis光谱分析  52
    5.1.3 XPS分析  52-55
  5.2 电化学结果分析  55-59
    5.2.1 CV曲线分析  55-56
    5.2.2 LSV曲线分析  56-57
    5.2.3 Tafel曲线分析  57-59
  5.3 Ag-TiO_2光催化还原硝酸根机理研究  59-65
    5.3.1 Ag-TiO_2光催化还原硝酸盐的动力学研究  59-61
    5.3.2 Ag-TiO_2光催化还原硝酸盐的机理研究  61-65
  5.4 Ag-TiO_2可见光下催化还原硝酸根初步研究  65-68
6 结论、创新及建议  68-70
  6.1 结论  68-69
  6.2 创新点  69
  6.3 建议  69-70
参考文献  70-78
作者简历及攻读硕士学位期间发表的学术论文  78

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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