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挥发性有机物微波辅助催化氧化性能试验研究

作　者: 廖建波
导　师: 卜龙利
学　校: 西安建筑科技大学
专　业: 环境工程
关键词: 微波沸石负载氧化铜催化剂碳化硅协同氧化甲苯
分类号: X511
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）在常温下以蒸汽的形式存在于空气中,其毒性、刺激性和特殊的气味,会使人出现头痛、恶心和中毒症状,长期接触VOCs会损害人体组织并引发癌症。无所不在的VOCs以其危害性和对大气的污染,受到了国内外的广泛关注。论文简要地介绍了目前较为常用的VOCs处理技术及其存在的不足,同时对微波技术及其在环境保护领域的国内外研究进展进行了综述。本文采用一种新工艺:微波辅助催化氧化,并建立了相应的微波实验装置。研究以碳化硅为吸波材料,以沸石载氧化铜为催化剂,选取VOCs中的甲苯为研究对象,在微波辐照和通空气条件下,对甲苯进行连续式处理。实验考察了沸石载氧化铜催化剂的吸附效果,并对催化剂表面形貌进行了分析;考察了碳化硅的吸波升温性能;优化了微波降解甲苯时的工艺参数条件;测定了最佳工艺条件下甲苯的降解效率和矿化度;利用GC-MS和红外光谱法分析了甲苯降解过程中可能出现的中间产物,并对甲苯的降解途径进行了推理;最后对微波辅助催化氧化新工艺进行了简单的经济分析。研究表明,绿色碳化硅的吸波升温效果良好,当微波功率为117.3W时,30S可以迅速升温到600℃以上;通过浸渍法制备的沸石载氧化铜催化剂对甲苯的吸附性较差,属于Langmuir单层吸附,吸附量为11mg.g^-1;表面形貌分析表明氧化铜在沸石表面分布均匀,实验过程中催化剂的催化性能良好,但反应温度过高容易引起催化剂表面烧结;微波场中催化剂与碳化硅混合体升温迅速,1min温度可升至460℃。空白对照实验表明,微波作用下碳化硅本身对甲苯的去除效率很低,单独沸石和单独催化剂对甲苯有一定的去除效果,但微波辅助催化氧化甲苯的降解效果则非常显著。参数条件实验确定出的最佳工艺参数为催化剂与碳化硅的混合比10:1、微波辐射功率117.3W、空气流速0.08m3.h-1、床层高度18.5cm、甲苯进样速率40μL.min-1和沸石负载铜比例20:1。在最佳工艺条件下,经10小时的连续运行,碳化硅与催化剂协同微波催化氧化去除甲苯效果显著,甲苯去除率平均为93.5%,矿化度达到86%。GC-MS和红外光谱分析得出,甲苯降解的中间产物有苯甲酸、苯甲醛、苯甲醇,以及丁酸、乙酸等小分子有机物。经济性分析表明,微波辅助催化氧化甲苯工艺的能耗低于传统的电炉加热工艺,有一定的实际应用前景。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
1 绪论  10-28
  1.1 VOCS现状  10-11
  1.2 VOCS类别与危害  11-12
    1.2.1 VOCs的定义及分类  11-12
    1.2.2 VOCs的危害  12
  1.3 VOCS控制技术  12-16
    1.3.1 直接燃烧法  12-13
    1.3.2 吸附法  13
    1.3.3 吸收法  13-14
    1.3.4 冷凝法  14
    1.3.5 膜分离技术  14
    1.3.6 等离子体净化法  14-15
    1.3.7 生物法  15
    1.3.8 催化氧化法  15-16
  1.4 催化氧化技术  16-17
    1.4.1 催化氧化技术原理  16
    1.4.2 催化氧化技术特点  16-17
  1.5 催化剂研究进展  17-21
    1.5.1 贵金属催化剂  17
    1.5.2 金属氧化物催化剂  17-18
    1.5.3 催化剂制备方法  18-20
    1.5.4 载体选择  20-21
  1.6 微波技术  21-28
    1.6.1 微波及其特点  21
    1.6.2 微波热效应及其特点  21-23
    1.6.3 微波诱导催化作用  23-24
    1.6.4 微波技术在环境污染治理中的应用  24-26
    1.6.5 微波技术在VOCs处理中的运用  26-28
2 研究目的与内容  28-33
  2.1 研究目的  28
  2.2 目标物的选择  28-29
  2.3 研究内容  29
  2.4 实验装置  29-31
  2.5 实验方法  31-32
  2.6 试剂与仪器  32-33
    2.6.1 试剂与原材料  32
    2.6.2 实验仪器  32-33
3 催化剂制备与材料特性分析  33-45
  3.1 甲苯的紫外/可见吸收光谱  33
  3.2 甲苯的紫外扫描标准曲线  33-34
  3.3 甲苯的气相色谱标准曲线  34-36
  3.4 沸石升温曲线  36-37
  3.5 碳化硅升温曲线  37-38
  3.6 催化剂制备  38-39
  3.7 催化剂表面形貌分析  39-41
  3.8 催化剂及碳化硅混合升温曲线  41-42
  3.9 温度随床层高度变化曲线  42-43
  3.10 沸石及沸石载氧化铜催化剂吸附曲线  43-44
  3.11 本章小结  44-45
4 微波辅助催化氧化甲苯试验研究  45-60
  4.1 单因子条件实验  45-52
    4.1.1 混合比条件实验  45-46
    4.1.2 功率条件实验  46-47
    4.1.3 空气流速条件实验  47-49
    4.1.4 床层高度条件实验  49-50
    4.1.5 进气浓度条件实验  50-51
    4.1.6 沸石载铜浸渍比条件实验  51-52
  4.2 对照实验  52-54
  4.3 稳定性实验  54-55
  4.4 矿化度实验  55-56
  4.5 GC-MS分析  56-57
  4.6 红外光谱分析  57-58
  4.7 经济性分析  58-59
  4.8 本章小结  59-60
5 结论与展望  60-62
  5.1 结论  60-61
  5.2 展望  61-62
致谢  62-63
参考文献  63-69
攻读硕士研究生期间论文发表情况  69

挥发性有机物微波辅助催化氧化性能试验研究

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