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La_（1-X）Ce_XMnO_3纳米粉体的制备及净化CNG汽车尾气的活性研究

作　者: 陈海峰
导　师: 范国樑
学　校: 天津大学
专　业: 材料学
关键词: 钙钛矿 CNG发动机 尾气排放 催化净化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


随着汽车保有量的大幅增加和世界范围内石油危机的日益严重,降低车用动力的燃料消耗和尾气排放已经成为汽车消费者和生产者共同关注的话题。利用清洁能源燃料代替柴油、汽油等传统燃料是解决这一问题的有效途径之一,天然气（NG）作为一种绿色替代燃料逐渐成为人们研究的热点。本论文针对压缩天然气汽车排放中CH4浓度高且难氧化的特点,研制稀土钙钛矿型La1-XCeXMnO3纳米粉体,开发适用于压缩天然气汽车尾气后处理的催化转化器,具体研究内容如下:1.采用溶胶-凝胶法制备一系列La1-XCeXMnO3（x = 0,0.2,0.4,0.6,0.8）钙钛矿催化剂粉体,利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等测试技术对其结构和形貌进行研究。考察焙烧温度和Ce取代量x值对La-Ce-Mn型钙钛矿晶体结构的影响。2.结果表明焙烧温度在700℃以上时样品中才出现明显的钙钛矿结构,800℃焙烧制备的样品粒径比较均匀,钙钛矿含量比较丰富;Ce取代量x值对钙钛矿晶体结构影响较大,x = 0.2时,样品的钙钛矿晶体结构属于四方晶系,x > 0.2时样品的钙钛矿晶体结构转变成三方晶系。3.将La1-XCeXMnO3纳米粉体分散在γ-Al2O3浆料中,以堇青石蜂窝陶瓷为载体制备La1-XCeXMnO3（x = 0.2,0.4,0.6）/γ-Al2O3/堇青石蜂窝陶瓷催化转化器。并在自行设计和建设的催化燃烧平台上考察不同Ce取代量的钙钛矿催化剂对模拟CNG发动机尾气中CH4、CO和NOX的催化转化作用。4. Ce取代量x对催化剂的催化活性有较大影响。1)随着x由0.2增加至0.6,CH4的初始转化温度Ti由100升高至200,而低温条件下的转化率逐步降低;相应的CH4的最终转化率没有明显变化,分别是31.3%,31.1%和33.4%。2)随着x由0.2增加至0.6,CO的初始转化温度Ti、半转化温度（T50）逐步降低;而完全转化温度（T100）则在x = 0.4时出现最小值。3) x的变化对NO的初始转化温度、转化率没有明显的影响。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 绪论  8-21
  1.1 天然气汽车发展概况  8-12
  1.2 CNG 汽车尾气催化净化  12-15
  1.3 钙钛矿催化剂概述  15-18
    1.3.1 钙钛矿（AB0_3）型氧化物的结构特性  15-16
    1.3.2 钙钛矿（AB0_3）型氧化物的催化机制  16-17
    1.3.3 钙钛矿（AB0_3）型氧化物催化剂  17-18
  1.4 溶胶－凝胶合成法概述  18-20
  1.5 课题来源及意义  20-21
第二章 La_(1-X)Ce_xMn0_3催化剂的制备及结构表征  21-33
  2.1 化学试剂  21
  2.2 钙钛矿催化剂制备  21-24
  2.3 催化剂的表征手段及设备  24-25
    2.3.1 X 射线衍射（XRD）  24
    2.3.2 环扫描电子显微镜（SEM）  24
    2.3.3 场发射透射电子显微镜（TEM）  24-25
  2.4 催化剂表征结果与讨论  25-32
    2.4.1 晶体结构分析  25-28
    2.4.2 扫描电镜结果（SEM）  28-29
    2.4.3 透射电镜结果（TEM）  29-32
  2.5 本章小结  32-33
第三章 La_(1-x)Ce_xMn0_3/γ-A1_20_3/堇青石催化转化器制备及表征  33-41
  3.1 引言  33-34
    3.1.1 催化剂载体  33
    3.1.2 涂层  33-34
  3.2 化学试剂  34-35
  3.3 γ-Al_20_3 浆料的制备  35-36
  3.4 La_(1-X)Ce_xMn0_3/γ-A1_20_3/堇青石小样的制备  36-37
    3.4.1 γ-A1_20_3 的涂覆  36
    3.4.2 钙钛矿型催化剂的涂覆  36-37
  3.5 催化转化器小样的表征结果与讨论  37-40
    3.5.1 比表面积分析  37-38
    3.5.2 表面形貌分析  38-40
  3.6 本章小结  40-41
第四章 La_(1-X)Ce_xMn0_3催化剂的催化活性评价  41-52
  4.1 模拟气体  41-43
  4.2 活性评价系统  43-46
    4.2.1 配气系统混合装置  44
    4.2.2 气体流量控制  44
    4.2.3 催化还原反应系统装置  44-45
    4.2.4 气体成分分析系统  45-46
  4.3 La_(1-X)Ce_xMn0_3 活性评价  46-51
    4.3.1 活性评价结果与讨论  46-50
    4.3.2 扫描电镜结果（SEM）  50-51
  4.4 本章小结  51-52
第五章 全文总结与工作展望  52-54
参考文献  54-59
发表论文和参加科研情况说明  59-60
致谢  60

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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