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BaFe_（1-x）Ti_xO_3钙钛矿型NSR催化剂的制备、储存以及抗硫性能的研究

作　者: 李凌云
导　师: 李新刚
学　校: 天津大学
专　业: 工业催化
关键词: BaFe1-xTixO3 钙钛矿 浸渍法 NO_x储存 抗硫
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文采用溶胶-凝胶法和浸渍法两种方法制备出掺杂Ti的BaFe1-xTixO3（x=0.1,0.2,0.3）钙钛矿型复合氧化物NSR催化剂,并考察了两种制备方法和Ti掺杂量对催化剂NOx储存性能和抗硫性能的影响。采用BET,XRD,FT-IR,in situ DRIFTS,H2-TPR,XPS等方法对催化剂的结构特征、NOx储存能力和抗硫性能进行了研究。活性测试结果表明,BaFe1-xTixO3催化剂比BaFeO3催化剂抗硫性能好,且当Ti掺杂量为0.2时浸渍法制备的Imp-Ti0.2样品在保持良好的NOx储存能力的同时有最好的抗硫性能,其NOx储存量能达到1000μmol/g,硫化后NOx储存量仅降低了5.1 %,而相同方法制备的BaFeO3硫化后NOx储存量降低了21.2 %。Ti的掺杂使钙钛矿催化剂比表面积增大、表面活性位增加、同时抑制了BaCO3的生成,从而同时提高了BaFe1-xTixO3催化剂的储氮和抗硫能力。硫化后催化剂上不仅形成了表面硫酸钡还生成了表面硫酸铁物种。提高样品焙烧温度,虽然能减少催化剂中碳酸钡和硝酸盐含量,但是过度烧会结引起催化剂储氮性能大幅度下降。Imp-Ti0.2-750样品具有较好的NOx储存性能和抗硫性能。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章 文献综述  8-24
  1.1.NO_x 消除汽车尾气催化剂的研究背景  8-11
    1.1.1 汽车尾气的危害  8
    1.1.2 消除汽车尾气的方法和技术  8-10
    1.1.3 稀燃技术及NO_x 消除技术  10-11
  1.2 稀燃条件下NO_x 的催化消除技术  11-12
    1.2.1 直接催化消除NO_x 技术  11-12
    1.2.2 选择性催化还原（SCR）消除NO_x  12
    1.2.3.NO_x 储存还原催化（NSR）技术  12
  1.3.NSR 催化剂机理及性能  12-18
    1.3.1.NSR 催化剂的结构  12-13
    1.3.2.NSR 催化剂储存还原机理  13-16
    1.3.3.NSR 催化剂的失活  16-18
  1.4. ABO_3 钙钛矿型NSR 催化剂  18-23
    1.4.1 钙钛矿型复合氧化物的结构  18-19
    1.4.2 钙钛矿型氧化物的催化反应机理及其各组分的作用  19-21
    1.4.3 钙钛矿型NSR 催化剂NO_x 储存性能的研究  21-22
    1.4.4 钙钛矿型NSR 催化剂抗硫性能的研究  22-23
  1.5 体系的选择和研究内容  23-24
    1.5.1 BaFe_(1-x)Ti_xO_3 钙钛矿体系的选择  23
    1.5.2 本文研究内容  23-24
第二章 溶胶－凝胶法制备的BaFe_(1-x)Ti_xO_3钙钛矿催化剂NO_x储存及抗硫性能研究  24-43
  2.1 引言  24
  2.2 实验部分  24-29
    2.2.1 实验药品和试剂  24-25
    2.2.2 样品制备方法  25-27
    2.2.3 样品表征方法  27-28
    2.2.4 样品活性测试  28-29
  2.3 结果与讨论  29-41
    2.3.1 溶胶－凝胶法制备样品前驱体TG-DTA 结果分析  29-30
    2.3.2 样品NSC 值和BET 结果  30-33
    2.3.3 样品XRD 结果分析  33-35
    2.3.4 样品H2-TPR 结果分析  35-37
    2.3.5 样品iNsitu DRIFT 结果分析  37-39
    2.3.6 样品XPS 结果分析  39-41
  2.4 本章小结  41-43
第三章 浸渍法制备的BaFe_(1-x)Ti_xO_3钙钛矿催化剂NO_x储存及抗硫性能研究  43-64
  3.1 引言  43
  3.2 实验部分  43-47
    3.2.1 实验药品和试剂  43
    3.2.2 样品制备方法  43-45
    3.2.3 样品表征方法  45-46
    3.2.4 样品活性测试  46-47
  3.3 结果与讨论  47-63
    3.3.1 样品NSC 值和BET 结果  47-49
    3.3.2 样品XRD 结果分析  49-51
    3.3.3 样品FT-IR 测试结果分析  51-54
    3.3.4 样品iNsitu DRIFT 结果分析  54-57
    3.3.5 样品H_2-TPR 结果分析  57-59
    3.3.6 样品XPS 结果分析  59-63
  3.4 本章小结  63-64
第四章 高温焙烧对Imp-Ti_(0.2)样品的影响  64-69
  4.1 引言  64
  4.2 实验部分  64-65
    4.2.1 实验药品和试剂  64
    4.2.2 样品制备方法  64
    4.2.3 样品表征方法  64-65
    4.2.4 样品活性测试  65
  4.3 结果与讨论  65-68
    4.3.1 样品NSC 值和BET 结果  65-66
    4.3.2 样品XRD 结果分析  66-67
    4.3.3 样品FT-IR 测试结果分析  67-68
  4.4 本章小结  68-69
第五章 结论  69-70
参考文献  70-73
发表论文和科研情况说明  73-74
致谢  74

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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