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粘土矿物/DOM复合体对多环芳烃的吸附特征及其机理研究

作　者: 李涛
导　师: 吴平霄
学　校: 华南理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 蒙脱石高岭土水溶性有机质复合体吸附多环芳烃
分类号: X50
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

多环芳烃(PAHs)作为环境中广泛存在的一类有机污染物,因被证实具有“致癌、致畸、致突变”效应而被列为环境监测中的优先污染物。为了揭示水溶性有机物(DOM)对粘土矿物吸附PAHs的影响,选取蒙脱石和高岭土为粘土矿物的代表,以垃圾渗滤液为DOM提取原料,模拟制备了蒙脱石/高岭土-DOM有机无机复合体,并对原土和复合体表面微结构变化进行测试分析,然后通过批量静态吸附平衡法考察了复合体对菲、芘的吸附特征及吸附稳定性,最后探讨了粘土矿物/DOM复合体对PAHs的吸附机理,为多环芳烃类物质在环境中的环境化学行为和迁移转化规律提供理论依据。本研究得到的主要结论如下:首先,粘土矿物与DOM发生复合后微结构发生了一系列变化:XRD分析表明,与DOM复合后,粘土矿物的层间距只发生了微小的变化,没有发生明显的插层反应;IR分析表明,蒙脱石和高岭土与DOM发生了一定程度的化学键合,蒙脱石还增加了C-H振动的特征吸收;SEM分析表明,与DOM复合后粘土矿物表面则变得比较粗糙,结构也变得相对疏松;TG分析表明:在整个温度范围内空白粘土原土的失重量大于复合体的失重量,另外,与空白粘土失重曲线相比,复合体失重曲线向低温区偏移,表明这少量的DOM也影响了粘土原土脱去结构水和层间水的起始温度。其次,粘土矿物/DOM复合体吸附PAHs的实验研究发现:粘土矿物/DOM复合体对菲、芘的吸附速度都非常快,并很快达到吸附平衡,蒙脱石/DOM复合体对PAHs的吸附能力较原土有较大程度提高,而高岭土/DOM复合体对PAHs的吸附能力提高较小;pH值对吸附过程的影响很小;吸附过程为放热反应,随着吸附温度的升高,吸附量都有不同程度的减少,吸附能力降低;随着吸附剂投加量的增加,单位平均吸附量呈递减趋势,总吸附去除率增大;随着PAHs初始浓度的升高,吸附量都有明显的增加。最后,吸附等温线拟合结果表明:蒙脱石/DOM复合体对PAHs的吸附过程比较符合Henry线性方程和Freundlich经验方程,属于线性吸附;高岭土/DOM复合体对PAHs的吸附过程则比较符合Langmuir吸附等温方程描述,属于非线性吸附。吸附解吸动力学拟合结果表明:Pseudo-first order模型和Pseudo-second order模型都可以较好的描述PAHs在两种粘土矿物/DOM复合体上的吸附和解吸动力学过程,拟合结果与实验的实际吸附解吸量值比较接近,吸附过程以快速吸附为主。

全文目录

摘要  6-7
Abstract  7-12
第一章绪论  12-17
  1.1 PAHs 的来源及危害  12-13
  1.2 我国PAHs 的污染现状及研究进展  13-14
  1.3 本课题研究的目的和意义  14-15
  1.4 技术路线  15-16
  1.5 本课题研究内容  16-17
第二章粘土矿物和DOM 的理论基础及研究现状  17-27
  2.1 粘土矿物的层状硅酸盐结构  17-18
  2.2 粘土矿物的表面理化性质  18-19
    2.2.1 粘土矿物的电荷  18-19
    2.2.2 粘土矿物的扩散双电层理论  19
    2.2.3 粘土矿物的水化作用  19
  2.3 粘土矿物吸附性  19-21
    2.3.1 物理吸附  20
    2.3.2 化学吸附  20
    2.3.3 离子交换性吸附  20-21
  2.4 高岭土结构特征及性质  21-22
  2.5 蒙脱石结构特征及性质  22-23
  2.6 环境中的DOM 的特性  23-25
    2.6.1 DOM 的性质与来源  23-24
    2.6.2 DOM 的组成与结构特点  24
    2.6.3 DOM 与PAHs 的作用机理  24-25
  2.7 粘土矿物/DOM 复合体对多环芳烃的吸附研究现状  25-27
第三章实验材料、设备及研究方法  27-33
  3.1 实验材料  27-31
    3.1.1 粘土矿物  27-29
    3.1.2 DOM  29-31
  3.2 试验的主要设备及试剂  31-32
  3.3 实验表征手段及分析方法  32-33
第四章粘土矿物/DOM 复合体的制备条件探讨与表征  33-46
  4.1 制备原理基础  33-34
  4.2 制备方法  34-35
    4.2.1 DOM 的提取  34
    4.2.2 粘土矿物/DOM 复合体的制备方法  34
    4.2.3 各影响因素的研究方法  34
    4.2.4 分析及数据处理方法  34-35
  4.3 粘土矿物/DOM 复合体制备条件探讨  35-38
    4.3.1 改变粘土矿物和DOM 的浓度配比  35-36
    4.3.2 改变振荡反应时间  36
    4.3.3 改变反应体系pH  36-37
    4.3.4 改变反应体系温度  37-38
  4.4 粘土矿物/DOM 复合体的表征  38-44
    4.4.1 X 射线衍射图（XRD）  38-39
    4.4.2 红外光谱图（IR）  39-41
    4.4.3 扫描电镜图（SEM）  41-43
    4.4.4 热重分析（TG）  43-44
  4.5 本章小结  44-46
第五章粘土矿物/DOM 复合体对多环芳烃的吸附研究  46-59
  5.1 粘土矿物/DOM 复合体的制备  46
  5.2 吸附解吸实验方法  46-47
  5.3 分析方法和质量保证  47-48
  5.4 蒙脱石/DOM 复合体对PAHs 的吸附解吸实验  48-52
    5.4.1 振荡时间t 对吸附的影响  48-49
    5.4.2 pH 对吸附的影响  49
    5.4.3 温度对吸附的影响  49-50
    5.4.4 投加量对吸附的影响  50-51
    5.4.5 初始浓度对吸附的影响  51
    5.4.6 蒙脱石/DOM 复合体对PAHs 的吸附稳定性研究  51-52
  5.5 高岭土/DOM 复合体对PAHs 的吸附解吸研究  52-56
    5.5.1 振荡时间t 对吸附的影响  52-53
    5.5.2 pH 对吸附的影响  53-54
    5.5.3 温度对吸附的影响  54
    5.5.4 投加量对吸附的影响  54-55
    5.5.5 初始浓度对吸附的影响  55
    5.5.6 高岭土/DOM 复合体对PAHs 的吸附稳定性研究  55-56
  5.6 两种粘土矿物/DOM 复合体对PAHs 吸附能力及稳定性比较  56-57
  5.7 本章小结  57-59
第六章粘土矿物/DOM 复合体对多环芳烃的吸附模型及吸附机理探讨  59-67
  6.1 吸附机理研究  59-63
    6.1.1 吸附等温模型  59-60
    6.1.2 蒙脱石/DOM 复合体对PAHs 的吸附等温线  60-62
    6.1.3 高岭土/DOM 复合体对PAHs 的吸附等温线  62-63
  6.2 吸附解吸动力学研究  63-66
    6.2.1 蒙脱石/DOM 复合体对PAHs 的吸附解吸动力学  64-65
    6.2.2 高岭土/DOM 复合体对PAHs 的吸附解吸动力学  65-66
  6.3 本章小结  66-67
结论与展望  67-70
  1 结论  67-69
  2 本项目的创新之处  69
  3 展望  69-70
参考文献  70-77
攻读学位期间发表的学术论文  77-78
致谢  78

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